伴随着世界经济的发展,能源需求将越来越大,核电作为一种清洁能源将得到大力发展。液态熔盐堆是第四代核反应堆国际论坛推荐的候选堆型之一,它可采用多种燃料运行,并具有大负反馈系数和增值能力等优点[1]。近年来,随着核电的发展,小型模块化反应堆越来越受重视。小型模块化反应堆通过一体化设计可减小源项释放概率及反应堆本体体积。在事故情况下,该堆型不会造成大量放射性物质的快速释放,减少了事故早期人工干预的需求,提高了反应堆的安全性[2]。通过模块化设计降低了反应堆的建造成本,缩减建造周期。基于反应堆体积小的特点可将其应用于偏远地区以及海岛、船舶等特殊地方。ThorCon堆是美国Martingale公司研发的一种液态熔盐反应堆。该堆型以MSRE (Molten-Salt Reactor Experiment)为技术蓝本,结合纵深防御技术,优化设备布局和结构。为控制氚产量及减少提纯7Li所产生的高额成本,在堆运行过程中一回路采用不含锂的氟盐(NaF-BeF2)作燃料盐溶剂。但堆芯中仍有核素受到中子照射后产氚,因此仍然需要对该反应堆的氚产额进行评估。
ThorCon堆中所含有的Li、B、Be等核素受到中子照射后会产生氚。这些氚在高温及氧化环境中会转化为HTO或HT,并随气态或液态流出物进入环境[3]。由于氚所发出的β射线平均能量仅为5.7keV,一旦进入人体后若不能及时排出,将会造成较严重的内照射。而HTO化学性质与水接近,进入人体后难以排除,将会对人体造成严重内照射伤害。高温下氚具有很强的渗透性和潜在的腐蚀性,会对结构材料造成一定的破坏。氚年排放限值也是核电站选址的制约因素之一。根据国标GB6249-2011,对于3 GW热功率的轻水堆,其气态氚年排放限制为1.5×1013 Bq∙a-1,液态氚年排放限制为7.5×1013 Bq∙a-1,对于多台机组的厂址,年排放额为单台机组的4倍以内[4-6]。因此,在熔盐堆中氚的产量评估至关重要。
1 氚的来源ThorCon堆作为新一代液态熔盐堆,其使用的燃料熔盐为NaF-BeF2-ThF4-UF4,与一般的熔盐堆相比去掉了Li元素,排除了6Li产氚这一通道。根据堆芯及燃料中的核素种类,其产氚反应通道有以下几类[7-9]:
1) 三裂变产氚。燃料盐中含有大量235U及可转化为233U的232Th,其会通过三裂变反应直接产氚。由于235U及232Th均匀分布于燃料熔盐中,由其产生的氚也将均匀分布于燃料熔盐中。
2) 中子与Be反应产氚。Be被中子照射后有两种反应:直接生成氚或产生6He。6He衰变为6Li,衰变的6Li再与中子反应产氚。其中6He的半衰期极短仅806 ms,可认为6He的产量即为6Li的产量。在ThronCon堆中Be主要集中于燃料盐中。
3) 中子与B反应产氚。B被中子照射后有两种反应:直接产氚或者生成7Li。7Li受中子照射后产生氚。ThronCon堆中的B有两个来源:一个是反应堆外层的B4C屏蔽层,该处B用来吸收逃逸出石墨层的中子;另一来源为堆芯中作为慢化剂的石墨,石墨中含有一定浓度的B杂质。
4) 中子与19F反应产氚。19F被中子照射后会产生氚。F的来源主要是燃料盐。
2 氚产额计算目前氚产额的计算通常采用输运及燃耗耦合模型。首先通过中子输运模型计算出堆芯各处中子能谱,然后根据各处中子能谱获取各能量下各核素的反应截面,最后结合燃耗模型计算各种核素在一段时间后的消耗量以及氚的产生量。中子输运及燃耗模型通常分为两类:一类基于确定论方法即通过数值法求解输运及燃耗;另一类基于蒙特卡罗方法。本文中使用确定论方法计算氚产额。
氚产额可根据中子通量、各核素反应截面以及反应核素的数量计算得到,其计算公式为:
$ {N_{\rm{T}}} = \phi {\sigma _{{\rm{ave}}}}{N_{{\rm{iso}}}} $ | (1) |
式中:NT表示氚产量;ϕ表示中子通量;σave表示在某一中子能谱下核素iso的平均反应截面;Niso表示核素iso的核子数量。
当中子能量存在一定分布的时候,通过积分方法计算其平均反应截面。
$ {\sigma _{{\rm{ave}}}} = \frac{{\int {{\sigma _i}{\phi _i}{\rm{d}}i} }}{{\int {{\phi _i}} {\rm{d}}i}} $ | (2) |
式中:ϕi、σi分别表示中子能量分布范围区间中某一中子能量i对应的中子通量和反应截面。那么,核素产额可表示为中子通量、平均反应截面以及核素数量的乘积。
2.1 平均反应截面根据中子能谱计算获得的ThroCon堆238群中子能谱及式(2)可计算得到各反应的平均反应截面,如表 1所示。
根据反应类型及中间产物的数量,将前述的产氚反应分为三类:直接产氚;形成中间产物,中间产物受中子辐照后产氚;以及核材料的三裂变产氚。下文将对每种产氚方法建立相应的计算方程。
2.2.1 直接产氚以10B直接产氚反应为例。10B受中子照射,其原子数可通过式(3)计算得到:
$ \frac{{{\rm{d}}({N_{^{{\rm{10}}}{\rm{B}}}})}}{{{\rm{d}}t}} = - {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{{\rm{10}}}{\rm{BT}}}} \cdot {N_{^{{\rm{10}}}{\rm{B}}}} $ | (3) |
式中:N10B表示10B的原子个数;ϕth表示中子通量;σ10B表示堆中子能谱对应的10B反应的平均反应截面。仅有这一个反应产氚时,氚原子数量由两个因素决定:一个是核反应产氚,使氚增多;一个是氚的衰变,使氚减少。因此,由10B直接产氚所得的氚原子数量可通过式(4)得到:
$ \frac{{{\rm{d}}({N_{{\rm{T}}{(^{10}}{\rm{B}})}})}}{{{\rm{d}}t}} = {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{{\rm{10}}}{\rm{BT}}}} \cdot {N_{^{{\rm{10}}}{\rm{B}}}} - \lambda \cdot {N_{{\rm{T}}{(^{10}}{\rm{B}})}} $ | (4) |
式中:NT(10)B表示10B与中子直接反应所得的氚原子数量;λ表示氚的衰变常数。
初始时刻10B的原子数为N10B(0),初始时刻由10B产生的氚原子数NT(10)B=0。那么t时刻氚原子数为:
$ {N_{{\rm{T}}{(^{10}}{\rm{B}})}} = \frac{{{\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{{\rm{10}}}{\rm{BT}}}} \cdot {N_9}(0)}}{{\lambda - {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{{\rm{10}}}{\rm{BT}}}}}}({{\rm{e}}^{ - {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{{\rm{10}}}{\rm{BT}}}} \cdot t}} - {{\rm{e}}^{ - \lambda t}}) $ | (5) |
以9Be(n, α)6He反应道为例,该反应道产生的6He衰变为6Li的半衰期仅806 ms。可将该反应道简化为9Be(n, α)6Li(n, α)T。该反应道中间产物6Li的生成和消耗直接影响到最终氚的产额。那么6Li的原子数及由6Li产生的氚原子数可由式(6)、(7)获得:
$ \frac{{{\rm{d}}({N_{^{\rm{6}}{\rm{Li}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}})}}{{{\rm{d}}t}} = {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{\rm{9}}{\rm{B}}{{\rm{e}}^{\rm{6}}}{\rm{Li}}}} \cdot {N_{^{\rm{9}}{\rm{Be}}}} - {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{\rm{6}}{\rm{LiT}}}} \cdot {N_{^{\rm{6}}{\rm{Li}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}} $ | (6) |
$ \frac{{{\rm{d}}({N_{{\rm{T}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}})}}{{{\rm{d}}t}} = \phi \cdot {\sigma _{^{\rm{6}}{\rm{LiT}}}} \cdot {N_{^{\rm{6}}{\rm{Li}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}} - \lambda {N_{{\rm{T}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}} $ | (7) |
式中:N6Li(9Be)表示完全由9Be产生的6Li原子数;NT(9Be)表示完全由9Be间接反应产生的氚;σ9Be6Li、σ6LiT分别表示该中子通量下9Be产生的6Li的平均反应截面和6Li产氚的平均反应截面。由于9Be的含量相对于其消耗非常大,为了简化及保守的原则可认为9Be的原子数不随时间变化,一直保持初始值N9Be(0)。
为了使公式更简洁和书写方便,令:
$ A = {\phi _{{\rm{th}}}} \cdot {\sigma _{^{\rm{9}}{\rm{B}}{{\rm{e}}^{\rm{6}}}{\rm{Li}}}} \cdot {N_{^9{\rm{Be}}}}(0) $ | (8) |
$ B = \phi \cdot {\sigma _{^{\rm{6}}{\rm{LiT}}}} $ | (9) |
启堆时N6Li(9Be)=0,由式(7)-(9)可得各时刻6Li原子数:
$ {N_{^{\rm{6}}{\rm{Li}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}} = \frac{A}{B}(1 - {{\rm{e}}^{ - Bt}}) $ | (10) |
启堆时NT(9Be)=0,结合式(6)、(10)可得各时刻氚的原子数:
$ {N_{{\rm{T}}{{\rm{(}}^{\rm{9}}}{\rm{Be)}}}} = (\frac{A}{{\lambda - B}} - \frac{A}{\lambda }){{\rm{e}}^{ - \lambda t}} + \frac{A}{\lambda } - \frac{A}{{\lambda - B}}{{\rm{e}}^{ - Bt}} $ | (11) |
三裂变氚产额可根据反应堆功率推算出参与裂变反应的235U及232Th原子数。每次裂变均有一定概率直接生成氚,由此可计算出三裂变时的氚产额,如式(12)所述:
$ \frac{{{\rm{d}}({N_{{\rm{T(Ter)}}}})}}{{{\rm{d}}t}} = KPY - \lambda \cdot {N_{{\rm{T(Ter)}}}} $ | (12) |
式中:NT(Ter)表示由三裂变反应产生的氚原子数;K表示每MW功率参与裂变反应的235U及232Th原子数;P表示反应堆功率;Y表示平均每次裂变的产氚率;λ表示氚的衰变常数。
当堆启动时NT(Ter)=0,可得:
$ {N_{{\rm{T(Ter)}}}} = \frac{{KPY}}{\lambda }(1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda t}}) $ | (13) |
根据建立的氚计算模型,对ThronCon堆的各项参数对氚产额进行计算。整个ThronCon堆的堆芯由石墨层、B4C屏蔽层及外部支撑框架构成,石墨层主体为六角形石墨块,石墨块表面上有若干凹陷,这些凹陷构成了熔盐通道,整个堆芯最中心位置为控制棒。石墨层外为B4C屏蔽层,该屏蔽层用来减少外溢出堆芯的中子。屏蔽层外为钢结构支架,用于盛放及支撑整个堆芯结构。ThronCon堆的热功率为557 MW,所使用的熔盐为NaF-BeF2-ThF4-UF4,其各组份摩尔百分比为:76:12:9.8:2.2。堆芯中燃料熔盐体积为4.495 m3,燃料熔盐的重量为40 473 kg。屏蔽层重量为10 402kg,其中B4C的重量占10%。
2.4 计算结果根据上述计算公式及各参数计算得各反应道氚产量如表 2所示。
从表 2可得,ThronCon堆每年总氚产额为5.444g。9Be被中子活化后产生的氚占总额的88.5%,其次是铀核素三裂变产生的氚占6.9%,第三位的为屏蔽层中10B直接产氚占总量的2.48%,第四位为19F产氚占重量的1.87%,其余反应占比极小。目前国内还没有针对熔盐堆的国家标准。基于熔盐堆的产氚特性,将其与重水堆的氚产额进行对比。秦山三期的氚管理目标为两台700 MW热功率重水堆,气态氚流出物年排放量550 TBq∙a-1,液态氚流出物年排放量700 TBq∙a-1,约折合每年排放3.57 g氚[10]。通过热功率类比后,ThronCon堆的年排放量应不超过1.42 g氚,根据测算ThronCon堆的气态及液态氚流出物占总氚产量的17%,约为0.925 g氚。该堆型能够满足重水堆的氚排放标准。由此可以看出使用Na元素替换Li元素后熔盐氚产量得到有效控制,该堆型的氚流出物预估值将低于重水堆的氚流出物。降低除9Be外核素含量对氚产额降低非常有限。若降低熔盐中9Be的使用量将会最有效降低氚的产额。但降低9Be的含量会导致熔盐熔点升高,当前组份熔盐的熔点约为500 ℃,已接近最优熔点上限,降低过多9Be含量会使得熔盐堆热循环效率降低,堆经济性变差。因此,需综合考虑后调整各组分含量使得总体设计最优。
3 结语总结了ThronCon堆中氚的反应道,根据产氚过程中的中间产物数量将所有反应道归纳为三类,并分别建立其计算方程,并估算出一年ThronCon堆的氚产额为5.444 g。
通过分析各反应道的氚产额比例,发现9Be活化后转变为6He是最重要的反应通道,占到总产氚额的88.5%。通过降低燃料盐中9Be含量能够进一步降低ThronCon堆氚产额。
通过ThronCon堆氚产额及流出物占总氚产额比例,预估了ThronCon堆流出物中总氚量并与重水堆氚流出物含量进行比较,发现该堆型氚流出物满足重水堆排放标准。
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