1936年，赫维西和莱维首次使用中子活化分析技术，对氧化钇试样进行了定量分析。随着技术完善，中子活化在灵敏度和准确度方面优势显著[1]。1972年，Ziegler在中子活化技术的基础上最早提出了中子深度剖面分析(Neutron depth profiling, NDP)技术[2-3]，该技术对半导体生产以及离子注入研究具有重要意义。随后，Biersack等[4-5]通过对粒子在固体中的输运过程以及离子注入型材料的深入研究，推动了NDP技术的发展。1933年，Bloch提出了α粒子在物质中能量衰减计算理论。此后进行了多次修正[6-7]，但对于极低能量(~eV)依然无法解决。2015年，Nguyen-Truong等[8]添加极低能修正项和Taborda等[9]的拟合参数，都能解决极低能量粒子的能量损失情况。目前，蒙特卡罗(Monte Carlo, MC)技术成为构建响应函数的重要方法。窦海峰等[10]通过仿真软件SRIM构建响应函数，Yang等[11]通过MC-NDP法模拟了α粒子能谱，构建了响应矩阵。
为确定最适合NDP模拟的软件，本文用GEANT4[12]、FLUKA[13-14]、MCNP和SRIM软件进行了NDP分析过程的模拟，对比分析了4款软件的一致性。同时与实验能谱进行比较，评价模拟结果的可靠性。
1 基础原理NDP技术是通过反演热中子束入射含硼或含锂样品产生的带电粒子能谱，得到硼或锂原子在物质中浓度随深度的分布。核反应式如式(1)所示：
| $ \begin{array}{l} ^{10}{\rm{B + n}}{ \to ^7}{\rm{Li}}\left( {840\;{\rm{keV}}} \right){ + ^4}{\rm{He}}\left( {1\;472.4\;{\rm{keV}}} \right) + \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\gamma \left( {478\;{\rm{keV}}} \right)\left( {93.7\% } \right)\\ ^{10}{\rm{B + n}}{ \to ^7}{\rm{Li}}\left( {1\;013\;{\rm{keV}}} \right){ + ^4}{\rm{He}}\left( {1\;776.7\;{\rm{keV}}} \right) + \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\gamma \left( {478\;{\rm{keV}}} \right)\left( {6.3\% } \right) \end{array} $ | (1) |
式(1)中的α粒子在物质中的电离能量损失可由Bethe-Bloch公式进行估算，计算公式如式(2)所示：
| $ {\left( { - \frac{{{\rm{d}}E}}{{{\rm{d}}X}}} \right)_{{\rm{ion}}}} = \frac{{4\pi {{\rm{e}}^4}NZ}}{{{m_0}{v^2}}}\left[{\ln \left( {\frac{{2{m_0}{v^2}}}{I}} \right) + \ln \frac{1}{{1-{\beta ^2}}}-{\beta ^2}-\frac{c}{z}} \right] $ | (2) |
式中：N为原子密度；Z为靶物质原子序数；υ为入射带电粒子的速度；m0为电子静止质量；ln(1-β2)、β2为相对修正项(β=υ/c)；c为光速；c/z为壳修正项，对于重带电粒子无需考虑壳修正。
目前，基于MC法的粒子模拟成为NDP分析的重要方法，而SRIM、FLUKA、MCNP和GEANT4是较常用软件。FLUKA软件的能量损失模块中，不仅包括了Bethe-Bloch公式，还引入Barkas的Z3与Bloch的Z4效应修正、Mott的卢瑟福散射修正及Ziegler的壳层和其它低能修正等[14]。GEANT4中Bethe-Bloch公式被用于能量大于8MeV的α粒子，当粒子能量在1keV~10MeV时，GEANT4使用Ziegler给出的三个参数式[15‒16]。当粒子能量低于1keV时，自由电子气体模型被用于计算能量损失。本课题所使用的GEANT4物理模型库为QGSP- BIC-HP，该物理模型能准确描述低能中子在物质中的反应过程。MCNP在输运带电粒子时，加入了NCIA算法以及PHYS卡[17]。SRIM计算带电粒子在单元素中能量损失时，使用Bragg定律[18]。但计算带电粒子在混合物(化合物)中的能量损失时，使用CAB (Core-and-bond)法[18]对Bragg定律进行了修正。
2 几何模型建立SRIM、MCNP、GEANT4和FLUKA的几何模型如图 1所示，模拟样品中硼分布特征同美国国家标准与技术研究院(National Institute of Standards and Technology, NIST)标准物质SRM2137相同。探测器为钝化离子注入平面硅探测器(Passivated Implanted Planar Silicon detector, PIPS)，半径0.92cm，厚度20μm，探测器距离样品6cm。中子源为半径0.5cm的面源，定义源粒子以直线出射，并以角度45°入射到探测器上表面。
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图 1 模拟模型示意 Figure 1 Schematic model of simulation |
为比较4款模拟软件模拟α粒子能谱的差异，实验模拟了由能量为1.472MeV构成的α粒子束，穿过1μm、2μm、3μm以及4μm的硅层的α粒子能谱。模拟得到的α能谱如图 2所示。
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图 2 4款模拟软件构建的α能谱对比 Figure 2 Comparison of alpha spectra constructed by four simulation softwares |
如图 2所示，α粒子在穿透单晶硅后，随着厚度增加，能量降低，能谱被展宽。上述4种方法得到的α粒子能谱有所差异，尤其是在单晶硅厚度达到4μm时，差异更为显著。
表 1统计了α粒子通过4种不同厚度硅层后，峰位能量(Peak Energy, PE)和峰半高宽(Full Width Half Maximum, FWHM)之间的差异，其中半高宽都是由高斯拟合所得。
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表 1 4款模拟软件的原始数据及分析(MeV) Table 1 Raw data and analysis of 4 simulation software (MeV) |
为比较不同软件构建的α能谱之间峰位能量、半高宽的差异，定义数据标准差σ如下：
| $ \sigma = \sqrt {\frac{1}{{N - 1}}\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{d_i} - \mu } \right)}^2}} } $ | (3) |
式中：σ为峰位能量或半高宽数据标准差；N为数据个数；di为峰位能量或半高宽的数据；μ为峰位能量或半高宽的平均值；μp、σp分别为峰位能量的平均值、标准差；μf、σf分别为半高宽的平均值、标准差。
由表 1可知，上述4款模拟软件在1μm厚硅层的μp为1.2151MeV，σp为0.0234；μf为0.0223MeV，σf为0.0015，三者能谱差异较小。在2μm厚硅层中，μf为0.0369MeV，σf为0.0101，半高宽差异开始增大。随着硅层厚度逐渐增大，在4μm厚硅层中，模拟能谱的μp为0.2884MeV，σp为0.1009；μf为0.0869MeV，σf为0.0876，三者能谱峰位能量、半高宽出现较大差异。从图 2可知，GEANT4模拟谱半高宽远大于FLUKA、MCNP、SRIM的模拟结果；SRIM模拟能谱的峰位能量、半高宽与FLUKA差异较小，但随着厚度增大，差异逐渐增大；同时MCNP在样品中的峰位能量同其它模拟软件差异较大。由于SRIM软件只可用于粒子在物质中的射程、能损、溅射、损伤等模拟，无法模拟NDP的核反应过程，故不将其用于NDP实验谱与模拟谱的对比中。
3.2 NDP模拟谱与实验谱对比实验在真空环境中进行，粒子与探测器之间无屏蔽，探测器距样品6cm，其余结构如图 1所示，SRM2137为边长1cm的正方体单晶硅，注入的硼粒子分布于其近表面(0.02~0.32μm)，硼粒子浓度随其所在深度的增加，先增大后减小，并在厚度0.185μm处达到最大。实验能谱采用NIST的标准物质SRM2137在热中子束流(45°)入射下测量得到的α能谱。MCNP、FLUKA与GEANT4的模拟能谱是将能量范围0~1.776MeV，分成了1024道，模拟条件及材料与实验相同。测量能谱如图 3所示。
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图 3 标准物质SRM2137的实测能谱 Figure 3 Experimental spectrum of standard sample SRM2137 |
从图 3可知，α能谱由连续谱和特征峰组成。特征峰包括硼产生的1.472MeV和1.776MeV的两个α峰，同时也可以观察到1.013MeV和0.84MeV的两个Li+的特征峰。NDP实验中Li+计数明显小于α粒子计数。为充分反映SRM2137中硼的分布特征，本文只针对α粒子特征峰进行分析。
如图 4和图 5所示，模拟谱和实验谱都可以观察到1.472MeV和1.776MeV两个α特征峰。当模拟抽样粒子数达到109时，1.776MeV的α粒子计数仍很低，统计误差较大，因此，对1.472MeV处的峰进行误差分析。
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图 4 标准物质SRM2137实测谱与FLUKA (a)、GEANT4 (b)模拟谱对比 Figure 4 Comparison between experimental spectrum of SRM2137 sample and simulated spectrum of FLUKA (a), GEANT4 (b) |
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图 5 标准物质SRM2137实测谱与MCNP模拟谱对比 Figure 5 Comparison between experimental spectrum of SRM2137 sample and simulated spectrum of MCNP |
表 2统计了模拟谱与实测谱峰位能量和半高宽之间的差异。为分析模拟能谱与实测谱的峰位能量、半高宽差异，定义相对变化率如式(4)：
| $ \mathit{\Delta = }\left( {\left| {{x_1}-{x_2}} \right|/{x_2}} \right) \times 100\% $ | (4) |
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表 2 GEANT4、FLUKA与SRM2137能谱数据相对误差 Table 2 Relative error of GEANT4, FLUKA and SRM2137 experimental spectrum data |
式中：Δ为峰位能量或半高宽相对于实验值的变化率；x1为模拟谱线峰位能量或半高宽；x2为标准物质SRM2137实测谱的峰位能量或半高宽。
由表 2可知，相对于标准物质SRM2137实测谱，FLUKA峰位能量的Δ为0.35%，半高宽的Δ为52.61%；GEANT4峰位能量的Δ为1.46%，半高宽的Δ为25.89%；MCNP峰位能量的Δ为0.28%，半高宽的Δ为13.64%。上述三款模拟软件所得能谱峰位能量同实测谱特征峰能量差距都在2%以内，但FLUKA、GEANT4模拟能谱的半高宽明显大于标准物质SRM2137实测谱，MCNP模拟谱半高宽更接近实测谱半高宽。
4 结语本实验为评价4款蒙特卡罗模拟软件模拟NDP时的差异，对比了SRIM、MCNP、FLUKA、GEANT4模拟软件所得α粒子能谱，并使用标准物质SRM2137的实测谱与MCNP、GEANT4、FLUKA的模拟谱进行了对比，结果表明：
1) 4款模拟软件所得α粒子谱在2μm厚硅层内峰位能量相近。超过2μm时，SRIM与FLUKA模拟谱一致性较好，与其他两款软件模拟谱的差异随单晶硅厚度的增加而逐渐增大。
2) 在SRM2137样品的NDP实验谱与模拟谱对比中，相对于FLUKA、GEANT4模拟软件，MCNP模拟所得NDP中α粒子能谱与实测谱符合更好。
3) 4μm厚硅层中存在GEANT4能谱半高宽过大、MCNP能谱峰位偏差较大的问题，这些问题还有待进一步确认。
致谢 感谢李润东、杨鑫以及钱达志等对本文的大力支持。| [1] |
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