γ射线扫描技术主要可分为分段γ扫描技术(Segmented Gamma Scanning, SGS)和层析γ扫描技术(Tomographic Gamma Scanning, TGS)，SGS和TGS技术由洛斯阿拉莫斯国家实验室(Los Alamos National Laboratory, LANL)分别于1970年和1990年提出的。SGS将废物桶在轴向分成数层，假定每层的介质材质和放射性核素分布均匀，但是实际情况下由于桶内介质分布不均匀，导致较大的系统误差。TGS则在此基础上将每层进一步划分为若干体素，借用层析成像技术重建核素活度的三维分布。TGS的探测精度高，但是探测过程复杂，测量时间长[1]。
因此，过去20年有学者展开对改进型技术的研究。废物桶中核素的分布在实际情况下往往是非均匀的，有放射性核素聚集的区域被称为“热点”。Anh[2]提出了一种方法，假设废物桶内核素主要以热点形式存在，那么在测量过程中以足够长的时间匀速旋转废物桶，可将热点等效为环状源，从而较好地克服这种非均匀性。但是他主要针对SGS的一层进行研究，而且假设介质均匀分布。Liu[3]提出的另一种方法是，假设每层核素都以单点源方式存在或可视为单点源，首先重建得到环状源半径，然后利用得到的环状源半径进行效率刻度，修正探测结果。显然这种方法对多点源重建效果较差。此外，还有一种废物桶旋转时，用计数率随角度变化规律来修正重建活度的方法来提高SGS精度[4]，但是当一层同时存在超过三个点源时效果不理想。Dung[5]在SGS的基础上，在桶轴向上下各增加一个探测器以优化每层探测的结果，在一定程度上降低了SGS的误差，但是这种方法只针对低密度的包含碎布、防护服、鞋套、防护手套等有机材料的废物桶探测比较有效。Qian[6]以双探测器位于偏心位置的分段γ扫描技术为基础，将每层看作一个环放射源并建立环放射源半径位置与探测效率的对应关系，这种方法的活度重建精度高于SGS。对TGS，减少每层划分的体素是一种减少探测时间的有效方法，但同时会带来精度下降的问题。为此，顾卫国[7−8]提出了一种自适应动网格的重建方法，这种方法的网格划分将围绕热点区域进行自动细化，从而达到了在精度不变的情况下测量时间减半的效果，但是这种算法的可靠性有待研究。迄今为止，这些SGS和TGS方法中没有针对高密度400 L废物桶的研究，而改进型层析方法在探测精度和时间平衡性上面的探索是值得进一步挖掘的。STGS方法[9]综合了SGS和TGS的测量策略和重建准则。这种方法中废物桶旋转而将桶内点源被视为环状源，每层被分成若干环状体素。层析重建方法被用于核素径向分布和环状体素内核素活度的重建。因为相对于TGS而言，每层进行了一维径向划分为若干体素而非二维，所以这种方法被称为半层析γ扫描(Semi-tomographic Gamma Scanning, STGS)。
400L废物桶与200L相比，一方面随着几何尺寸的增大，废物桶内核素发射出的射线运动径迹的吸收距离增长；另一方面，未来将采用超压缩等大减容比方法处理废物，也将导致桶内介质密度增大。上述特点都引发了更强的自吸收效应。这种情况导致常规SGS方法测量精度差，而TGS方法为了获得可靠的精度必然需要很长探测时间。STGS方法的应用效果值得深入研究。
1 基本原理对于400L的低中放废物桶，γ扫描探测系统的原理如图 1所示。这套系统采用了一个带准直器的高纯锗(HPGe)探测器。介质材料的密度可以通过称重法或者透射重建法获得。
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图 1 γ射线探测系统原理 (a) x-y平面系统布局，(b) x-z平面系统布局 Figure 1 Schematic of gamma scanning detection system (a) Layout in x-y plane, (b) Layout in x-z plane |
SGS方法把废物桶轴向分成数层，假设单层介质密度和核素均匀分布，探测时废物桶匀速旋转，探测逐层进行。透射测量过程中，用探测器对穿透目标层介质的γ射线进行计数。根据比尔定律，透射测量过程的公式描述如下：
| $\frac{{{C_k}}}{{{C_{k, 0}}}} = {\rm{exp}}( - {\mu _k}D)$ | (1) |
式中：Ck, 0为未经衰减的透射源计数率；Ck为当探测器垂直正对准第k层时经废物桶填充介质衰减的透射源计数率；μ是第k层填充介质的线性衰减系数；D是废物桶等效直径。
在发射测量前，探测效率需要进行刻度。探测效率取决于几何尺寸、探测器位置、介质密度以及放射性核素能量。发射测量过程如下：
| ${C_k} = \alpha \cdot \sum\limits_{n = 1}^N {{A_n} \cdot } E_{nk}^{'}\left( {\rho, \, e} \right)$ | (2) |
式中：Ck为探测第k层时发射源的计数率；An是第n个体素内核素的放射性活度；α是γ射线特征能为e时的分支比。整个探测过程经过K次测量，得到包含N个未知数由K个方程组成的方程组，其中N是废物桶被划分的层数。通过求解此方程组可以得到每层的放射性活度。
如图 2所示，TGS则进一步将SGS中的每层划分为若干体素，假设单体素内介质和核素均匀分布，通过层析成像技术重建体素的介质密度和活度。测量时采用步进方式，每次废物桶旋转步进或探测器和透射源在y轴方向步进，每步测量一次，保证发射活度测量线性方程组有可靠解。
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图 2 TGS探测系统原理 Figure 2 Layout of TGS detection system |
TGS透射测量可以用式(3)描述：
| $\frac{{{C_{ijk}}}}{{{C_{ijk0}}}} = {\rm{exp}}\left[{-\sum\limits_{n = 1}^N {({\mu _n}{L_n})} } \right]$ | (3) |
式中：i、j、k描述了探测器与废物桶相对位置在圆周方向、偏心方向以及轴向的序号坐标；n描述了废物桶中的体素编号，体素总个数为N；μn和Ln分别是在透射路径上的第n个体素的线性衰减系数和径迹长度。
对TGS的发射测量过程而言，假设点源位于每个体素的几何中心，可以用式(4)描述：
| ${C_{ijk}} = \alpha \cdot \sum\limits_{n = 1}^N {\left[{{A_n} \cdot {E_{n, ijk}}\left( e \right) \cdot {\rm{exp}}\left( {-\sum\limits_{n = 1}^N {{\mu _n}{L_n}} } \right)} \right]} $ | (4) |
式中：Cijk为圆周方向第i个、偏心方向第j个、轴向第k个探测位置的计数率；En, ijk是第n个体素中点源的不考虑衰减而针对能量e的探测效率；Ln是目标点源发射的γ射线经过路径上编号为第n个体素的径迹长度。
STGS方法在SGS方法的基础上仍采用废物桶匀速旋转的策略，但进一步将每层径向划分为若干个环状体素，假定每个环状体素中填充介质密度和放射性核素均匀分布。图 3展示了4种体素划分的方式，ER (Equal Radius)是等半径划分方式，EA (Equal Area)是等面积划分方式。因为废物桶处于匀速旋转的状态，所以点源被视为环状源。根据TGS的测量和重建准则，STGS的透射和发射测量原理可用式(5)、(6)描述：
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图 3 STGS环状体素划分(a)四体素等半径，(b)四体素等面积，(c)八体素等半径，(d)八体素等面积 Figure 3 Division of annular voxels for STGS (a) Four voxels by ER, (b) Four voxels by EA, (c) Four voxels by ER, (d) Four voxels by EA |
| $\frac{{{C_{jk}}}}{{{C_{jk0}}}} = {\rm{exp}}\left[{-\sum\limits_{n = 1}^N {({\mu _n}{L_n})} } \right]$ | (5) |
| ${C_{jk}} = \alpha \cdot \sum\limits_{n = 1}^N {\left[{{A_n} \cdot {E_{n, jk}}\left( e \right) \cdot {\rm{exp}}\left( {-\sum\limits_{n = 1}^N {{\mu _n}{L_n}} } \right)} \right]} $ | (6) |
式中：j、k描述了探测器位置在偏心方向和轴向的序号坐标；n描述了废物桶中环状体素的编号，体素总个数为N；Cjk是探测器计数率；Cjk, 0是无衰减下的透射测量的计数率；μn和Ln分别是在透射路径上的第n个环状体素的线性衰减系数和径迹长度；An是第n个体素中单点源活度；En, jk是第n个体素中点源的不考虑衰减而针对能量e的探测效率。
STGS方法的测量时间取决于径向环状体素的数目，一般为SGS方法的2~8倍。例如，采用四体素划分方式的STGS测量时间约为SGS方法的4倍，而八体素划分则约为8倍。
2 蒙特卡罗方法针对STGS方法的模拟验证以400L废物桶为目标。蒙特卡罗配合数值计算方法[10]被用于效率刻度和探测的验证。考虑到介质材料的线性衰减系数与放射性核素发出射线能量的关系，我们选用三种不同的核素用作模拟计算，分别是133Ba (0.356MeV)、137Cs (0.662 MeV)、60Co (1.333 MeV)。针对高密度废物桶（例如水泥桶），密度通常在2g∙cm−3左右。因此我们选用的填充介质按密度可分为1.5 g∙cm−3、2.0 g∙cm−3、2.5 g∙cm−3。
在探测仿真的过程中，我们采用了美国Canberra公司的探测效率为40%的同轴高纯锗(HPGe)探测器。探测器晶体直径为6.2 cm，长度为5.95 cm，被厚度为1.5 mm的铝质层包裹。探测器的铅屏蔽层厚度为4 cm，距离废物桶中心56 cm。准直器为铅质，直径为8 cm，方形孔宽5 cm、高5cm。根据探测器自身参数以及与废物桶的相对位置，可以得到不同位置环状源的探测效率分布，如图 4所示，r为环源半径。探测效率同样受到填充介质和放射性核素的影响。根据以往的研究结果，当介质密度相对较小，例如小于0.5 g∙cm−3情况下，探测效率随着环源半径的增加而减少[10]。当环源半径很大时，只有那些在准直器视野内的源位置可以得到较高的探测效率，而多数源位置的探测效率都很低。当密度很小时，介质的线性衰减系数也很小，导致大半径环源的探测效率相对于桶心更低。
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图 4 等效环源探测效率随其半径变化(a)密度为1.5 g∙cm−3，(b)密度为2.0 g∙cm−3，(c)密度为2.5 g∙cm−3 Figure 4 Detection efficiency of the ring source vs. its radius in the waste drum (a) Density of 1.5 g∙cm−3, (b) Density of 2.0 g∙cm−3, (c) Density of 2.5 g∙cm−3 |
当前研究的工况都是密度相对较大的情况。当介质密度为1.5 g∙cm−3、2.0 g∙cm−3、2.5 g∙cm−3时，相对来说密度足够大，线性衰减系数很大，桶心位置环源的探测效率会显著降低。当核素位于靠近桶心的位置时，低能射线的探测效率更低，因为射线在桶内介质的运动径迹较长，低能射线在废物桶中的线性衰减系数更大，被探测器捕捉到的射线计数率相对更低。而当核素位于靠近桶边缘的位置时，低能射线的探测效率更高，这是因为射线在桶内的运动径迹较短，不同能量射线的衰减较为相似，而探测器晶体对低能射线的探测效率较高。
为了有效分析STGS的探测精度，我们将SGS与STGS方法进行对比。废物桶在实验中被分成了10层，每层高10.5 cm。STGS方法针对每层，采用了如图 3所示的4种环状体素划分方法。与探测方法相对应的探测器偏心测量位置Δy分别为：SGS为0 cm；STGS四环状体素为0 cm、7 cm、14 cm、21 cm；STGS八环状体素为0 cm、4 cm、8 cm、12cm、16 cm、20 cm、24 cm、28 cm。
3 结果与讨论每层的总活度通过求每个环状体源的活度和得到。重建误差(Er)的定义如下：
| ${E_r} = \frac{{A - {A_{{\rm{real}}}}}}{{{A_{{\rm{real}}}}}} \times 100{\rm{\% }}$ | (7) |
式中：A是某核素重建出的活度；Areal是相似核素的真实活度。
蒙特卡罗方法对14个不同半径的单点源位置进行模拟测量和重建，结果如图6所示。采用的核素种类包括133Ba (0.356 MeV)、137Cs (0.662MeV)、60Co (1.333 MeV)。
针对高密度400L废物桶的特殊工况，SGS方法误差往往超过100%或接近100%。从图 5中可以看出，当点源位于半径位置小于25 cm时，SGS方法的误差均在50%以上，离桶心越近的位置越接近−100%。而STGS方法的误差在多数情况下都小于SGS。针对ER和EA划分方法作对比可以发现，ER划分在桶心位置误差更小，而EA在桶边缘的位置误差更小，桶半径一半的位置差别很小，总体上二者误差差别不大。STGS八环状体素划分的方式相对于四体素虽然在测量时间上增加了一倍，但精度的提升非常明显，误差降低了接近一半。对于实验涉及的5种测量方法，误差的变化规律是较为一致的。随着能量的降低，密度的增大，误差都进一步增大。而133Ba在密度为2.5 g∙cm−3的工况，是误差最大最为极端的情况。在这种工况下，STGS4ER方法会在单点源位于半径30 cm处时，出现一个误差明显增大的情况，这是由于STGS4ER最外层环状体素中核素的实际分布偏离均匀假定，而呈现出一个误差极大分布的情况。另外，133Ba密度2.0g∙cm−3和137Cs密度2.5 g∙cm−3两种工况条件较为接近的情况下，误差的偏离也存在相似的分布。
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图 5 单发射点源仿真重建结果(a) 133Ba源，介质密度1.5 g∙cm−3，(b) 137Cs源，介质密度1.5 g∙cm−3，(c) 60Co源，介质密度1.5 g∙cm−3，(d) 133Ba源，介质密度2.0 g∙cm−3，(e) 137Cs源，介质密度2.0 g∙cm−3，(f) 60Co源，介质密度2.0 g∙cm−3，(g) 133Ba源，介质密度2.5 g∙cm−3，(h) 137Cs源，介质密度2.5 g∙cm−3，(i) 60Co源，介质密度2.5 g∙cm−3 Figure 5 Reconstruction results of one point emission source in simulation (a) 133Ba in the material of 1.5 g∙cm−3, (b) 137Cs in the material of 1.5 g∙cm−3, (c) 60Co in the material of 1.5 g∙cm−3, (d) 133Ba in the material of 2.0 g∙cm−3, (e) 137Cs in the material of 2.0 g∙cm−3, (f) 60Co in the material of 2.0 g∙cm−3, (g) 133Ba in the material of 2.5 g∙cm−3, (h) 137Cs in the material of 2.5 g∙cm−3, (i) 60Co in the material of 2.5 g∙cm−3 |
针对大数据量的重建结果，我们采用统计学方法进行分析。用于估计整体误差情况的参数除了最大和最小重建误差之外，还有重建误差均方根值(Root Mean Square, RMS)，其定义如下：
| ${\rm{RMS}} = \sqrt {\frac{1}{{N - 1}}\sum\limits_{n - 1}^N {\mathop {{E_{{r_n}}}}\nolimits_{}^2 } }$ | (8) |
式中：N是统计分析中重建误差(Er)的总个数。
正如表 1所示，SGS在高密度材料中的重建误差很大，误差最大值均在100%以上，而RMS值不低于65%，基本都在90%以上。针对放射性点源位于接近桶心位置的数种情况，SGS方法的重建结果采信度很低。例如，针对点源位于桶心这种极端情况，对于133Ba这种发射低能γ射线的核素，当介质密度为1.5 g∙cm−3、2.0 g∙cm−3、2.5 g∙cm−3时，用SGS方法重建出的核素活度分别约为实际值的1/50、1/200以及1/700。
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表 1 均匀介质中点源的仿真统计结果 Table 1 Statistical results for the point emission source in uniform filling material (%) |
而在多数情况下，STGS方法的重建结果则具备较好的采信度，测量值与实际值之比最大值基本不超过两倍，测量值与实际值之比最小值基本不低于20%。尤其是采用八体素划分方式的STGS测量方法，误差基本可以控制在50%以内，具备较好的测量重建精度。
密度为1.5 g∙cm−3时，四体素划分RMS小于45%，而八体素划分小于25%。密度为2.0 g∙cm−3时，八体素划分RMS小于30%，而四体素划分方法对于51Cr和137Cs这两种核素而言，RMS小于45%。密度为2.5 g∙cm−3时，八体素划分RMS小于40%，而四体素划分方法对于51Cr和137Cs这两种核素而言，RMS小于85%。对比STGS的4种划分方法可知，八环状体素划分方式明显优于四体素，而ER划分方式比EA略优。
4 结语半层析γ扫描方法在400L高密度废物桶上的测量效果得到了验证。针对不同密度下单点源极端分布的情况进行对比分析可得到以下结论：
1) 影响STGS方法重建误差的因素包括探测的核素种类以及填充介质。针对单点源情况采用八体素划分方式，当密度分别为1.5 g∙cm−3、2.0 g∙cm−3和2.5 g∙cm−3时，RMS值分别小于25%、30%和40%。
2) 针对400L高密度废物桶，SGS方法误差往往接近甚至超过100%，而STGS方法仍具备可靠的表现。SGS在接近桶心位置的重建结果基本为实际值的1%，而STGS在接近桶心位置的误差则可控制在60%以内。在多数情况下STGS的RMS是SGS的1/2甚至更低。
3) 针对400L高密度废物桶，STGS八体素划分方式精度可靠，是最佳测量方案。STGS八体素测量方案误差绝对值基本不超过60%，RMS值不超过40%，而ER比EA略优。
4) STGS方法作为一种平衡性的改进型方法，尽管测量时间是SGS的2~8倍，而测量精度不如TGS，但是其整体表现是非常出色的。
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