碘的放射性同位素有125I、129I、131I,环境中气载放射性碘的监测主要针对来源于核设施释放的131I。在正常环境条件下,131I是一种气态核素,吸入后主要趋向于甲状腺照射,尤其对儿童更为灵敏,是核设施气态流出物监测的重点项目。环境中131I的监测有两种方法[1-4]:一是采用监测仪进行实时监测;二是用空气采样器采样后对采样滤纸作能谱测量。实时监测仪采用由滤网、浸渍活性炭滤纸或活性炭盒组成的131I采集器与采样泵连接,气流通过采集器时131I被采集,探测器安装在贴近采集器的位置,对131I作γ实时监测。根据式(1)计算131I的体积活度,最后判断是否超过核设施烟囱流出物排放限值[5]。
$ C = \frac{N}{{2.22 \times {{10}^{12}}\varepsilon \eta V}} $ | (1) |
式中:N为样品上131I引起的γ计数率,count·min-1;ε为探测器对样品上131I的探测效率;η为取样器过滤效率;V为抽滤的空气量,L。
由式(1)可知,探测器对碘盒中131I的探测效率是影响监测准确度的关键因素。原则上,确定碘盒取样131I的探测效率需专门制作131I标准源来刻度,但131I半衰期短(T1/2=8.04 d),且易挥发,不易用作长期标准源,并且制作此源比较困难,因而探索一种简易估算131I γ总探测效率的方法很有意义。通常的方法是采用与131I能量相近的核素和与碘盒同样几何状态的参考源进行刻度,本文用133Ba点源来代替131I标准源,通过实验得到探测器对环形碘盒活性炭中不同距离计数率规律函数,计算探测器对碘盒中131I环状面源的探测效率,并且利用SuperMC程序模拟计算对实验结果进行了验证。
1 原理 1.1 133Ba代替131I某种型号放射性碘连续监测仪131I取样活性碳盒和探测装置结构如图 1所示。探测器对γ的探测效率除了与探测器自身的结构、γ放射源的结构有关以外,还与γ光子的能量有关。NaI(T1)闪烁体探测器在γ光子能量大于0.2 MeV时,全能峰效率ε与γ能量Eγ的关系[6]可由式(2)近似表示:
$ \ln \varepsilon \left( {{E_{\rm{ \mathsf{ γ} }}}} \right) = {a_1}\ln \left( {{E_{\rm{ \mathsf{ γ} }}}} \right) + {a_2} $ | (2) |
式中:a1、a2是由测量条件决定的待定系。
133Ba和131I二者的主要γ射线能量非常接近,二者的衰变特性[7]如表 1所示。
将364 keV和356 keV分别代入式(2)中,In(Eγ)相差约0.37%[8],可用133Ba代替131I标准源刻度NaI(TI)闪烁体探测器对131I取样盒的探测效率。
1.2 估算方法某型号131I连续监测仪取样活性炭盒如图 1所示。为减小外界环境γ及样品中β粒子辐射影响,取样盒用有机玻璃制成,安装在铅屏蔽室内。将适量浸渍活性炭装入取样盒中,用抽气泵抽气,环境大气中的131I被活性炭吸附。监测仪正常工作时,取样碘盒中131I核素在活性炭样品中的活度分布随深度服从e-ax分布[9](其中a为131I核素为分布系数,cm-1;x为活性炭表面深度,cm),样品最上层131I比活度最高。为方便计算,假设131I全部被吸附到活性炭上表面,即通过取样得到一个由无数小点源组成的环状面源,如图 2所示。这样,可以用133Ba点源替代131I,通过实验和计算相结合的方法得到探测器对取样器中131I环状面源的总探测效率。
经验表明,点源到探测器侧面距离相同时,沿轴向z方向位置不同的点位探测效率不同,即在图 2(a)中1、2、3点位到探测器中心轴距离r相同,中间位置2处的探测效率最高;z轴方向位置相同,到探测器中心轴距离r不同的2、4、5点位,2处的探测效率最高。如果将最终取样看作一环状面源,当面源与探测器的z轴方向位置确定时,这个方向上的位置影响就可以消除,影响探测效率的主要因素是源到探测器的径向距离r。这样,可以利用133Ba点源实验得到探测器计数率与探测距离之间的拟合关系式N(r),然后由式(3)进行点到面的积分,得到探测器对取样盒中环状源的总计数率N,然后由式(4)得到对取样盒中环状源的总探测效率ε。
$ N = \int_{{r_1}}^{{r_2}} {2{\rm{ \mathsf{ π} }}} r \cdot N\left( r \right){\rm{d}}r $ | (3) |
$ \varepsilon = \frac{N}{{{\rm{ \mathsf{ π} }}\left( {r_2^2 - r_1^2} \right)Ak}} $ | (4) |
式中:N(r)为探测器对距离r处点源的计数率;ε为探测器对环状面源的探测效率;r1为环状面源内径(4.3 cm);r2为环状面源外径(7.3 cm);A为实验用133Ba点源实验时活度;k为133Ba能量356 keV的γ分支比(61.9%)。
2 实验测试点状133Ba放射源在模拟取样活性炭盒中到探测器中心不同距离时的γ计数率。
2.1 实验条件为了使实验与应用条件更接近,模拟取样活性炭盒材质、厚度与连续监测仪实际应用的相同,取样盒顶盖可以拆卸,便于设置和测量放射源位置,测试中在取样盒外加10 cm厚铅板进行屏蔽。133Ba点源实验时的实际活度值为6.80×104 Bq,活性区直径ϕ1 mm,封装在ϕ10 mm×1 mm的圆柱形有机材料基体中。γ探测器为NaI(Tl),晶体大小ϕ75 mm× 75mm圆柱体,约0.75 mm厚不锈钢外壳,探测器晶体中心到炭床内表面距离为4.3 cm,到炭床外表面距离为7.3 cm。活性炭盒内装粒径20~30目椰壳活性炭,环状碳床径向r厚度3 cm,轴向z厚度4 cm,如图 3所示。实验环境温度25~28℃,相对湿度65%~70%,抽气泵空气流速85~90 L·min-1。
在上述装置和环境条件下装好活性炭,用抽气泵抽空气2 h,确保活性炭保持在实验时的致密度。调整探测器,使活性炭上表面处于探测器晶体z向中心位置,用铅板将取样盒屏蔽。先测试装置内γ本底计数率,再将133Ba放射源置入取样盒活性炭中相应位置测试γ计数率,计数均在对应133Ba能量356 keV γ射线的277~357计数道阈,在该道阈133Ba γ谱峰如图 4所示。使点源基体竖直插入活性炭中,活性区对准探测器且恰好没入活性炭上表面,在到探测器轴心距离r分别为4.8 cm、5.3 cm、5.8cm、6.3 cm、6.8 cm点处测试356 keV γ射线计数率。在每个点位读取10~15个计数,每个计数测量5 min,统计误差在2.0%以内。本底测量计数率较低,每个计数时间延长到30 min,统计误差在5.0%以内。
通过上述方法得到取样盒本底计数率为11 s-1,133Ba点源在不同距离356 keV γ射线计数率见表 2。
根据表 2数据得到探测器计数率N与r的拟合关系式:N(r)=85455e-r/162+1939,最后由式(3)、(4)得到探测器对133Ba环状面源的探测效率为10.62%,与刘明健等[10]用空心圆柱体131I取样盒实验得到的131I探测效率测试结果(9.74%)相近。
3 模拟计算 3.1 SuperMC程序超级蒙特卡罗核模拟软件系统(Super Monte Carlo Program for Nuclear and Radiation Simulation, SuperMC)是中国科学院核能安全技术研究所FDS团队开发的一款粒子输运计算软件,可实现几何与物理过程全过程自动建模,计算中子、光子和中子-光子耦合输运问题,还可以用于计算核材料临界(包括次临界及超临界)的本征值和有效增殖因子等问题。具有物理建模简单快捷、计算结果可视化等优点[11]。
3.2 计算模型参考碘连续监测仪取样和探测装置实体结构,计算模型主体包括:NaI探测器、取样活性炭盒、活性炭、碳盒支架、铅室、不锈钢外壳等。NaI晶体侧面包有2.25 mm MgO和0.75 mm不锈钢外壳,NaI晶体底部是2 mm的光导薄片和4.5 mm的玻璃片。模型包括61个曲面,33个栅元,模型结构如图 5所示,材料卡信息见表 3。
γ射线通过光电效应、康普顿散射效应和电子对效应等与NaI晶体发生作用,并将能量沉积在NaI晶体中,沉积能量的多少表征记录γ射线的多少,通过晶体获得γ射线的能量与发射γ射线的总能量的比值即为晶体对γ射线的探测效率。模拟计算采用F8脉冲计数卡,记录133Ba能量356 keV的γ射线在NaI中沉积的能量,最终得到探测器对取样盒的总探测效率为10.02%,比实验结果偏小6.0%,这是由模拟计算建模与实验装置的差异性和统计涨落造成的。
4 结语在某131I监测仪近似的取样和探测装置中,利用133Ba点源代替131I进行了γ计数率测试,通过点面积分计算得到探测器对环状面源探测效率,并与相同条件SuperMC程序的模拟计算结果进行了比对。结果表明:探测效率实验结果与MC模拟结果相差6.0%,与他人通过相似实验装置得到的131I探测效率研究结果相近,这种估算碘盒中131I探测效率的实验方法简单可行。
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