在压水堆核电厂停堆时进行氧化运行是一种去除沉积活化腐蚀产物的方法。因为冷却剂中⁵⁸Co的活度浓度远高于其他放射性核素，是一般核素浓度的数十倍，其停堆释放峰值可达上百个GBq∙t⁻¹。过高的停堆释放峰值，会导致某些系统或设备剂量率水平瞬时增加，超过原有剂量率限值，增加电厂工作人员的照射剂量。同时冷却剂中⁵⁸Co活度浓度，直接影响氧化停堆进度。电厂选择⁵⁸Co作为主泵停运及停堆开盖进度的控制核素，比如我国大亚湾核电站停堆标准中，主泵停运标准为冷却剂中⁵⁸Co活度浓度 < 25 GBq∙t⁻¹，停堆开盖标准为冷却剂中⁵⁸Co活度浓度≤2 GBq∙t^−1[1]。所以在氧化运行期间，冷却剂中核素⁵⁸Co活度浓度峰值和氧化运行结束时间是需要测量的重要数据^[2−3]。由于氧化运行期间核素⁵⁸Co活度浓度变化较大，其达到峰值的时间和满足氧化运行结束的时间未知，所以需要通过连续化学取样方法进行测量。通常氧化运行期间的取样次数为60~70次，总样品体积为1.4 L，总γ核素活度为9.1×10⁷ Bq（核电站内部氧化运行数据报告）。截止到2017年我国正在运行的机组37台，按照每台机组每年一次氧化运行计算，我国每年氧化运行期间化学取样产生的放射性废液总体积为51.8 L，总γ活度为3.36×10⁹ Bq。尽管会产生大量放射性废液，但是目前核电站只能通过连续化学取样分析才能测定。为了解决上述问题，设计利用高纯锗就地γ测量系统在管道外进行就地γ能谱测量，该方法无需取样就能获得核素⁵⁸Co特征能量811 keV全能峰净计数率随停堆时间实时变化数据，用以辅助放化分析人员根据实时变化数据准确判断核素⁵⁸Co活度浓度达到峰值的时间和氧化运行结束的最早时间，然后在相应时间点进行取样分析，达到减少取样频次和放射性废液的目的。

现场就地γ谱测量示意图^[4]见图 1。

图 1

图 1 现场就地γ谱测量示意图 Figure 1 Schematic diagram of on-site gamma spectrum measurement

被测管道内的辐射源项包括两部分：管道内壁沉积的固态源项和冷却剂中的液态源项，本文简称固源和液源。

氧化运行期间，管道内壁沉积的辐射源项活度浓度仅占冷却剂源项的活度浓度1%，管道内壁源项在氧化运行期间基本不变，不考虑管道内壁源项。

探头采用的是高分辨率的γ谱仪，用以获得现场γ谱。屏蔽体和准直器是利用具有良好屏蔽性能的铅制成，目的是尽量减少被测管道以外其他辐射源项的干扰，只让准直器视野内的γ射线进入探头。探头根据设定的间隔时间自动储存测量谱，然后清空数据重新测量。

对每一个测量谱，通过设定的自动γ谱分析软件进行处理，获得核素⁵⁸Co特征能量811 keV对应的全能峰净计数率N₀。在测量系统和被测管道几何参数不变的条件下，全能峰探测效率不变。用N₀随停堆时间变化趋势代表核素⁵⁸Co的活度浓度随停堆时间变化趋势。测量方案如图 2所示。

图 2

图 2 氧化运行期间核素58Co监测方案 Figure 2 Monitoring scheme for nuclide 58Co in coolant during oxidation operation

在进行无损就地γ谱测量同时开展化学取样测量分析，并将两种测量方法的分析结果进行比较。

通常，直接取全能峰峰位左右1.5倍半高宽范围为峰区，但考虑到现场测量时，能谱涨落大，取固定峰区宽度存在较大误差，因此将从峰位开始，向两侧进行能谱多点平均的光滑操作，当光滑谱取得极小值时，即为峰区边界^[5−7]。

全能峰区域内除光电效应贡献的净计数外，至少还包含另外三部分计数：天然辐射本底计数、更高能量γ射线康普顿散射计数和该γ射线自身康普顿散射而形成的计数。除光电效应计数（即净计数）外的部分统称为基底，对其扣减必不可少，基底扣减采用直线法^[8−9]。

对整个峰区进行非线性最小二乘拟合，拟合参数为各个峰的峰位、峰宽和幅值，拟合算法为Levenberg-Marquardt算法^[10]。该算法为迭代算法，具备可靠迭代和全局收敛的特性。

全能峰净计数率：

式中：S是全能峰净峰面积；t是测量活时间，s。

本次测量使用的设备主要有HPGe探头、准直器、剂量率仪、数字多道分析器等^[4]。

HPGe探头使用的是美国Canberra公司的GR1018宽能型探头，相对探测效率10%，能量分辨率1.8 keV@1.33 MeV，能量范围为30keV~10MeV。

剂量率仪使用的是Canberra公司的RADIAGEM2000，周围剂量当量率测量范围${\dot H^*}(10)$: 0.01 µSv/h~100 mSv/h；γ射线能量范围为40keV~1.5 MeV；测量不确定度为±15%。

数字多道分析器使用的是Canberra公司的inspector2000型数字多道。

在核电站现场，除了被测管道外，还存在其他辐射源项。为了尽量减少这些源项对被测管道的干扰，需要对探头进行屏蔽和准直，只允许被测管道在准直器视野内。该系统用于屏蔽和准直的材料主要是铅，外表面再包裹一层不锈钢。准直器形状为圆筒形，外径为$\varnothing $19.2 cm，内径为$\varnothing $ 8.8 cm，中间是铅屏蔽层，长度为15 cm。准直器总重量为35 kg。

测量点位于化容系统的过滤器上游。氧化运行期间，主回路中的冷却剂在此点汇集，经过滤器和树脂床过滤后流回主回路中。该测量点的测量数据能够代表整个氧化运行期间冷却剂源项。

机组于2017年1月16日21点停堆，停堆后不同时间氧化运行的工作内容见表 1。

表 1

表 1 停堆后不同时间氧化运行的工作内容 Table 1 Work content of oxidation operation at different times after shutdown 时间Time 工作内容Work content 停堆后24 h 24 h after shutdown 余排系统投运Residual heat removal system is starting 停堆后33 h 33 h after shutdown 双氧水开始注入Hydrogen peroxide is injected 停堆后57 h 9 min 58 h and 9 min after shutdown 主泵停运Pump is shut down 停堆后82 h 82 h after shutdown 稳压器人孔打开The manway on pressurizer is opened

表 1 停堆后不同时间氧化运行的工作内容 Table 1 Work content of oxidation operation at different times after shutdown

测量时间为停堆后23 h，测量间隔为10 min，每隔10 min数据自动清空和重新测量。该时间点机组功率为0，下泄流量为26.69 t∙h⁻¹，溶解氢为1.54mL∙kg⁻¹，主系统温度为175.5 ºC，主系统压力为2.75 MPa。

现场测量见图 3。

图 3

图 3 核电站现场测量图 Figure 3 On-site measurement at nuclear power plants

现场测量得到的γ谱如图 4所示。

图 4

图 4 现场测量γ谱 Figure 4 γ spectrum obtained from field measurements

就地γ谱连续测量：2017年1月17日19点39分开始至2017年1月19日8点38分结束，每10 min一个测量间隔进行就地γ谱测量，共计218个测量谱。通过Canberra公司的Genie2000软件对各测量谱进行能谱分析，获得核素⁵⁸Co对应的810.75keV的全能峰净计数率。设定停堆时刻为0时刻，以停堆后时间为横坐标，810.75 keV的全能峰净计数率为纵坐标，全能峰净计数率随时间变化趋势见图 5。

图 5

图 5 810.75 keV的全能峰净计数率随停堆时间变化趋势 Figure 5 Variation curve of net count rate of energy peak at 810.75 keV gamma rays with time after shutdown

在停堆后32 h，取样分析得到核素⁵⁸Co活度浓度A₁为28.4 GBq∙t⁻¹，相应就地γ测量谱分析得到810.75keV的全能峰净计数率N₁为75.67 s⁻¹。推断主泵停运的核素⁵⁸Co活度浓度A₂为25 GBq∙t⁻¹时对应的全能峰净计数率为：

计算得到利用就地γ谱测量方法判断主泵停运的811 keV的全能峰净计数率限值为66.61 s⁻¹。

根据趋势图判断，在停堆后33 h 39 min (±10min)，核素⁵⁸Co的活度浓度达到峰值；在停堆后57 h (±10min)，核素⁵⁸Co的活度浓度为25GBq∙t⁻¹，达到氧化运行结束时间。

化学取样测量：从停堆后20~32 h注入双氧水期间，每隔3 h进行一次取样；从开始注入双氧水至达到活度峰值期间，每隔15 min进行一次取样；从达到峰值时间至氧化运行结束期间，每隔2 h进行一次取样。设定停堆时刻为0时刻，以停堆后时间为横坐标，核素⁵⁸Co活度浓度为纵坐标，通过化学取样分析得到的冷却剂中⁵⁸Co活度浓度随停堆时间变化趋势见图 6。

图 6

图 6 58Co活度浓度随停堆时间变化趋势 Figure 6 Trend concentration of nuclide 58Co with shutdown time

从图 6可知，在停堆后33 h 34 min取样得到的核素⁵⁸Co活度浓度值最大；停堆后57 h 9 min取样测得核素⁵⁸Co活度浓度值为24.9 GBq∙t⁻¹，小于氧化运行结束的限定值，主泵开始停运。

通过化学取样分析，在停堆后33 h 34 min，核素⁵⁸Co活度浓度值最大；通过就地γ谱测量分析，在停堆后33 h 39 min，核素⁵⁸Co活度浓度值最大。

根据化学取样测得的核素⁵⁸Co活度浓度随停堆时间变化趋势，氧化运行结束时间是57 h 9 min；根据就地γ测量系统测得的核素⁵⁸Co活度浓度随停堆时间实时监测数据，判断氧化运行结束时间是57h。

通过上述数据分析，在氧化运行期间，通过高纯锗就地γ测量系统对主系统中冷却剂进行管道外无损监测，实时给出核素⁵⁸Co的特征能量810.75keV的全能峰净计数率随停堆时间变化数据，可以与化学取样分析相结合，辅助化学取样人员准确确定核素⁵⁸Co活度峰值时间和氧化运行结束的时间，并在相应时刻进行取样分析。该方法可以在确定相应取样时间的同时，进一步减少目前的取样频次，降低放射性废液量和放化分析人员的职业受照剂量。