2. 中国科学院近代物理研究所 兰州 730000
2. Institute of Modern Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China
1974年,法国Grenoble成功研制了世界上第一台高电荷态电子回旋共振(Electron Cyclotron Resonance, ECR)离子源[1]。由于ECR离子源在重离子加速器技术和原子物理实验中的出色表现,以及它本身具有的长使役周期、高流强等优点,在1987年,兰州重离子加速器从法国Grenoble引进了第一台ECR离子源[2]。至今,ECR离子源能提供的离子种类越来越多,已从最初的气体元素离子增加到存在自然界中最重的铀元素离子。
随着核物理研究的发展,需要加速器能够提供越来越强的高电荷态重离子束流。例如,美国在建的FRIB (Facility for Rare Isotope Beams)项目[3],需要约470 eμA的U34+离子束流,由于离子源的产生能力有限,采取了折衷的双电荷态技术,即U33++U34+双离子束加速的办法;日本RIKEN (RIkagaku KENkyusho/Institute of Physical and Chemical Research)的RIBF (RadioIsotope Beam Factory)装置[4],则需要525 eμA的U35+,而目前国际最好水平离这个目标仍有很大距离;中国科学院近代物理研究所的“十二五重大工程项目”——强流重离子加速器(High Intensity heavy ion Accelerator Facility, HIAF)装置[5]则需要U34+离子束流强度达到1 emA以上,是现有国际最好水平的两倍以上。综上所述,以铀为代表的强流高电荷态难熔重金属离子束流的产生是国际性难题,但同时也是目前国际上高性能重离子加速器所必需的。由此而言,强流高电荷态难熔重金属离子束流的产生是强流重离子加速器技术中的关键环节,同时也是衡量高电荷态ECR离子源技术水平的一个重要指标。
ECR离子源中,强流难熔金属离子束流的产生需要其等离子体弧腔内对应的金属蒸气压达到一定值(1~10 Pa)。然而常温下,大多数金属都处于固态,如何得到饱和蒸气压在10Pa的难熔(熔点在1500 ℃以上)金属蒸气是目前ECR离子源界面临的一个重大技术难题。高温炉主要是针对熔点在1500 ℃以上的金属,加热金属材料以产生足够的金属蒸气进入ECR离子源的等离子体弧腔中,受限于离子源的结构尺寸,在ECR离子源工作区(等离子体弧腔内),不可能放置大型尺寸的金属加热挥发装置,必须采取结构紧凑、绝热、保温设计非常好的高温加热结构,一般都是利用ϕ30 mm左右的加热结构,产生极高的温度,并能在 > 200h的时间尺度上稳定可靠运行。国际上具备高温金属炉研制能力的单位较少,对高于1500 ℃的高温炉主要的技术方案有:电阻式加热高温炉和高频感应加热高温炉,其中前者主要以美国劳伦斯伯克利国家实验室(Lawrence Berkeley National Laboratory, LBNL)发展的技术为代表,依托于该技术在VENUS (Versatile ECR ion source for NUclear Science)超导离子源上产生了目前国际上U束流高电荷态流强记录[6]——400 eμA的U34+;后者则是以美国MSU (Michigan State University)的NSCL (National Superconducting Cyclotron Laboratory)为代表,发展的感应加热炉已成功应用于ECR离子源日常运行,可产生近200 eμA的U33+。
我国高温金属炉技术受限于结构热分析方法、耐高温材料以及加工技术,发展较为缓慢,而以HIAF装置为代表的大科学工程迫切需要在以U束流为代表的强流重金属离子的产生技术上要有重大突破,因此本文提出依托于现有的SECRAL 2 (Superconducting ECR ion source with Advanced design in Lanzhou No.2)离子源平台[7],研制高温炉以产生强流高电荷态难熔金属离子束流。
本文分析了电阻加热高温炉研制的难点,采用ANSYS软件模拟分析高温炉的热载荷与热应力分布,并依此研制加工高温金属炉,其设计分析结果与离线的高温测试结果吻合得较好。定量模拟分析了高温炉在ECR离子源强磁场中所受的安培力,为规避安培力破坏提供依据,并对坩埚进行了热应力的定性分析,从而解释了离线测试后坩埚出现的损坏现象,同时提出改进方案,为长期在线测试提供保障。
1 电阻式加热高温炉的提出中国科学院近代物理研究所先后采用炉子法[8]和MIVOC (Metallic Ion from Volatile Compounds)法[9]获得了高电荷态金属离子束,并在随后的离线测试与在线运行中都取得了较好的结果。但是对于熔点在1500 ℃以上的难熔金属(如钴、钛、钒、铂、铀等),通过以上的技术手段无法产生强流高电荷态离子束流。图 1给出了中国科学院近代物理研究所SECRAL离子源采用传统金属加热炉优化产生58Ni19+时的峰位谱图。受限于提供的金属蒸气量,产生Ni19+的束流强度最大约32 eμA。镍的熔点为1455 ℃,对于传统金属加热炉,这已经是工作状态的极限,要想得到更高流强的Ni19+离子束流,必须有能提供更高温度的金属蒸发技术,电阻式加热高温炉技术是一个比较可行的方案。
目前,中国科学院近代物理研究所已建成第二台全超导ECR离子源SECRAL 2[7],其加载的微波频率为18~28 GHz,引出高压25~30 kV,轴向磁镜场在注入端最大值Binj=3.7 T,引出端最大值Bext=2.2T,弧腔内壁上径向场最大值Brad=2.0 T。研制的高温炉将结合高性能的SECRAL 2离子源,以产生强流高电荷态难熔金属离子束。如图 2所示,高温炉产生的金属蒸气进入SECRAL 2的腔体中,腔体中的游离电子从馈入的微波中通过回旋共振获得能量,与金属原子碰撞使之逐步剥离至高电荷态,高电荷态离子将在束流引出端通过引出系统引出并加速,获得强流金属离子束流。
对于基于电阻式电流加热的高温金属炉,其研制除受离子源结构空间限制以外,关键还在于以下几个物理技术问题的解决:坩埚在高温下因膨胀而受热应力的问题、高温炉在ECR离子源强磁场作用下的安培力问题以及高温下坩埚材料与金属材料的化学活性问题。对于产生熔点在1500 ℃以上的难熔金属离子束流来说,电阻式加热高温炉需要有良好的结构设计,才能使得高温下仍能够长期稳定运行。坩埚在如此高温下,会产生明显热膨胀,由此带来的热应力会对其支撑结构造成破坏,因此炉子支撑部件首先需要有良好的水冷设计,其次还要通过结构分析有效处理高温下热形变带来的应力问题。在线工作时,电阻加热高温炉工作在ECR离子源中,其中等离子体弧腔内存在很强的轴向和径向磁场,会对炉子加热电流引线产生强安培力力矩,并集中作用到支撑的坩埚上;同时,坩埚所需工作温度越高,所加载的加热电流就越高,根据安培力公式:
$ F = \left( {\mathord{\buildrel{\lower3pt\hbox{$\scriptscriptstyle\rightharpoonup$}} \over I} \times \mathord{\buildrel{\lower3pt\hbox{$\scriptscriptstyle\rightharpoonup$}} \over B} } \right)L $ | (1) |
可知炉子在高电流时会受到很强的安培力作用;然而,在高温下,坩埚与支撑材料的机械强度大幅降低,在安培力作用下,极易变形甚至损坏。因此,如何保证炉子在ECR离子源中长期稳定高温运行难度很大,需要详细的仿真分析为机械结构设计提供指导方案。
本项目研制的高温炉将主要侧重于金属铀离子束的产生,利用高温炉在ECR离子源上产生强流铀离子束主要存在以下难点和挑战:首先,铀原子在高温下易与坩埚(例如Ta、W等耐高温材料)材料发生化学反应,无法正常工作,因此需要选取合适的工作材料(U或者U的化合物)或者其他坩埚材料,但在1800 ℃很少有材料能够与金属铀长期共存;其次,铀的蒸气压需达到1×10-2 ~1 Pa [6]才能有足够的铀原子进入等离子体弧腔中,以产生强流铀金属离子束,这就要求坩埚达到一定的高温。U和UO2不同温度下的饱和蒸气压如表 1所示[6],由于UO2比U的化学稳定性好,不易与坩埚材料反应,且同样的温度能有更高的蒸气压,故UO2是产生铀金属离子束的典型材料。其他U的氧化物UOx,由于O含量太高,不利于等离子体中U的高电荷态的优化,故不适合。同样,其他种类的化合物(如UF3等)均由于不利于高电荷态U离子的产生而不是供选材料。同时,从表 1可以看出,即使采用UO2材料,高温炉需达到1800 ℃以上,才能得到ECR离子源所需的铀金属蒸气压。
电阻式加热高温炉利用欧姆加热的原理对坩埚进行加热,通过坩埚加热放入坩埚内的工作材料,产生工作材料蒸气。按照焦耳定律公式:
$ Q = {I^2}Rt $ | (2) |
可以得到:用作坩埚的材料电阻越高,单位时间内所产生的温度也越高。考虑到材料的熔点及电阻率特性,一般使用钽(20 ℃电阻率131 nΩ·m,熔点3290 K)或铼(20 ℃电阻率193 nΩ·m,熔点3459 K)金属作为坩埚材料,但铼的材料及加工成本要高得多,故前期的仿真与实验主要采用钽材料坩埚。
2 电阻加热高温炉结构设计 2.1 高温炉结构设计及安培力、温度分析中国科学院近代物理研究所引入RIKEN设计的高温炉[8-10],并在此基础上改进,设计的结构如图 3所示。其结构设计主要从以下几方面考虑:1)为降低电阻同时兼顾机械强度,馈入电流的导体杆采用水冷结构的黄铜管;2)前端靠近坩埚的部分温度较高,为避免高温下的出气污染问题,采用高纯度的无氧铜材料;3)高温下由于热辐射造成坩埚的热量耗散严重,故在坩埚前端设计钨挡板进行适当热屏蔽,减少坩埚的热辐射损失。炉子的电流馈入导体杆采用双层结构设计,目的是使水流从中带走欧姆热。炉子与坩埚接触的地方单独设计了一个挖空的铜夹结构,连接在导体杆与坩埚之间,此结构的设计为坩埚在高温下的热膨胀留下余量。由于炉子的导体杆受到ECR离子源内部强磁场产生的安培力作用,为此在导体杆之间加上陶瓷支撑结构,防止安培力对炉子的破坏。
根据工作状态下SECRAL 2离子源在坩埚处产生的磁场(含轴向与径向磁场),用ANSYS软件仿真模拟坩埚在该磁场环境下所受的电磁应力(图 4)。模拟结果表明:应力最大点在坩埚主体与坩埚杆端连接处,最大值约93 MPa,炉子的两根铜导体杆应力约12 MPa,需加上有效的机械支撑以防止结构被安培力破坏。因高温时坩埚的机械性能变差,安培力若不能得到较好的处理,很容易导致坩埚的损坏。
研究中用ANSYS模拟了0.3 mm壁厚的坩埚温度分布。由于铜和钽在不同温度下电阻率、热导率、发射率都会发生变化,故本研究中,假定以上材料属性在一定范围内线性。其他条件设置为:钨挡板的发射率0.18,边界条件设置为导体杆内水冷,初始水温27 ℃,对流系数5000 W·(m2·K)-1,加载电流440 A。模拟结果如图 5所示,坩埚体温度分布较均匀,而坩埚两端杆上的温度梯度较大,坩埚两端的杆件温度约500 ℃,表明炉子的结构冷却效果较好,与之接触的铜块温度不会太高以至于熔化,同时在该温度下能够有效支撑坩埚。该结构的炉子坩埚主体温度分布基本均匀,能够达到1800 ℃以上,可以满足研究的设计需求。
坩埚的温度主要考虑以下几个方面:1)根据焦耳定律公式可知,坩埚的温度与其电阻直接相关,而坩埚电阻主要由其主体的壁厚决定;2)坩埚在高温下的热辐射;3)坩埚与其支撑部件之间的热传导。用ANSYS软件可以对不同壁厚的坩埚温度进行仿真,并进行比较,从而可对结构设计进行优化分析。模拟结果如图 6所示,壁较薄的坩埚电阻大,相同电流下能达到的温度更高,但同时机械强度较差,容易被损坏,且加工难度与造价非常高;壁较厚的坩埚电阻小,要达到相同高温需加载的电流较高,由此使其在强磁场中所受安培力更大,更容易损坏炉子。综合考虑,坩埚壁厚度在0.3 mm附近(±0.05mm)较合适。
坩埚在高温下发生热膨胀,同时机械强度下降,受到铜块的挤压作用,易发生形变。若坩埚受到两端的挤压力不同轴,则会产生横向作用力,损坏坩埚。25 ℃时钽的膨胀系数为6.3×10-6 K-1,用ANSYS软件模拟0.3 mm壁厚的坩埚在2000 ℃时因热膨胀所受的应力。模拟结果如图 7所示,图 7(a)中的坩埚两端采用无摩擦支撑(Frictionless Support)的边界条件,在表面施加法向约束,而沿坩埚轴向可以自由伸缩,模拟结果表明:坩埚杆端约有0.18mm的向外伸长趋势;图 7(b)中的坩埚两端采用固定支撑(Fixed Support)的边界条件,坩埚两端杆件无法自由伸缩,模拟可以看到坩埚盖边缘约有0.2mm的膨胀,坩埚盖由于受到挤压而向下凹陷。故结构设计中应避免出现图 7(b)中的情形,因此需为坩埚在高温下的形变设计机械余量。
根据以上模拟结果,中国科学院近代物理研究所加工了壁厚为0.3 mm的坩埚,内径ϕ11 mm,重量约8.4 g。在对坩埚的离线测试中,坩埚出现了不同程度的损坏现象,图 8为实验后的坩埚。依照上文用ANSYS做的坩埚高温下热应力模拟,出现该现象的原因是铜块与坩埚间固定较紧,使坩埚受到了热膨胀产生的挤压力的作用而变形,影响了高温炉运行寿命。在紧接着的离线测试之前,需对铜块的结构进行改进,将铜块上的缝隙适当扩张,以减小铜块与坩埚之间的固定力,为坩埚高温下的形变留机械余量。
在高温炉进行改进之后,对壁厚为0.3 mm的坩埚进行离线测试。在测试中,电流从20 A逐步加载至400 A,坩埚的温度使用钨铼热电偶探测(可读取低温区温度),得到的结果如图 9所示。模拟与实验结果总体符合较好,趋势基本一致,主要差异在中温段,造成该差异的主要原因在于材料的电阻率、发射率、热导率等参数的设定在该温区与实际情况有一定的差异,需要进行有效的标定。
对壁厚为0.3 mm的坩埚温度的稳定性进行测试:将电流分别加载至330 A和400 A,用红外测温仪获取钽坩埚的温度,得到坩埚主体温度分别为1584 ℃和1880 ℃,并对坩埚在这两种电流下的温度进行稳定性测试,所得结果如图 10所示。测试过程初期因坩埚材料处于高温下而大量出气,带走部分热量,造成局部温度波动,随着真空变好,温度缓慢趋于稳定。结果表明:本项目研制的坩埚能在1500 ℃稳定维持48h以上(图 10(a)),1846 ℃稳定维持6 h以上(图 10(b))。
本研究用ANSYS软件仿真模拟分析了电阻式加热高温炉的坩埚温度分布、高温下因膨胀所受热应力及其在ECR离子源工作环境强磁场中所受的安培力作用,设计优化得到了坩埚壁厚在0.3 mm附近(±0.05mm)较合适,从而为结构设计提供理论支撑。对设计的高温炉进行离线测试,得到坩埚的温度曲线与模拟结果趋势基本一致,分析了离线测试中坩埚出现形变的问题,提出了影响高温炉寿命的主要因素,并在此基础上研究了改进方法,得到了能应用于ECR离子源产生强流高电荷态难熔金属离子束的电阻式高温炉方案。下一步,计划将研制的电阻式加热高温炉应用于SECRAL 2离子源平台上进行在线测试以产生强流高电荷态难熔金属离子束流,并对其在线测试的性能进行综合研究,以寻求改进,进一步提高装置的性能。
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