2017, Vol. 63
文章信息
- 冉茂怡, 胡耀垓, 李凯扬, 赵正予
- RAN Maoyi, HU Yaogai, LI Kaiyang, ZHAO Zhengyu
- 高功率微波注入平流层对臭氧的影响
- Effect of High Power Microwave Injection on Stratospheric Layer
- 武汉大学学报(理学版), 2017, 63(3): 199-205
- Journal of Wuhan University(Natural Science Edition), 2017, 63(3): 199-205
- http://dx.doi.org/10.14188/j.1671-8836.2017.03.002
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文章历史
- 收稿日期：2016-03-29
引用本文
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2. 武汉大学物理科学与技术学院，湖北 武汉 430072
2. School of Physics and Technology, Wuhan University, Wuhan 430072, Hubei, China
近年来，臭氧层损耗问题引起了人们的广泛关注.平流层臭氧主要由氧分子吸收波长小于242 nm的紫外线形成，对流层臭氧主要由氮氧化物与挥发性有机化合物反应产生.除此之外，自然界中类似闪电的放电现象也会产生臭氧.目前工业制取臭氧的方法主要包括电化学法、光化学法以及电晕放电法等几种[1, 2].
针对臭氧层损耗问题，Gurevich[3]首次提出可以通过微波放电在大气层形成人工电离区来解决；Vikharev等[4]从理论上探讨了利用人工电离区再生臭氧的可能性；Gurevich等[5]综述了在平流层形成人工电离区作为臭氧源的可能性；欧阳建明等[6]模拟了含氧等离子体中臭氧的形成过程，并发现臭氧最大数密度与初始电子数密度有关.
微波对气体电离的研究开展于20世纪40年代，但是早期研究主要集中于计算和测量不同气压、微波频率、脉宽下的气体击穿阈值[7, 8].部分学者结合时域有限差分法(the finite difference time domain method, FDTD)[9]研究了高功率微波(high power microwave, HPM)传播过程中的大气电离规律[10~13].如袁忠才等[10]建立了高功率微波脉冲与等离子体相互作用的理论模型，结合等离子体特征参数，采用FDTD法分析了等离子体电子数密度的变化；周前红等[11]对不同气压下的等离子体形状及其运动过程进行了理论分析.FDTD作为一种时域数值计算方法，其对局部大气击穿的模拟具有简单、准确、直观等优点.但是很少有学者结合FDTD法定量分析平流层微波电离促进臭氧数密度变化的过程.
因此，本文采用FDTD法对高功率微波大气传播模型进行差分离散，利用Matlab对不同平流层高度(20~50 km)电场与电子数密度随时间的变化进行了数值仿真；结合电子促进臭氧生成的化学反应，模拟计算了不同平流层高度(20~35 km)臭氧数密度的变化，定量分析了基于高微波注入增大平流层电子数密度继而影响臭氧平衡的可能性.
1 FDTD方法分析微波大气传播模型 1.1 一维高功率微波的大气传播模型通过联立麦克斯韦(Maxwell)方程组、电流密度控制方程和电子数密度方程，可以用一维模型近似描述高功率微波的大气传播问题.由于扩散和输运问题会增加计算复杂度且相关参数获取难度大，本文暂时忽略模型中的扩散和输运项，简化后的方程如下[12~14]：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
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其中，方程(1)、(2) 为Maxwell方程组；方程(3) 为电流密度控制方程；方程(4) 为电子数密度方程.Ex为电场沿x轴方向的分量，Hy为磁场沿y轴方向的分量；ε0和μ0为真空介电常数和真空磁导率；Jx为等离子体电流密度沿x轴方向的分量；ne为等离子体数密度，e=-1.6×10-19C为电子的电荷量，m=9.3×10-31kg为电子质量；vm为碰撞频率；vi为电离频率；va为两体粘附频率.
电离频率vi、两体粘附频率va和碰撞频率vm可以由以下经验公式[12]求得：
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(8) |
其中vi、va和vm的单位为Hz；α的单位为V/cm；ω为微波角频率，单位为rad/s；Erms为场强的均方根值，单位为V/cm；p为大气压强，单位为Pa.
1.2 FDTD分析FDTD法[9]基于时间和空间域对Maxwell方程组进行有限差分离散化，以有限差分格式来近似代替原来微分形式的方程.电场和磁场分量的一维空间节点取样如图 1所示.
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| 图 1 一维空间节点 Figure 1 One dimensional node |
由于电场和磁场在时间上相差半个步长，本文Ex取n时刻，Hy取n+1/2时刻.由此可以得到(1)~(4) 式的FDTD差分方程如(9)~(12) 所示：
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(9) |
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(12) |
对方程(9)~(12) 求解，还需要设置边界条件与初始值.边界条件只考虑整数节点上的物理量，即Ex，Jx和ne.Ex的边界值用一阶Mur吸收边界条件[14]设置，Jx和ne的边界值用流体力学边界条件[15]设置.初始值：电场分量Ex的初始值为仿真过程设定的微波电场强度；磁场分量Hy和电流密度分量Jx的初始值为0；ne的初始值为n0，对于不同大气层高度的电子数密度，服从经验公式[8]：
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(13) |
其中, h(km)为海拔高度；n0单位为cm-3.
1.3 FDTD数值计算结果假设入射波沿z轴方向(即垂直方向)传播，中心频率为3 GHz，脉宽为10 ns，电场强度为4.8×103 V/cm，利用方程(9)~(12) 模拟计算不同平流层高度电场与电子数密度随时间的变化，如图 2所示.其中20~35 km为典型大气臭氧层高度.
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| 图 2 不同高度下，电场强度(E)与电子数密度(ne)随时间的变化对比 Figure 2 Changes of the electric field intensity (E) and electron number density (ne) over time at different heights |
如图 2(a)、(b)所示，20 km和25 km的微波波形没有明显变化，即没有发生大气击穿(本文以微波场强下降到原来的1/e定义为大气击穿[9])；图 2(c)~(f)中场强衰减明显，且随着高度的增加，大气击穿难度先减小后增大，存在其为最小值的临界高度(约35~40 km之间)，这与文献[8]所述一致. 30、35、40和50 km处发生大气击穿的时间分别为4.9、2.5、2.2和6.2 ns.造成大气击穿难度先减小后增大的原因是：低空中的电子数密度小，空气稠密，压强大，不易发生电离；随着高度的增加，电子数密度增加，空气变稀薄，压强变小，电离变得相对容易；当上升到一定高度后(本文仿真数值在35~40 km之间)，虽然电子数密度大，但空气稀薄导致电子自由程变大，电离难度增加.对于电子数密度而言，电子数密度在大气击穿之前增加到最大值, 如图 2(c)~(f)所示.
2 微波注入过程中的臭氧生成如前所述，高功率微波作用在平流层能够促进电子数密度的增大.已有研究结果[3~6]表明，电子数密度的增大，有利于大气中的O2转化为O3，从而达到增大臭氧数密度的效果.以下将结合大气中的主要组分(O2和N2等)，通过数值模拟微波注入平流层对臭氧平衡的影响.
2.1 微波注入下臭氧生成的主要化学反应微波注入平流层促进臭氧生成主要分为两个阶段：第一阶段，电子促进氧原子的生成；第二阶段，氧原子在三体碰撞过程中转化为臭氧，主要化学反应式总结如表 1所示.其中反应1~8为微波作用下氧原子生成的主要反应过程[5, 16, 17]，反应9~13为氧原子通过三体碰撞反应转化为臭氧的反应过程[5, 18], 反应14~17体现了氮氧化物等粒子在此过程中的作用.
| 反应编号 | 反应过程 | 反应速率 |
| 1 | O2+e→2O+e | 4.2×10-9exp(-5.6/Te) cm3/s |
| 2 | N2+e→N2(A3∑u+)+e | 10-12cm3/s |
| 3 | N2+e→N2(B3∏g)+e | 10-9 cm3/s |
| 4 | O2+N2(A3∑u+)→2O+N2 | 2×10-12cm3/s |
| 5 | O2+N2(B3∏g)→2O+N2 | 3×10-10cm3/s |
| 6 | O+N2(A3∑u+)→O+N2 | 10-11cm3/s |
| 7 | N2(A3∑+)+ O→NO+N | 6.5×10-12cm3/s |
| 8 | N2(B3∏g)+ O→NO+N | 6.5×10-12cm3/s |
| 9 | O+O2+N2→O3+N2 | 6.2×10-34exp(300/T)2cm6/s |
| 10 | O+O2+O2→O3+O2 | 6.9×10-34exp(300/T)1.5cm6/s |
| 11 | O+O+N2→O2+N2 | 3×10-33exp(300/T) 2.9cm6/s |
| 12 | O+O+O2→2O2 | 6.7×10-33cm6/s |
| 13 | O+O3→2O2 | 1.8×10-11exp(-2 300/T) cm3/s |
| 14 | NO+O3→NO2+O2 | 4.3×10-12exp(-1 560/T) cm3/s |
| 15 | NO2+O→NO+O2 | 1.8×10-12exp(-120/T) cm3/s |
| 16 | N+O2→NO+O | 4.4×10-12exp(-3 220/T) cm3/s |
| 17 | NO+N→N2+O | 1.05×10-12T 0.5 cm3/s |
由表 1可知，T为大气温度(K)；Te为电子温度(eV)，Te主要由电场强度E决定[7]：
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(14) |
其中, Ep=E/(p×133.3);电场强度E的单位为V/cm；p为大气压强，单位为Pa.
根据1976年美国标准大气的数据[19]可以计算得到氧气和氮气分子的初始数密度；氧原子的数密度通过大气化学资料查到[20, 21]；O3、NO和NO2的数密度利用HALOE(halogen occultation experiment)的观测数据得到，如表 2所示.
| 高度/km | [O]/cm-3 | [O2]/cm-3 | [O3]/cm-3 | [N2]/cm-3 | [NO]/cm-3 | [NO2]/cm-3 |
| 20 | 1.0×106 | 3.6×1017 | 2.9×1012 | 1.4×1018 | 2.6×107 | 3.4×108 |
| 25 | 7.0×106 | 1.6×1017 | 4.1×1012 | 6.6×1017 | 2.1×108 | 9.6×108 |
| 30 | 4.0×107 | 7.4×1016 | 2.6×1012 | 2.9×1017 | 6.5×108 | 1.3×109 |
| 35 | 2.0×108 | 3.5×1016 | 1.3×1012 | 1.3×1017 | 7.4×108 | 5.8×108 |
结合表 1中的化学反应与各粒子的初始数密度可以得到微波放电过程中O、O2、O3和NO等粒子数密度的变化.
2.2 数值结果与分析微波放电过程中参与臭氧生成的组分有很多，包括激发态的氧分子、氧原子、水合正离子、电子等等，相关的化学反应也很多[18]，但本文仅考虑表 1所述反应.
考虑到脉冲作用前大气处于动态平衡状态，如果仅考虑表 1所述化学反应的正方向，那么经过上述反应之后，大气将处于不平衡状态.为了使大气能够处于动态平衡状态，本文假设其他没有考虑的化学反应等价于表 1的逆反应.根据脉冲作用前的粒子数与正反应系数，可以求得逆反应系数.例如，对于反应9来说，其正反应系数为k9，逆反应系数为k9，动态平衡时下式成立：
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(15) |
同时联立方程(9)~(12) 和表 1所述化学反应可以得到在高功率微波注入下，电子数密度以及相关粒子数随时间的变化.
图 3为不同高度(20~35 km)下，电子、O、O2、O3、NO、NO2的数密度随时间的变化图，其中，微波源频率为3 GHz，脉宽为10 ns，电场强度为4.8×103 V/cm.
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| 图 3 单脉冲作用在不同高度的等离子体粒子数随时间的变化 Figure 3 Change of the plasma numbers over time under the action of single pulse at different heights |
从图 3(a)、(b)中可知，在20 km、25 km高度下臭氧数密度无明显变化；图 3(c)、(d)中位于30 km和35 km处的臭氧数密度有明显增大，相较于初始数密度增大4个数量级并维持了约400 s.
对比图 2和图 3可知，微波脉冲作用在高度为30、35 km时，电子数密度明显增大，促进了O和NO的生成，以及O2的分解；当脉冲作用停止后，电子数密度逐步恢复到自然状态；当氧原子数密度达到很大数量级(比其初始数密度约高10个数量级)时，会促进反应11~14的正向进行并生成O2和NO2，但是此时O2数密度较低，三体碰撞效率低，导致O3增加不明显；当O2数密度增大到只比初始数密度低一个数量级时，O3开始大量生成；约400 s之后(见图 3(c)，(d))，在反应12~13的持续作用下，O3数密度会有所下降.在35 km处O3数密度能够增大3个数量级，这与Gurevich等[5]所述研究结果一致.
图 4为对应图 3不同高度ΔO、ΔO2和ΔO3随时间的变化.
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| 图 4 单脉冲作用在不同高度下O、O2和O3数密度随时间的相对变化 Figure 4 Change of the oxygen and ozone numbers over time under the action of single pulse |
由图 4(a)可知，在20 km处虽然有氧气分解，但是并没有臭氧生成；而(b)~(d)所示25~35 km高度皆有臭氧生成，主要分为两个阶段：第一阶段O2被分解为O，第二阶段O通过三体碰撞转换为O3.
结合图 2~图 4可知，在臭氧层高度(20~35 km)，高功率微波可以促进O3的生成，且能够维持约400 s，但是不同高度，促进O3生成效果不一样.30 km维持阶段O3数密度为1.02×1016cm-3，O2数密度为5.87×1016cm-3，相较于初始时刻O3增大了4个数量级，O2减小了1.53×1016cm-3；35 km高度处，O3为3.07×1015cm-3，O2数密度为5.87×1016cm-3，相较于初始时刻O3增大了3个数量级，O2减小了4.59×1015cm-3.增加的O3数量约等于O2的减少量，这表明微波的作用下生成的电子主要促进了O2转化为O3，导致臭氧数密度增大.
3 结论本文采用FDTD法对高功率微波大气传播模型进行了差分离散，对平流层不同高度(20~50 km)，电场强度和电子数密度随时间的变化进行了数值仿真.由仿真结果可知，在微波作用下，电子数密度在大气击穿之前增大到最大值；大气击穿难度先减小后增大，存在极小值高度(约35~40 km).本文还结合电子促进臭氧生成的化学反应，模拟了臭氧层(20~ 35 km)O、O2与O3等粒子在微波作用下的变化.相较于其他文献，本文模拟了多个臭氧层高度(20、25、30和35 km)粒子数密度的变化，相较于其他文献更详尽，且定量的分析了仿真结果.结果显示在30 km和35 km两个高度中，O3数密度相较于初始数密度至少增大三个数量级，且能维持约400 s.通过对比电子数密度曲线，分析了高功率微波促进平流层O3的生成机制，即电子的生成有利于促进O2转化为O3.文中简化模型并没有考虑扩散和输运问题，因为臭氧没有传播到其他空间位置，这使得某一点处臭氧数密度的增加很大.为了进一步准确获得臭氧数密度在不同空间的变化情况，模型的完善与三维空间仿真将成为今后的研究方向.
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