火炸药学报    2017, Vol. 40 Issue (6): 113-118   DOI: 10.14077/j.issn.1007-7812.2017.06.019
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引用本文  

石腾飞, 陈明华, 阎建平. RDX/Al/AP/HTPB炸药中RDX浸取工艺的响应面优化方法[J]. 火炸药学报, 2017, 40(6): 113-118. DOI: 10.14077/j.issn.1007-7812.2017.06.019
SHI Teng-fei, CHEN Ming-hua, YAN Jian-ping. Response Surface Optimization Method of the Process of Leaching RDX from RDX/Al/AP/HTPB Explosive[J]. Chinese Journal of Explosives & Propellants, 2017, 40(6): 113-118. DOI: 10.14077/j.issn.1007-7812.2017.06.019

作者简介

石腾飞(1993-), 男, 硕士研究生, 从事含能材料的分离回收研究。E-mail:1724607911@qq.com

文章历史

收稿日期:2017-03-09
修回日期:2017-04-24
RDX/Al/AP/HTPB炸药中RDX浸取工艺的响应面优化方法
石腾飞1, 陈明华2, 阎建平3     
1. 军械工程学院弹药工程系, 河北 石家庄 050003;
2. 军械技术研究所, 河北 石家庄 050000;
3. 北京军事代表局, 北京 102200
摘要: 为了优化RDX/Al/AP/HTPB炸药中浸取RDX的工艺,将响应面法(RSM)引入优化工艺过程中,拟合出该工艺的浸取率模型,并分析了超声功率、浸取时间、温度、料液质量比、浸取次数对浸取过程的影响。结果表明,以上实验各因素均对RDX浸取率有显著影响,交互影响随着实验水平值的增加而增加,二次回归模型的拟合方程为:Y=91.99+7.81A+8.23B+3.49C+3.52D+4.21E-3.47AB-1.12AC-1.68AD-1.83AE-1.90BC-2.69BD-4.79BE-1.31CD-1.58CE-3.51DE-3.86A2-3.99B2+1.11C2-0.094D2-1.23E2
关键词: 炸药     黑索金     RDX     浸取     响应面法     响应因子    
引言

随着弹药贮存时间的增加,大量RDX/Al/AP/HTPB炸药将进入报废期,RDX作为RDX/Al/AP/HTPB炸药的一种主要组分,研究其分离浸取方法对含能材料的再利用有重要意义。国内外对固体含能材料的分离回收主要采用溶剂萃取法[1-3]。高兴勇等[4]研究了超临界液氨在处理复合推进剂方面的应用;陈亚芳等[5]采用有机溶剂处理梯黑铝炸药,RDX回收率达到了90%;荆昌伦等[6-7]采用水悬浮煮洗工艺处理钝化RDX,回收率达到了89.27%;王军等[8]研究了复合推进剂中高氯酸铵的回收;孙国祥等[9]也研究了溶剂法在处理钝化黑索金方面的应用。如何实现高效回收一直是研究重点。

响应面法是用于开发、改进和优化的数学和统计方法[10],弥补了正交试验和均匀实验都不能对实验因素全面优化的不足[11],现已广泛应用于航空、化工等行业[12-14],该方法具有实验样本少、周期短、精度高、可以研究各因素交互作用的优势[15],利用此方法可以对复杂的实验因素建立精确的预测模型[16]

本研究利用超声波从RDX/Al/AP/HTPB炸药中浸取RDX,以RDX的浸取率为响应因子,通过Design Expert软件8.0对实验数据进行分析,采用响应面法对RDX/Al/AP/HTPB炸药中浸取RDX工艺进行优化,拟合出该工艺的浸取率模型,并分析了各因素对浸取过程的影响。

1 实验 1.1 材料与仪器

浸取AP后的RDX/Al/AP/HTPB炸药,主要成分为RDX(质量分数25%~30%)和Al粉(质量分数60%~65%);丙酮、石油醚,均为分析纯,上海鸿顺化工有限公司。

维斯特1024S标准单槽超声波清洗机,青岛维斯特科技有限公司;DU65型电热油浴恒温箱,上海实验仪器厂有限公司。

1.2 实验过程

用专用的湿法研磨工具将浸取AP后的RDX/Al/AP/HTPB炸药研磨成粒径均匀的细小颗粒(3.5×107~4.0×107 nm)状态。配制石油醚和丙酮体积比为2:8的混合溶剂。

取一定量浸取AP后的RDX/Al/AP/HTPB炸药置于三角瓶中,加入一定量的上述石油醚、丙酮混合溶剂,放入超声波恒温水浴槽中作用一段时间,抽滤后所得溶液进行蒸发结晶,用混合溶剂将RDX结晶提纯。最后称量所得RDX质量并计算浸取率。

1.3 响应面分析因素水平的选取

采用Box-behnken中心组合模型设计实验,使用Design Expert 8.0软件进行响应面分析。因素水平编码表见表 1,由实验结果得到RDX浸取率在68.25%~98.90%之间。

表1 因素水平编码表 Table 1 Code table of factors and levels
2 结果与讨论 2.1 响应面统计分析

对实验结果进行统计分析,结果见表 2。拟合出的二次回归模型的拟合方程为:Y=91.99+7.81A+8.23B+3.49C+3.52D+4.21E-3.47AB-1.12AC-1.68AD-1.83AE-1.9BC-2.69BD-4.79BE-1.31CD-1.58CE-3.51DE-3.86A2-3.99B2+1.11C2-0.094D2-1.23E2R2=0.960 7,Radj2=0.929 3,二次回归模型(P<0.000 1)显著,说明未知因素对实验的影响小,拟合结果相关度良好,此模型可以解释92.93%的效应值变化,变异系数较低,拟合结果可以较好地反映RDX浸取率与超声功率、浸取时间、温度、料液质量比和浸取次数的关系,因此可以用来预测RDX浸取率随着各实验因素变化的规律。

表2 回归模型方差分析 Table 2 Variance analysis of regression model

当实验因素的P<0.05时,则此实验因素影响显著,否则不显著。可知全部的一次项、交互项中BDBE以及二次项中AB为影响显著的实验因素。

使用Design Expert 8.0软件对回归模型进行最大值优化,由于多次浸取会增加工作量,根据减少浸取次数实际需求选取最优解为(A, B, C, D, E)=(751.20, 62.00, 40.40, 17.71, 1.01)。考虑到具体实施,选取最佳的操作条件为超声功率750 W,浸取时间60 min,温度40℃,料液质量比1:17,浸取次数1次。

2.2 响应面分析

超声功率、浸取时间、温度、料液质量比和浸取次数之间的交互作用对RDX浸取率的影响如图 1图 2所示。

图 1 各因素对RDX浸取率交互影响的等高线图 Figure 1 Contour plots showing the interactive influence of factors on RDX leaching rate
图 2 各因素对RDX浸取率交互影响的响应面图 Figure 2 Response surfaces showing the interactive influence of factors on RDX leaching rate

图 1(a)图 2(a)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着超声功率的增加而增加,到最大值后基本不变;超声功率不变,RDX浸取率随着浸取时间的增加而增加,到最大值后基本不变。超声功率和浸取时间对RDX浸取率均有显著影响。

图 1(b)图 2(b)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着超声功率的增加而增加,到最大值后基本不变;超声功率不变,RDX浸取率随着温度的升高而增加,到最大值后基本不变。超声功率对RDX浸取率有显著影响,温度对RDX浸取率的影响较超声功率小。

图 1(c)图 2(c)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着超声功率的增加而增加,到最大值后基本不变;超声功率不变,RDX浸取率随着料液质量比的增加而增加,到最大值后基本不变。超声功率对RDX浸取率有显著影响,料液质量比对RDX浸取率的影响较超声功率小。

图 1(d)图 2(d)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着超声功率的增加而增加,到最大值后基本不变;超声功率不变,RDX浸取率随着浸取次数的增加而增加,到最大值后基本不变。超声功率对RDX浸取率有显著影响,浸取次数对RDX浸取率的影响较超声功率小。

图 1(e)图 2(e)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着浸取时间的增加而增加,到最大值后基本不变;浸取时间不变,RDX浸取率随着温度的增加而增加,到最大值后基本不变。浸取时间对RDX浸取率有显著影响,温度对RDX浸取率的影响较浸取时间小。

图 1(f)图 2(f)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着浸取时间的增加而增加,到最大值后基本不变;浸取时间不变,RDX浸取率随着料液质量比的增加而增加,到最大值后基本不变。浸取时间对RDX浸取率有显著影响,料液质量比对RDX浸取率的影响较浸取时间小。

图 1(g)图 2(g)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着浸取时间的增加而增加,到最大值后基本不变;浸取时间不变,RDX浸取率随着浸取次数的增加而增加,到最大值后基本不变。两个实验因素对RDX浸取率均有显著影响。

图 1(h)图 2(h)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着温度的增加而增加,到最大值后基本不变;温度不变,RDX浸取率随着料液质量比的增加而增加,到最大值后基本不变。料液质量比和温度均对RDX浸取率有显著影响。

图 1(i)图 2(i)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着温度的增加而增加,到最大值后基本不变;温度不变,RDX浸取率随着浸取次数的增加而增加,到最大值后基本不变。浸取次数对RDX浸取率有显著影响,温度对RDX浸取率的影响较浸取时间小。

图 1(j)图 2(j)可得,在实验参数范围内,RDX浸取率随着料液质量比的增加而增加,到最大值后基本不变;料液质量比不变,RDX浸取率随着浸取次数的增加而增加,到最大值后基本不变。浸取次数对RDX浸取率有显著影响,温度对RDX浸取率的影响较浸取时间小;当浸取次数和料液质量比较高后,两者之间的交互影响发生较大变化。

2.3 最优工艺验证

重复实验过程,验证最优工艺,结果见表 3

表3 验证实验结果 Table 3 Results of verification experiment

表 3可知,响应面优化法得出的预测模型可以准确预测RDX浸取率。

3 结论

(1) 采用响应面法优化RDX浸取工艺,拟合出的RDX浸取率的回归模型可以准确预测出RDX的浸取率。

(2) 选取最佳的操作条件为:超声功率750 W,浸取时间60 min,温度40℃,料液质量比1:17,浸取次数1次。

(3) 实验各因素均对RDX浸取有显著影响,并且RDX浸取率随着实验因素水平值的增加而增加。


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Response Surface Optimization Method of the Process of Leaching RDX from RDX/Al/AP/HTPB Explosive
SHI Teng-fei1, CHEN Ming-hua2, YAN Jian-ping3     
1. Mechanical Engineering College, Shijiazhuang 050003, China;
2. Mechanical Technology Research Institute, Shijiazhuang 050003, China;
3. Beingjing Military Representative Office, Beingjing 102200, China
Abstract: To optimize the process of leaching RDX from RDX/Al/AP/HTPB explosive, the response surface method (RSM) was introduced in the optimization process, the leaching rate model of the process was fitted and the influence of ultrasonic power, leaching time, temperature, solid-liquid mass ratio and leaching frequency on the leaching process was analyzed. The results show that the above-mentioned factors have significant influence on the leaching rate of RDX, and the interactive influence increases with the increase of experiment level value. The fitting equation of quadratic regression model is determined as Y=91.99+7.81A+8.23B+3.49C+3.52D+4.21E-3.47AB-1.12AC-1.68AD-1.83AE-1.90BC-2.69BD-4.79BE-1.31CD-1.58CE-3.51DE-3.86A2-3.99B2+1.11C2-0.094D2-1.23E2.
Key words: explosive     RDX     leaching     response surface method     response factor