2. 中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800
2. Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China
核能是一种能量密度高、低碳且洁净的能源,安全性以及核废料的处理一直是核能发展面临的重要问题。钍基熔盐堆核能系统(Thorium Molten Salt Reactor Nuclear Energy System, TMSR)在可续性、安全性、经济性、防核扩散及物理防护上有很大的改善,我国对钍基熔盐堆系统进行了多方面的研究,近期已在熔盐堆堆芯设备设计制造技术和对TMSR关键技术安全分析等方面取得了重大进展[1-2]。在TMSR设计与制造中,大量的核反应数据不可或缺,特别是中子能谱,可为堆参数设计的合理性提供参考[3]。因此,各个相关元素的核反应数据都有必要进行研究,砷(As)元素便包含在内。
As元素是一种广泛存在于自然界的类金属元素,As或其化合物所造成的环境污染对人们的生产生活有极大危害,对砷含量进行准确检测具有实际应用价值,在众多的检测方法里面,中子活化法有比较高的灵敏度和精确度,其原理为:以一定能量和流强的中子来轰击试样中元素的同位素并发生核反应,通过测定反应产生射线(主要是γ射线)的能量和强度,对物质元素成分作定性和定量的分析,具体而言,慢中子活化法主要依据(n, γ)俘获反应的核数据,而快中子活化法则需要(n, 2n)、(n, p)和(n, α)等反应的核数据。随着TMSR项目的启动,我国进行了相关核数据的推荐及重新计算工作,其中,对n+74, 75, 77, 79As全套微观核数据的计算,可为熔盐堆结构材料制备加工、熔盐回路关键仪器设备设计与制造等关键技术提供数据支撑。目前国际上中子核数据库主要有5个:中国的CENDL (Chinese Evaluation Nuclear Data Library)、日本的JENDL (Japanese Evaluation Nuclear Data Library)、美国的ENDF/B (Evaluated Nuclear Data File/B)、欧洲的JEFF (The Joint Evaluated Fission Fusion File)和俄罗斯的BROND (Bank of Russian Obninsk Nuclear Date)。根据所获得的各库信息,对于74, 75, 77, 79As的全套中子评价数据而言,除了天然核75As各库都有评价结果以外,其他三个同位素都只是为数不多的几个库有评价数据,CENDL、JENDL和ENDF/B数据库的计算结果比其他两库相对较好,但JENDL库仅有75As评价数据,ENDF/B库没有77, 79As评价数据,CENDL库无74As评价数据,且各个同位素的数据不是很全。因此,有必要对中子诱导砷核同位素的全套微观数据重新进行计算。本工作以中子与天然As核反应的总截面,去弹性散射截面和弹性散射角分布的实验数据为前提,计算了中子与砷及其同位素的反应截面、能谱以及双微分截面等全套微观数据,以B6格式给出,并将收入中国的CENDL核数据库。本文首先介绍了计算的相关理论模型、对应程序以及数据参量,然后将计算结果与实验数据作了对比分析,最后对计算工作及其合理性进行了总结。
1 相关理论模型及参量在中子与靶核核反应理论的基础上,针对核反应各个阶段的不同特点,分别采用了光学模型、扭曲波玻恩近似理论、核内级联和预平衡激子模型,考虑了宽度涨落修正的Hauser-Feshbach理论以及蒸发模型等理论来对核反应的不同阶段进行描述,系统地计算和分析了各个反应道截面、能谱及双微分截面。
光学模型类比光学材料对光的透射和吸收,假设入射粒子在原子核形成的平均势场中运动,采取复数势形式来描述核反应,分别以实部和虚部来表示形状弹性散射和吸收[4],光学模型普遍采用Woods-Saxon位势[5],对于中子入射而言,其一般形式为:
$ \begin{array}{l} U\left( r \right) = V\left( r \right) + i{W_{\rm{S}}}\left( r \right) + i{W_{\rm{V}}}\left( r \right) + \left[ {{V_{{\rm{SO}}}}\left( r \right)} \right. + \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\left. {i{W_{{\rm{SO}}}}\left( r \right)} \right]\left( {\vec s \cdot \vec l} \right) \end{array} $ | (1) |
式中:V(r)为中心实部势;WS(r)为面吸收虚部势;WV(r)为体吸收虚部势;VSO(r)和WSO(r)分别为自旋-轨道耦合实部势和自旋-轨道耦合虚部势;
光学势的实部为:
$ \begin{array}{l} V = 50.844\;17 - 0.320\;967{E_{\rm{n}}}{\rm{ + }}0.000\;65E_n^2 - \\ \;\;\;\;\;\;24.0\left( {N - Z} \right)/A \end{array} $ | (2) |
面吸收虚部势为:
$ {W_{\rm{S}}}{\rm{ = }}13.016\;98{\rm{ - }}0.069\;10{E_{\rm{n}}}{\rm{ - }}12.0\left( {N - Z} \right)/A $ | (3) |
体吸收虚部势为:
$ {W_{\rm{V}}} = - 2.514\;23 + 0.151\;559{E_{\rm{n}}} - 0.000\;35E_n^2 $ | (4) |
自旋-轨道耦合势实部为:
$ {V_{{\rm{SO}}}} = 6.2 $ | (5) |
自旋-轨道耦合势虚部为:
$ {W_{{\rm{SO}}}} = 0 $ | (6) |
光学模型实部势、面吸收虚部势、体吸收虚部势、自旋-轨道耦合势的弥散宽度分别为:
$ \begin{array}{l} {a_{\rm{r}}}{\rm{ = }}0.663\;46\;{\rm{fm, }}\;{a_{\rm{S}}}{\rm{ = }}0.509\;67\;{\rm{fm, }}\\ {a_{\rm{V}}}{\rm{ = }}0.553\;33\;{\rm{fm}}, \;{a_{{\rm{SO}}}} = 0.745\;73\;{\rm{fm}} \end{array} $ | (7) |
光学模型实部势、面吸收虚部势、体吸收虚部势、自旋-轨道耦合势的半径分别为:
$ \begin{array}{l} {a_{\rm{r}}}{\rm{ = }}1.265\;91\;{\rm{fm, }}\;{a_{\rm{S}}}{\rm{ = }}1.183\;80\;{\rm{fm, }}\\ {a_{\rm{V}}}{\rm{ = }}1.292\;63\;{\rm{fm}}, \;{a_{{\rm{SO}}}} = 1.106\;74\;{\rm{fm}} \end{array} $ | (8) |
式中:En是入射中子在质心系中的能量;Z、A、N分别表示靶核的电荷数、质量数和中子数。
在得到最佳光学势参数的同时,分别计算了n+74, 75, 77, 79As的总截面、去弹散射截面以及弹性散射角分布理论值,并与部分实验数据进行了比较分析。图 1给出了n+75As的总截面理论计算结果与实验数据(主要取自EXFOR核实验数据库)的比较,图 1中实线为理论计算值,点阵为实验数据,总截面低能区的计算值较实验数据[6-7]略低,这是由于低能区实验数据无法与较高能区数据[8-11]平滑连接,在进行分析之后,认为高能区的数据更加合理一些。图 2分别给出了n+74, 75, 77, 79As总截面理论计算值、曲线的形状、大小及变化趋势基本合理。图 3为n+75As入射能在3.2 MeV、7.0 MeV、8.05 MeV、14.1 MeV的弹性散射角分布理论计算值与实验数据(主要取自EXFOR核实验数据库)的比较,其中曲线为弹性角分布理论值,点阵为对应的实验数据,由下向上实验数据和对应的理论值依次乘以100、10-1、10-2、10-3,角分布计算值较好地再现了实验数据。从初步的结果来看,计算值合理且与实验数据较好地符合,由此可认为光学势参数调整效果较好,为后续计算奠定了良好基础。
直接核反应过程采用扭曲波恩近似(Distorted Wave Bom Approximation, DWBA)理论来描述,直接反应是一种弱吸收的模型,其相互作用远小于光学势,可以把直接核反应作用视为光学势微扰,从而采用微扰论来解决问题。在此基础上,扭曲波恩近似理论认为:如果把入射粒子和出射粒子都看成是在球形光学势场中运动,其他直接反应和弹性散射相比都比较弱,则直接反应是由扣除球形光学势后的残余相互作用引起的[12]。对应的计算程序为DWUCK4,分别计算不同能量点的直接非弹性散射截面与角分布。由于缺乏直接非弹截面及角分布实验数据,很难确定每条分立能级的变形参数,所以在75As的计算中考虑了部分中子出射的双微分截面实验数据,通过反应截面的合理性及中子出射的双微分截面实验数据确定直接非弹的贡献。将n+74, 75, 77, 79As直接核反应剩余核分立能级的变形参数列于表 1,其中ε、J、π、β0分别为剩余核激发能、角动量量子数、宇称和变形参数。
本工作以UNF程序作为计算的主程序,UNF程序适合于计算中子入射能量从几千电子伏到20MeV的各反应道截面和6种出射粒子(n、p、α、d、t及He-3)的发射能谱及双微分截面[13]。UNF程序整合了球形光学模型、扭曲波恩近似理论,严格考虑了泡利不相容原理的激子模型,考虑了宽度涨落修正的Hauser-Feshbach统计理论等模型。
UNF程序以APOM计算得到的最佳光学势参数和DWUCK4计算的直接核反应数据作为程序的输入数据,计算中对剩余核的能级密度和修正参数进行了调节,从计算结果上来看,效果较好,可认为所调参数较为合理,将最后调节得到的n+74, 75, 77, 79As能级密度L对修正参数P列于表 2。
使用UNF程序,计算了能量在0.1~20 MeV全套中子核反应数据。图 4给出了n+75As各主要反应道截面的总体图形。其中,总截面由弹性散射截面和去弹性散射截面组成,去弹性散射截面主要分布在(n, inl)、(n, 2n)、(n, γ)、(n, p)和(n, np)等几个反应道上,在某些反应道之间存在明显竞争关系。在能量0~1 MeV之间,主要是(n, inl)与(n, γ)反应道之间的竞争。此外,(n, inl)与(n, 2n)反应道也存在类似关系,(n, 2n)反应道约在10.5 MeV时开启,随着能量迅速增大,同时伴随着(n, inl)反应道急剧减小。除了竞争关系外,一些反应道之间的协同关系也较明显,其中以(n, p)与(n, np)之间较具代表性。(n, p)反应道在9.5 MeV以后逐渐接近峰值,此时(n, np)反应道开启并随之增加。其余一些反应道主要集中在入射能量为10 MeV以后,且截面值较小,一般不超过0.03 b,理论计算结果合理,在此未给出具体曲线。
图 5给出了n+75As的(n, xn)反应道理论计算值与实验数据的比较,图 5中圆点和正方形分别为(n, inl)和(n, 2n)的实验数据,第1、2条曲线分别对应(n, inl)和(n, 2n)的理论计算值。可以看到,计算结果与实验数据基本符合。图 6分别给出了n+74, 75, 77, 79As的(n, 2n)反应道截面的理论计算值,从图 6可看到,各个核素(n, 2n)截面曲线值的大小、变化趋势是合理的,此外,由于74As核是偶A核,因此n+74As的(n, 2n)曲线和其他几个核素略有不同。
图 7(a)为n+75As的(n, γ)反应道截面值与实验数据的比较,图 7(a)中实线为理论计算值,点阵为实验数据,实验数据之间分歧很小,而且理论计算值也与之符合较好,从图 7(a)中可以看出,随着入射能量增加,γ射线的穿透能力随之下降[14]。图 7(b)为n+75As的(n, α)反应道截面计算值与实验数据[15-19]的比对,图 7(b)中曲线为理论计算值,理论结果很好地再现了实验值。图 7(c)为n+75As的(n, p)反应道截面,图 7(c)中曲线为理论计算值,在能量值13~ 15MeV之间,有多家实验数据,且存在一定的分歧,Raut[20]和Okumura[21]实验数据显示,在13 MeV以后截面值将持续增加,与Tuo[15]、Konno[16]、Bormann[18]及Birn[19]等实验数据显示的趋势相反,本工作的计算结果与后者符合得较好,有待实验上作进一步的验证。其他几个核素丰度为零,没有实验数据,理论计算结果合理,在此未给出具体曲线。
在计算反应道截面的基础上,对出射粒子的能谱及双微分截面进行了讨论,出射粒子截面随其出射能量的变化称为能谱,能谱按角度的微分则为双微分截面。在快中子活化分析过程中,通常使用反应堆或其他中子源产生的14 MeV左右的快中子进行辐照,而且在中子入射能量为14.1 MeV时,有较多的关于n+75As的能谱和双微分截面实验数据,便于对计算结果进行验证,因此主要给出了该入射能量的计算结果并与实验数据进行比较分析。图 8为n+75As入射能量为14.1 MeV时,出射中子能谱计算值与实验数据[22]的比对,横轴为出射中子能量,在能谱图中,平滑下降部分主要为(n, 2n)反应道中子出射和(n, inl)反应道中子出射的贡献,出射能量较低时,主要为平衡发射贡献,能量较高为预平衡发射贡献,峰值部分为直接反应机制贡献,不同的峰来自于不同的分立能级的贡献。
图 9为入射中子能量为14.1 MeV,n+75As出射中子的双微分截面计算值与实验数据[22]的比对,其中曲线为双微分截面理论值,点阵为对应的实验数据,图 9(a)分别对应15°、20°、30°、40°、50°、60°和70°的7个角度中子出射的双微分截面,由上至下每条理论曲线和实验值分别乘以100、101、102、…、106;图 9(b)分别对应80°、90°、100°、110°、120°、130°、140°和150°的8个角度中子出射的双微分截面,由上至下每条理论曲线和实验值分别乘以100、101、102、…、107。双微分截面尾部的结构是分立能级的贡献,而平滑区主要是连续能级的贡献[23]。在计算中发现,随着入射能量的增加,平滑区所占的比例越来越大,且趋于平缓,谱线的“高能硬尾”现象渐趋明显,表明预平衡发射的贡献越来越大,中子入射能量为14.1 MeV时,预平衡态占80.92%,而平衡态只占19.08%,预平衡发射占据主要部分,在接近中子入射能的出射能点上,发生直接非弹性散射,各个出射角度上的曲线出现峰值。通过对中子能谱及双微分截面理论结果的分析,可以认为各曲线值的大小、变化趋势是合理的,而且理论值与实验结果基本一致。
本工作利用光学模型理论,整合了中子与天然As核反应的总截面,去弹性散射截面和弹性散射角分布的实验数据,获得了一套适应于20 MeV以下n+74, 75, 77, 79As的光学势参数。
而后利用考虑了扭曲波玻恩近似理论、激子模型,以及引入宽度涨落修正的Hauser-Feshbach统计理论等理论模型的UNF程序,计算了能量在0.1~20MeV内n+74, 75, 77, 79As的反应截面、能谱和双微分截面值,将数据以B6格式给出,对无实验数据区域进行了合理的预测[24],得到了相关理论参数。同时,对理论计算结果和实验数据进行了比较与分析,计算结果与实验数据符合得较好,得到的数据无论是对核工程应用还是对核反应的研究都很有意义。
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