2. 东华理工大学 核科学与工程学院 南昌 330013
2. School of Nuclear Science and Engineering, East China University of Technology, Nanchang 330013, China
航空γ能谱探测技术因具备降低工作人员所受辐射剂量、强辐射测量效果媲美航线上可探测区域地面原位测量均值等优势被作为核应急常备的技术手段之一，在核事故污染范围圈定、核动力卫星放射性碎片与人工放射源定位中得到了广泛应用[1-4]。因人工放射性航空γ能谱刻度模型缺失，王南萍等[5]在室内环境下发现采用航空γ能谱中0.4-1.4MeV与1.4-3.0 MeV间计数率之比VGC可有效揭示人工放射性是否存在。但Kock等[6]验证发现采用总道计数率变化规律来定位人工放射性热点的方法受天然放射性的分布不均影响。Grasty等[7]通过768个无人工放射性污染地区所测得天然放射性核素的航空γ能谱，建立单位含量eU、eTh或40K地层的航空γ谱仪响应谱，并结合三道法计算得到的当前测点eU、eTh和40K的含量，利用剥谱法提取铯响应谱，野外实验发现该方法能很好地揭示人工放射性位置信息。
利用γ射线能谱数据估计放射性核素浓度的标准方法是加权最小二乘法拟合[8]，其核心为γ场叠加原理。随着探测器工艺及核电子学水平的提高，能谱仪的能量线性、稳定性等性能提升，利用蒙特卡罗(Monte Carlo, MC)方法模拟标准源响应谱库的加权最小二乘法拟合法已被广泛应用于能量色散X荧光谱[9]、水体原位γ能谱[10]和航空γ能谱[11-14]分析。2016年4月在核工业航测遥感中心举办了“提升核应急航空监测能力”中欧技术研讨会，会议双方确定将在使用蒙特卡罗方法进行人工放射性核素信息提取方面进行深入的研究。在应用最小二乘法解析航空γ能谱中，以往并未考虑本底（宇宙射线、仪器设备自身放射性和大气氡）响应谱的影响[11-13]，依据我国《航空γ能谱测量规范》[15]，用测区内大面积水域上同高度实测航空γ能谱替代航空γ能谱仪本底响应谱，经10 km野外测线实验后验证其效果良好[14]。倘若测区内无类似大面积水域的情况下，如何获取航空γ能谱仪本底响应谱成为决定该方法应用效果的关键因素之一。为此本文拟建立一套航空γ能谱仪本底响应谱估计方法，提高基于最小二乘法航空γ能谱解析的普适性，并将其应用于提取人工放射性信息的实践，验证所建立方案的可靠性。
1 宇宙射线响应谱校正模型在远离海岸线的深海上空1 800 m及以上高空实测的航空γ能谱可认为仅由宇宙射线和仪器设备自身放射性的响应谱组成[15]。从理论上来说，航空γ谱仪对仪器设备自身放射性的响应谱与探测高度无关，可将其作为航空γ谱仪对宇宙射线响应谱剥离效果的比对依据。
1997年Minty[16]认为可利用幂函数来描述H探测高度上航空γ谱仪对宇宙射线的响应谱中第x道计数CH, x：
| $ {C_H}_{,x} = B{B_H}\cdot{E_x}^{ - 1.3} $ | (1) |
式中：Ex为航空γ能谱第x道所对应的能量，刻度方法详见文献[17]；BBH为拟合系数，随探测高度H变化。为了避免天然放射性核素的影响，可采用2.85-3.03MeV范围内的实测谱分布来拟合BBH值。
将相应探测高度上的实测航空γ能谱与式(1)反演得到的宇宙射线响应谱对应道计数相减，获得航空γ谱仪对仪器设备自身放射性响应谱随探测高度的相对变化规律（图 1），可以看出湮灭辐射峰后各道计数基本重合，说明此能区内宇宙射线估计准确。但湮灭辐射峰前各道计数不重合，这是因为宇宙射线中的µ+介子等衰变产生了大量正电子并发生湮灭放出0.511 MeV的γ射线，且该辐射对航空γ能谱低能区的影响不可忽略，其强度随探测高度而增大，说明宇宙射线产生的湮灭辐射[18]随穿透大气层厚度而改变。
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图 1 不同探测高度仪器设备自带放射性本底谱幂函数估计 Figure 1 Estimate background of gamma radiation from instrumentation by power function at different heights. |
在测区内一平坦区域让搭载航空γ谱仪的飞机平缓从地面起飞盘旋爬升至3 000 m高空，获得不同探测高度的实测航空γ能谱数据。考虑到航空γ能谱测量时间间隔1 s，随探测高度升高，单位时间实测航空γ能谱受统计涨落影响更大，在数据处理时，以200 m探测高度间隔统计实测航空γ能谱的平均谱。利用自适应峰形切削法扣除本底[19]、多高斯函数Levenberg-Marquardt算法拟合[20]获得湮灭辐射峰净面积NHT随探测高度H的变化规律如图 2所示。采用谱线比法[21]获得地面Tl-208产生的湮灭辐射对NHT的贡献量NHG，两者相减则为宇宙射线对NHT的贡献量NHC。拟合得到NHC随探测高度H的变化规律如下（拟合优度R2=0.974 2）：
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图 2 湮灭辐射峰净面积组成 Figure 2 Composition of the net count rate of annihilation radiation. |
| $ {N_H}^C = 0.012\;1H - 1.463\;5 $ | (2) |
由于飞行过程中高度难以稳定，难以运用式(2)进行野外校正。而宇宙射线越多，其产生湮灭光子也就越多，得到NHC与宇宙射线道计数NHL间的变化关系如图 3所示，拟合方程（拟合优度R2=0.967 2）如下：
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图 3 NHC与NHL间的关系 Figure 3 Relations between NHC and NHL. |
| $ {N_H}^C = 0.108\;3{N_H}^L - 13.219 $ | (3) |
因单个航空γ能谱测量时间短，NHL亦受到统计涨落的影响，后续研究中将采用测区内高差5 m范围内的航空γ能谱宇宙射线道计数平均值来表征。
1.2 宇宙射线中湮灭辐射响应谱MC模拟由于宇宙射线中µ+介子等衰变产生的湮灭辐射在空气介质中的质量衰减系数为0.086 107 5cm2∙g-1[22]，则在密度为0.001 293 g∙cm-3的空气中半衰减厚度为62.26 m，说明有650 m的空气可将湮灭光子几乎完全衰减掉。
在采用MC模拟航空γ谱仪对宇宙射线中湮灭光子的响应谱时，应将航空γ谱仪放置在圆柱体（直径与高均为650 m）空气介质中。为减小模拟空间体积，通过介质互换原理，将空气密度提升100倍，此时圆柱体尺寸可减小至原来的1/100，模型图如图 4所示。采用MC模拟软件GEANT4编写上述模型，源粒子强度分布按式(2)设置，抽样总数设置为4×1011个，模拟结果如图 5所示，不确定度为0.78%。
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图 4 宇宙射线中湮灭辐射响应谱MC模拟模型 Figure 4 MC simulation model of response spectrum irradiated by annihilation radiation in cosmic rays. |
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图 5 宇宙射线中湮灭辐射的MC模拟响应谱 Figure 5 MC simulation response spectrum irradiated by annihilation radiation in cosmic rays. |
运用式(3)及图 5响应谱反演获得图 1中6个探测高度上航空γ谱仪对宇宙射线响应谱，并从图 1中去除后结果如图 6所示。可以看出，此时不同探测高度上航空γ谱仪对仪器设备自带放射性的响应谱基本吻合，与理论规律相符，证实了上述方法的有效性。后续研究中将图 6中所有谱线的平均谱作为航空γ谱仪对仪器设备自带放射性的响应谱。
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图 6 不同探测高度仪器设备自带放射性本底谱再估计 Figure 6 Estimate background of gamma radiation from instrumentation by the method in this paper at different heights. |
在航空γ谱仪对平衡天然铀系地层的响应谱MC模拟时，输入源项为平衡天然铀系中每百次衰变产生量大于1的特征γ射线[13-14, 23]，源自234Th、226Ra、214Pb、214Bi和210Pb这5种放射性核素。前两种放射性核素产生的特征γ射线最大能量为186.211 keV，说明仅对航空γ谱仪响应谱中低能谱段有贡献，影响人工放射性如214Am的定量精度；仅占模拟特征γ射线源粒子数不到7%，说明影响量可近似忽略。后三者则为大气氡子体，说明在MC模拟时源抽样粒子能谱分布近似相同。以下详细探讨采用“航空γ谱仪对平衡天然铀系地层的响应谱”替代“航空γ谱仪对大气氡子体的响应谱”的可行性。
结合上述分析，可近似采用式(4)表征内陆大面积湖泊H探测高度上实测航空γ能谱第x道计数yH, x：
| $ \begin{align} {y_H}_{,x} = &{S_x} + {C_H}_{,x} + {N_H}^C \cdot {D_x} + {c_{\rm U}} \cdot {U_H}_{,x} + c_{\rm Th} \cdot T_{H,x} + \\ &c_{\rm K} \cdot K_{H,x} + {\varepsilon _x} \end{align} $ | (4) |
式中：Sx为仪器设备自带放射性对航空γ能谱第x道计数的贡献；CH, x+NHC∙Dx为宇宙射线响应谱中第x道计数；UH, x、TH, x和KH, x分别表示MC模拟得到仅含平衡235U & 238U系、平衡钍系和40K的地层上H探测高度上航空γ谱仪响应谱（特征峰区最大计数归一化）第x道的计数（详见文献[14]）；cU、cTh和cK为待拟合参数；εx为航空γ能谱第x道实测计数与上述各组成总计数率间的差值；其余符号同前所述。拟合代码采用MINUIT软件包[24]。
对水库内陆上空8个探测高度（60 m、90 m、120 m、150 m、180 m、210 m、240 m、270 m和300 m）上实测航空γ能谱（合计60 s累积测量谱）进行拟合，得到拟合参数cU、cTh和cK的结果如图 7所示，典型全谱拟合结果如图 8所示，8个探测高度全谱拟合相对偏差均在±3.63%以内。
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图 7 内陆水库上拟合参数值随高度变化规律 Figure 7 Vertical distribution of fitting values above the water of a reservoirs. |
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图 8 内陆水库上210 m高空航空γ能谱拟合效果 Figure 8 Fitting effect of airborne gamma-ray spectrum above the water of a reservoirs when H=210 m. |
从拟合结果可以看出：1)水域上空40K的贡献为0，说明40K发射的特征γ射线被空气衰减几乎殆尽，影响可基本忽略。2)各道计数的主要贡献来源于大气氡子体所发射的γ射线，数据变化规律与文献[21]的对数增长规律类似，说明这部分计数主要为大气氡子体的贡献。3)结果中显示存在少量钍系特征γ射线的贡献，且cTh拟合值成微弱增大趋势，可能源自水域周围地层中的钍系特征γ射线（能量较高的如2.62 MeV，穿透能力更强）、空气中220Rn子体等的贡献。综上所述，采用“航空γ谱仪对平衡天然铀系地层的响应谱”替代“航空γ谱仪对大气氡子体的响应谱”是可行的。
3 人工辐射环境下实验验证及效果分析 3.1 活度反演将137Cs（活度2.588×109 Bq）和60Co（活度1×108Bq）点源摆放在单箱晶体底面中心，用氢气艇将单箱晶体升至不同高度（范围5-85 m、间隔10m）测得不同探测高度下的实测航空γ能谱，并用式(5)拟合：
| $ \begin{align} {y_H}_{,x} =& {S_x} + {C_H}_{,x} + {N_H}^C \cdot {D_x} + c_{\rm U} \cdot U_{H,x} + c_{\rm Th} \cdot T_{H,x} + \\ &c_{\rm K} \cdot K_{H,x} + \sum {c_j} \cdot I^j_{H,x} + {\varepsilon _x} \end{align} $ | (5) |
式中：IH, xj为第j种人工放射性核素面源上H探测高度处实测航空γ能谱中第x道计数；cj为对应待拟合参数；N为人工放射性核素的种类。
从图 9的拟合效果来看，0.2-2.285 MeV（17-192道）间各道计数拟合效果俱佳。利用自适应峰形切削法扣除本底[19]、多高斯函数Levenberg-Marquardt算法拟合[20]获得的特征峰净面积计算得到不同探测高度H下的探测效率值，结合cj拟合值，反推出各探测高度H下地面点源活度与计量标准值间的相对偏差如表 1所示，可以看出在探测限[23]范围内吻合度在±15%以内，说明拟合方案正确可靠。
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图 9 人工放射性点源上航空γ能谱拟合效果 (a) 137Cs源、H=25 m，(b) 60Co源、H=5 m Figure 9 Fitting effect of airborne gamma-ray spectrum when there is a point source of artificial radioactivity nuclide. (a) 137Cs, H=25 m, (b) 60Co, H=5 m |
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表 1 基于航空γ能谱137Cs、60Co点源活度反演效果 Table 1 Effects of activities of 137Cs and 60Co inversion based on airborne gamma-ray spectrum. |
地面查证确定有一废弃137Cs源被埋在地面以下10 cm处，对离源中心垂直距离为20 m处已进行的580 s航空γ能谱测量（飞行速度为70 km∙h-1、飞行高度为75 m，单谱测量时间为1 s，137Cs源横坐标为298 s）数据进行分析，得到总道计数率(0.4-3MeV) IT分布曲线如图 10上部实线所示；为减小统计涨落的影响，采用聚类分析的NASVD方法[25]对航空γ能谱平滑（平滑后航空γ能谱第x道计数为yH, x），平滑能谱的总道计数率IT如图 10上部点状线所示；利用yH, x代替式(5)中yH, x，得到拟合谱的总道计数率IT'变化规律。可以看出，从上述三者的变化规律中无法获取人工源的位置信息。
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图 10 多种137Cs源信息提取方法比较 Figure 10 Comparison of multiple information extraction methods of 137Cs source. |
平滑后航空γ能谱中VGC的变化规律如图 10中部虚线所示。计算发现VGC的平均值为4.002、方差为0.270，可以看出大于3倍标准差的异常值横坐标范围分别为34-36 s和296-301 s，说明亦受天然放射性影响难以有效定位人工放射性热点的位置。
将拟合谱中宇宙射线、仪器设备自身放射性、大气氡子体、40K、铀系和钍系的响应谱剔除，剩余谱中总道计数率IT"变化如图 10下部实线所示。计算得到平均值为68.151、方差为60.701，大于3倍标准差异常值横坐标范围为297-300 s，中心位于298 s处，说明本文方法能很好地定位人工放射性热点的位置。
4 结语本文依据实验数据，获得航空γ能谱中宇宙射线内湮灭辐射强度与宇宙射线道计数间的线性规律，并MC模拟获得航空γ谱仪对宇宙射线中湮灭辐射的响应谱，结合Minty的幂函数估计方法，扣除远离海岸线深海面上2 100-3 600 m的实测航空γ能谱中宇宙射线响应谱，显示航空γ谱仪对仪器设备自身放射性的响应谱与探测高度无关，与理论规律一致，说明上述方法是可靠的。
同时利用基于最小二乘的航空γ能谱解谱方法对内陆水库上8个探测高度上实测航空γ能谱进行全谱拟合，发现全谱拟合值与实测值间相对偏差在±3.63%以内符合，cU值随高度变化规律与文献[21]氡剥离规律中相同，证实可运用“航空γ谱仪对平衡天然铀系地层的响应谱”替代“航空γ谱仪对大气氡子体的响应谱”。
最终将上述结论应用于点源上空不同高度的实测航空γ能谱解析，实验发现在探测限范围内反演活度与计量标称值在±15%以内吻合；并将其应用于人工放射性137Cs源定位，验证发现该方法能有效剔除天然辐射成分的影响、精确定位人工辐射热点位置。
致谢 感谢格拉斯哥大学Allyson J D博士提供的航空γ能谱测量数据及在研究过程中给予的指导。| [1] |
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