熔盐堆作为第四代先进核能系统之一^[1]，采用液态熔盐作为燃料和冷却剂，具有在线添加燃料和在线去除裂变产物的特点。与目前主流的压水反应堆相比，熔盐堆在固有安全性、中子经济性、核燃料循环、核资源的有效利用和防核扩散等方面均具有突出的优势^[2-3]。

熔盐堆最早在20世纪40年代的美国航空核动力研发项目(Aircraft Reactor Experiment, ARE)中被提出^[4-5]，此后几十年各国研究人员对熔盐堆进行了大量的研究，并提出了多种熔盐堆概念设计。综合考虑载体盐理化性质、堆芯中子学特性与经济性等因素，熔盐通常选用氟盐或氯盐作为核燃料载体，其所对应的熔盐堆被称为氟盐堆和氯盐堆。与氟盐堆相比，氯盐堆具有其独特的优势：首先，氯盐对中子的慢化能力更弱，产生的中子能谱更硬，因而氯盐快堆中锕系核素的俘获裂变比更小；其次，锕系核素在氯盐中溶解度更高，能够达到更大的燃料装载量；此外，含有锕系核素的氯盐相对氟盐有更低的熔点。

氯盐快堆的研究始于20世纪50年代美国橡树岭国家实验室设计的260 MWe氯盐快堆^[6]，其采用NaCl+MgCl₂+PuCl₃+UCl₃作为液态燃料盐、UO₂+Na作为固态增殖层，增殖比达到1.09，理论上证明了基于氯盐快增殖堆技术的可行性。同时，英国原子能管理局于20世纪60年代也开展了氯盐快堆的研究^[7]，其采用NaCl+UCl₃+PuCl₃作为燃料盐、NaCl+UCl₃作为增殖盐。根据冷却方式的差异设计了4种大功率熔盐快堆(2500 MWe)，其中采用直接冷却方式的熔盐堆增殖比达到1.53，进一步表明了氯盐快堆在燃料增殖方面的优势。20世纪70年代瑞士联邦反应堆研究所针对氯盐快堆提出了嬗变堆的设计方案，该方案评估了单区、双区和三区堆芯设计的氯盐快堆的优势与不足，论证了氯盐快堆作为嬗变堆的可行性和优势^[8-11]。进入21世纪以来，各国对氯盐快堆的研发日益加强。英国Moltex能源公司和德国柏林固体物理研究所基于不同的需求目标各自提出了燃料盐与冷却剂分离的氯盐快堆概念设计方案^[12-13]。美国泰拉能源公司则致力于结构简单、安全性能优异的氯盐快堆设计，并得到了美国能源部的支持^[14]。

近年来，中国核电发展迅速，目前投入商业运行的核电机组共有38台，装机容量达到33.3 GWe，且预计到2050年，有望增长至250 GWe^[15-16]。随着核电的快速发展，核燃料的持续供应和乏燃料的安全处置与管理将成为亟需解决的难题。2011年，中国科学院启动了钍基熔盐堆先进裂变能先导专项，提出了解决熔盐堆关键技术、实现钍资源高效利用的目标^[2]，开展了包括氯盐堆在内的熔盐堆技术研发，为我国钍资源利用和核废物处置奠定了技术基础。

关于氯盐快堆的研究仍存在某些不足，如针对氯盐快堆的在线后处理及添料技术不成熟、堆芯结构复杂、在线提取易裂变核存在核扩散风险等。针对上述不足，本文在已有研究的基础上，分析对比了熔盐组成和处理方式对反应堆燃耗性能的影响，提出了添料模式简单、后处理可行、钍利用性能优异的氯盐快堆设计，不仅避免了对增殖核素的提取、降低了对后处理的要求，而且能够在嬗变消耗锕系核素的同时生产大量²³³U。

本文基于熔盐嬗变堆MOSART堆芯结构进行燃耗性能分析^[17]，堆芯几何结构如图 1所示。堆芯为罐式单区结构，热功率为2400 MW，活性区燃料盐体积为32.7 m³，外回路熔盐（包括上、下腔室和热交换器等）总体积为23.5 m³。为降低对器壁的辐照损伤及中子泄露，在活性区外围布置了20 cm的石墨反射层，反射层外围布置了30 cm的TZM合金(Titnaium-Zirconium-Molybdenum Alloy)^{[6-7, 18]}和20 cm的B₄C，整个反应堆被10 cm厚的TZM合金包容。堆芯主要参数列于表 1，³⁷Cl的富集度为95%^[19]。采用压水堆卸料燃耗为60 GW·d·t^-1、冷却5 a后的乏燃料中分离的锕系核素作为启动燃料，²³²Th作为增殖燃料。

图 1

图 1 堆芯几何结构示意图 Figure 1 Geometrical description for the core

表 1

表 1 堆芯主要参数 Table 1 Main parameters of the core 参数 Parameters 数值 Value 热功率 Thermal power / MW 2400 堆芯直径 Diameter of the core / m 3.4 堆芯高度 Height of the core / m 3.6 熔盐温度 Temperature of salt / K 950 石墨密度 Density of graphite / g·cm-3 2.3 TZM合金密度 Density of alloy / g·cm-3 10.22 B4C密度 Density of B4C / g·cm-3 2.52 10B富集度 Enrichment of 10B / % 18.4

表 1 堆芯主要参数 Table 1 Main parameters of the core

本文采用的计算工具是基于SCALE6.1程序发展的熔盐堆在线添料和后处理程序MSR-RS^[20-23]，图 2给出了MSR-RS程序的基本流程。在堆芯几何和燃料成分确定的条件下，程序首先计算堆芯临界（由KENO-Ⅵ完成）；基于临界计算结果，MSR-RS程序调用截面（由Couple完成）处理模块完成单群截面的加工；Origen-s主要用于燃耗计算，并包含了在线处理裂变产物和在线添加燃料的功能。MSR-RS程序根据临界和重金属质量恒定两个约束条件自动搜索合适的加料率。此外，本文选用的基准数据库是238群的ENDF/B-Ⅶ库。

图 2

图 2 在线处理程序MSR-RS流程图 Figure 2 Flowchart of MSR-RS

本工作选用压水堆乏燃料中分离的锕系核素作为初始点火燃料，采用²³²Th作为增殖燃料。反应堆启动后只添加²³²Th，并采取在线吹气模式而不提取增殖产生的Pa及U，从而简化了在线后处理要求。同时为了对比钍基氯盐快堆的燃耗性能，本文也将对熔盐成分和不同燃料后处理模式下的燃料循环性能进行分析。

载体盐的成分是影响反应堆性能的关键因素之一，本文首先采用超铀核素(Transuranics, TRU)作为启动燃料，研究了包括NaCl、NaCl+KCl、NaCl+ MgCl₂在内的三种常用氯盐对氯盐快堆燃料循环性能的影响^{[6, 18, 24]}，TRU的核素组成在表 2中给出^[25]。表 3给出了三种载体盐对应的熔盐组成和重金属装量等参数。由于²³³Pa衰变成²³³U的半衰期较长(27d)，在启堆后的4个月内无法生产足够的²³³U来维持临界，因此反应堆需要保留一定的初始剩余反应性。采用NaCl作为载体盐(Salt 1)时，设置初始k_eff=1.008，对应的TRU装载量为19700 kg。可以看出，与NaCl (Salt 1)载体盐相比，NaCl+KCl (Salt 2)和NaCl+MgCl₂ (Salt 3)载体盐的重金属溶解度较低，因此为了满足堆的临界运行，Th的初装量也需要相应减少。为了便于对比并保证反应堆初始临界，首先在研究不同载体盐时采用了相等初装量的TRU。在燃耗模拟过程，采用简单后处理（鼓泡系统）清除强中子吸收气体和难溶的金属裂变产物，其处理周期设为30 s。

表 2

表 2 TRU的核素组成 Table 2 Composition of TRU 核素 Isotope 份额 Proportion in the mix / mol% 237Np 6.3 238Pu 2.7 239Pu 45.9 240Pu 21.5 241Pu 10.7 242Pu 6.7 241Am 3.4 243Am 1.9 244Cm 0.8 245Cm 0.1

表 2 TRU的核素组成 Table 2 Composition of TRU

表 3

表 3 不同载体盐对应的熔盐组成 Table 3 Salt composition for different carrier salts 熔盐 Salt 组成 Composition / mol% 熔点 Melting point / K 密度 Density / g·cm-3 TRU初始装载量 Initial loading of TRU / kg Th初始装载量 Initial loading of Th / kg TRU占总重金属的质量份额 Proportion of TRU/HM NaCl KCl MgCl2 TRUCl3+ThCl4 Salt 1 55 0 0 45 870 3.60 19700 95000 17.1% Salt 2 45 25 0 30 810 3.08 19700 64000 23.5% Salt 3 50 0 33.3 16.7 778 2.50 19700 28700 40.7%

表 3 不同载体盐对应的熔盐组成 Table 3 Salt composition for different carrier salts

图 3(a)表示不同熔盐对应的k_eff随时间的变化情况。结果表明：TRU占总重金属的质量份额越大，则其初始剩余反应性越高。对于第三种熔盐成分，其初始时刻的剩余反应性达到0.24。采用NaCl (Salt 1)作为载体盐时，k_eff随时间呈现先增大后减小的变化；而NaCl+KCl (Salt 2)和NaCl+MgCl₂ (Salt 3)作为载体盐时，其对应的k_eff随时间迅速下降。采用上述三种载体盐情况下，反应堆的燃耗时间分别为17 a、8.5 a、9.5 a，对应的燃耗深度分别为123GW·d·t^-1、80 GW·d·t^-1、144 GW·d·t^-1。

图 3

图 3 不同载体盐情况下keff (a)和CR (b)变化 Figure 3 Changes of keff (a) and CR (b) in different carrier salt

进一步分析k_eff变化的原因发现，虽然不同载体盐下初始时刻TRU的装载质量相同，但是由于Th的装载量不同，导致TRU占总重金属质量份额不同，从而直接影响堆内²³²Th→²³³U的转换性能。图 3(b)给出了三种情况下转换比CR (Conversion Ratio)随时间的变化。当NaCl作为载体盐时，CR随燃耗时间逐渐减小，其中0~10 a间CR > 1，堆内一直净积累易裂变核，使得k_eff逐渐增大；10 a以后CR < 1，反应堆开始消耗之前积累的易裂变核，使得k_eff逐渐减小，最终运行17 a后无法维持临界。与NaCl载体盐相比，堆芯采用NaCl+KCl和NaCl+ MgCl₂作为载体盐时，堆内CR一直小于1，这意味着反应堆启动后易裂变核素的产生量一直小于其消耗量，这直接导致k_eff快速下降，最终堆芯无法临界运行。

此外本文针对NaCl+KCl和NaCl+MgCl₂作为载体盐时，通过调整TRU与Th的比例实现相同的初始k_eff (1.008)，然后对比不同载体盐的燃耗性能。结果表明：上述两种载体盐在调整为相同的初始k_eff以后，反应堆只能维持很短时间的临界运行，燃耗过程中CR变化趋势与初始TRU装载量相同情况下的CR变化一致，即随着时间逐渐增大但始终小于1，反应堆不能通过仅添加²³²Th来维持长时间临界。

上述分析表明，NaCl作为载体盐时能够在只添加²³²Th的情况下维持较长的燃耗时间、具有较好的燃耗性能，因此将采用NaCl作为燃料载体进行进一步分析和优化。

采用压水堆乏燃料中分离的TRU和Pu作为启动燃料，在简单后处理条件下对比分析了两者的燃耗性能，其中Pu的各同位素质量百分数为²³⁸Pu/ ²³⁹Pu/²⁴⁰Pu/²⁴¹Pu/²⁴²Pu=3%/53%/24%/12%/7%^[26]。

图 4(a)给出了两种启动燃料情况下的k_eff随时间的变化。为了与TRU启堆类比，采用Pu作为启动燃料的初始k_eff仍设为1.008，对应的Pu装量为17.4 t；在启动后的4个月内k_eff随时间迅速减小，此后则随时间呈现先增大后减小的变化。相比于TRU作为启动燃料，Pu作为启动燃料情况下的燃耗时间较短，仅为14 a，对应的燃耗深度为105GW·d·t^-1。

图 4

图 4 不同启动燃料情况下keff (a)和重金属质量(b)随时间的变化 Figure 4 Evolution ofkeff (a) and the heavy nuclei (b) for different start-up fuels

图 4(b)给出了两种启动燃料下重金属质量随时间的变化。不同启动燃料下U、Pu的质量随时间变化趋势基本一致，表现为Pu随时间逐渐减少、U随时间逐渐增多。由于在快谱下Pu相比U有更大的平均裂变中子数，随着堆内生产的U取代初装料中的Pu来维持临界，反应堆的增殖能力逐步减弱。同时堆内裂变产物的累积降低了中子经济性，进一步减弱了增殖能力，§2.3将分析裂变产物的影响。最终CR由初始大于1的数值逐渐减小到小于1，使得k_eff呈现出先增加后减小的变化趋势。

由于MA在堆内的中子学性能较为复杂，而且两种启动燃料下MA的质量份额差别明显，因此针对MA的质量演化和反应路径进行了分析。图 5给出了TRU作为启动燃料情况下MA核素质量随时间的变化。从图 5中看出，在燃耗过程中²³⁷Np的质量大量减少，²⁴¹Am的质量则随时间先增大后减小，而²⁴³Am、²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm的质量随时间变化很小。考虑到燃耗过程中²³⁷Np和²⁴¹Am的质量变化较大，对燃耗性能影响更明显，接下来主要分析²³⁷Np和²⁴¹Am对燃耗性能的影响。

图 5

图 5 TRU作为启动燃料时MA核素质量随时间的变化 Figure 5 Time evolution of the MA nuclide mass for the reactor started with TRU

TRU作为燃料启动以后，²³⁷Np主要通过俘获反应生成²³⁸Np，然后衰变成²³⁸Pu，²³⁸Pu一部分直接发生裂变反应，而另一部分通过俘获反应生成²³⁹Pu后裂变。图 6给出了²⁴¹Am在堆内的反应路径。在燃耗初始阶段，由于堆内²⁴¹Pu的装量较大，²⁴¹Pu经过β衰变生成的²⁴¹Am质量多于²⁴¹Am吸收中子减少的质量，因此这一阶段²⁴¹Am的质量存在一个上升的变化；随着²⁴¹Pu逐渐消耗减少，其β衰变生成的²⁴¹Am减少，从而使得后期²⁴¹Am质量减少。从图 6中看出²⁴¹Am在吸收中子后经过一系列反应生成的核素主要是Pu的同位素，而在快谱下Pu主要通过裂变反应消耗。因此，分析认为MA在堆内吸收中子及衰变后生成的核素主要是Pu的同位素，与堆内²³²Th增殖产生的²³³U相比，Pu在快谱下具有更大的裂变中子数，有助于反应堆达到更大的CR。

图 6

图 6 241Am在堆内的反应路径 Figure 6 241Am reaction paths in the reactor

分析表明：在钍基氯盐快堆中只添加²³²Th的情况下，TRU作为点火燃料有助于提高增殖性能，延长燃耗时间，因此本文采用TRU作为启动燃料。

如前所述，在简单后处理模式下，基于TRU启动的钍基氯盐快堆的燃耗时间为17 a，燃耗深度为123 GW·d·t^-1。为了进一步增加堆芯燃耗时间、提高燃耗深度，分析了离线批处理和在线连续处理两种条件下氯盐快堆钍燃料燃耗性能^[27-28]。对于离线批处理，其周期不固定，当反应堆运行到k_eff趋近于1.0时进行裂变产物的离线去除；而对于在线连续处理，其燃料盐处理速率为40 L∙d^-1。

图 7(a)给出了不同后处理条件下k_eff随时间的变化。可以发现，批处理条件下，每一次去除裂变产物都会使得k_eff增大从而显著延长反应堆的燃耗时间，经过两次批处理后达到31 a，对应的熔盐处理量为112 m³；与批处理相比，在线连续处理情况下的燃耗性能更好，k_eff整体上呈现出先增大后减小的趋势，最终燃耗时间延长到32.5 a，对应的熔盐处理量为475 m³。图 7(b)表示了强中子吸收的裂变产物¹⁴⁹Sm的质量随时间的变化。在进行批处理的情况下，启堆以后¹⁴⁹Sm随时间逐渐累积，每次进行裂变产物去除时¹⁴⁹Sm的质量减小，相应的k_eff增大；相比于批处理，在线连续处理的情况下¹⁴⁹Sm随时间的累积量更少，对反应性的影响更小。因此不同后处理方式主要改变了裂变产物在堆内的滞留时间，进而影响反应堆的燃耗性能。

图 7

图 7 不同后处理条件下keff (a)、149Sm (b)随时间的变化 Figure 7 Evolution of keff (a), and the inventory of 149Sm (b) for different reprocessing

表 4给出了不同后处理条件下TRU嬗变率、燃耗深度和²³³U产量的变化情况。从表 4中可以看出，相对简单后处理方式，批处理和连续处理可以显著提高堆芯燃耗时间、燃耗深度和堆芯嬗变率。

表 4

表 4 不同后处理条件下的燃耗参数 Table 4 Burnup parameters for different reprocessing methods 参数 Parameters 简单后处理 Simple reprocessing 离线批处理 Batch reprocessing 在线连续处理 On-line reprocessing TRU初始装量 Initial load of TRU / t 19.7 19.7 19.7 Th初始装量 Initial load of Th / t 95.0 95.0 95.0 Th添加量 Feeding of Th / t 14.8 27.3 28.7 燃耗时间 Operation time / a 17 31 32.5 燃耗深度 Burnup / GW·d·t-1 123 210 215 TRU剩余量 Residual mass of TRU / t 11.2 7.7 7.4 TRU嬗变量 Transmutation ability of TRU / kg·GW-1·a-1 223 171 165 TRU嬗变率 Transmutation efficiency of TRU / % 44.6 62.1 63.6 233U产量 Production of 233U / t 7.0 8.3 8.4

表 4 不同后处理条件下的燃耗参数 Table 4 Burnup parameters for different reprocessing methods

相比于批处理，尽管连续处理对各方面性能均有小幅提升，但是其处理过程更加复杂、熔盐处理量更大。综上所述，两种后处理情况下反应堆都能够达到较好的燃耗性能，但是考虑到连续处理的复杂性，因此在实际反应堆中采用批处理即可。

在TRU启堆、仅添加²³²Th和批处理的条件下，钍基氯盐快堆燃耗时间达到31 a，燃耗深度为210GW·d·t^-1。²³³U的最终积累量为8.3 t，相当于满足了5.5个石墨慢化熔盐增殖堆或1.7个氟盐快堆的启堆燃料需求，显著提升了²³³U的生产能力，可为TMSR提供点火燃料。TRU的消耗量提高到12 t，相应的嬗变率为62.1%、嬗变量为171 kg·GW^-1·a^-1，相比氟盐堆的嬗变性能有所改善，很大程度缓解了乏燃料的储存和管理压力。本文分析了没有添加易裂变核情况下的氯盐快堆燃耗性能，虽然降低了添料系统的复杂程度，但其燃耗性能提升有限，在后期工作中将分析添加易裂变核情况下的燃耗性能。

本文采用MSR-RS程序针对钍基氯盐快堆的载体盐、启动燃料和后处理方式进行了一系列分析并对燃耗性能进行了优化，得到以下结论：

1) NaCl作为载体盐能够提供更高的重金属溶解度，从而达到更硬的中子能谱和更大的CR，提升燃耗性能。

2) 钍基氯盐快堆中MA相较于²³²Th能提供更大的后备反应性，TRU比Pu更适合作为启动燃料。

3) 与在线连续处理相比，虽然采用批处理时燃耗时间由32.5 a缩短至31 a，燃耗深度由215GW·d·t^-1降低至210 GW·d·t^-1，但其大幅降低了后处理系统的复杂程度，更适合现阶段的实际应用。