随着核技术的应用,环境放射性日益引起人们重视。采样后进行实验室测量分析是环境放射性调查的一种有效手段,γ能谱测量分析是关键技术之一。通过γ能谱的测量分析,可得到样品中发射γ射线的核素的种类和活度,相关研究文献报道较多[1-3]。在实际工作中,使用HPGe γ谱仪系统对高活度样品进行测量时,在γ能谱中发现了全能峰右侧明显高于左侧的现象,猜测这种现象可能会为核素活度的准确分析引入较大误差。
对于此现象,国内外尚未有详细分析的文献报道。为此,本课题对该现象的产生原因进行了理论研究,以求在γ能谱分析中活动更加准确地定量分析结果。
1 实验现象介绍所用的HPGe γ谱仪系统由法国堪培拉公司(Canberra Industries)生产的BE3830 P型HPGe探测器、Inspect 2000多道脉冲幅度分析器、777A型铅屏蔽室、计算机组成,谱分析系统软件“Genie-2000”。某样品的γ能谱全能峰右侧高于左侧现象(图 1(a)),这与平常工作中认识到的全能峰左侧高于右侧的现象(图 1(b))明显不同。
γ射线与物质相互作用时,单次散射的几率远大于多次散射[4],因此在考虑康普顿散射时,只考虑单次散射。由Klein-Nishina公式得到入射探测器的γ射线在E'min-E'max能区的康普顿散射总截面σe, c,见式(1)。
$ \begin{array}{c} {\sigma _{{\rm{e}}, c}} = {\rm{ \mathsf{ π} }}r_0^2\frac{1}{{{a^2}}}\frac{1}{{{E_0}}}\int_{{{E'}_{{\rm{min}}}}}^{{{E'}_{{\rm{max}}}}} {[\frac{2}{a} + \frac{1}{{{a^2}}} + (a-\frac{2}{a}-2)\frac{{{E_0}}}{{E'}} + } \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\frac{{E_0^2}}{{{{E'}^2}}} + \frac{1}{a}\frac{{E'}}{{{E_0}}}]{\rm{d}}E' \end{array} $ | (1) |
式中:r0为经典电子半径,r0=e2/(mec2)=2.8×10-15m,其中me为电子静止质量;a=E/(mec2),其中E为入射γ射线的能量;E0为电子静止能量,E0=mec2;E′为散射光子的能量。
假设关注全能峰对应的能量为Em,在其右侧还有能量为Em+1,Em+2,…,Em+K(K是能量大于Em的全能峰的个数)的全能峰,则由式(1)可知,能量为Ei的γ射线在Em左侧和右侧某段康普顿坪上的散射截面σiL和σiR可分别用式(2)、(3)描述。
$ \begin{array}{l} {\sigma _{i{\rm{L}}}}{\rm{ = \mathsf{ π} }}r_0^2\frac{1}{{a_i^2}}\frac{1}{{{E_0}}}\int_{{E_{m{\rm{LL}}}}}^{{E_{m{\rm{LR}}}}} {[\frac{2}{{{a_i}}} + \frac{1}{{a_i^2}} + ({a_i}-\frac{2}{{{a_i}}}-2)\frac{{{E_0}}}{{E'}} + } \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\frac{{E_0^2}}{{{{E'}^2}}} + \frac{1}{{{a_i}}}\frac{{E'}}{{{E_0}}}]{\rm{d}}E' \end{array} $ | (2) |
$ \begin{array}{l} {\sigma _{i{\rm{R}}}}{\rm{ = \mathsf{ π} }}r_0^2\frac{1}{{a_i^2}}\frac{1}{{{E_0}}}\int_{{E_{m{\rm{RL}}}}}^{{E_{m{\rm{RR}}}}} {[\frac{2}{{{a_i}}} + \frac{1}{{a_i^2}} + ({a_i}-\frac{2}{{{a_i}}}-2)\frac{{{E_0}}}{{E'}} + } \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\frac{{E_0^2}}{{{{E'}^2}}} + \frac{1}{{{a_i}}}\frac{{E'}}{{{E_0}}}]{\rm{d}}E' \end{array} $ | (3) |
式中:EmLL、EmLR、EmRL、EmRR是能量为Ei的γ射线发生康普顿散射时,γ能谱中能量为Em的全能峰左侧和右侧的康普顿坪上的关注能量区间取值,左侧的取值为EmLL-EmLR,右侧的取值为EmRL-EmRR。
当EmLR-EmLL≪Em、EmRR-EmRL≪Em时,E′≈Em,式(2)、(3)可以分别写为式(4)、(5)。
$ \begin{align} &{{\sigma }_{i\rm{L}}}\approx {\rm{ = \mathsf{ π} }}r_{0}^{2}\frac{1}{a_{i}^{2}}\frac{1}{{{E}_{0}}}[\frac{2}{{{a}_{i}}}+\frac{1}{a_{i}^{2}}+({{a}_{i}}-\frac{2}{{{a}_{i}}}-2)\frac{{{E}_{0}}}{{{E}_{m}}}+ \\ &\ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \frac{E_{0}^{2}}{E_{m}^{2}}+\frac{1}{{{a}_{i}}}\frac{{{E}_{m}}}{{{E}_{0}}}]\left( {{E}_{m\rm{LR}}}-{{E}_{m\rm{LL}}} \right) \end{align} $ | (4) |
$ \begin{align} &{{\sigma }_{i\rm{R}}}\approx {\rm{ = \mathsf{ π} }}r_{0}^{2}\frac{1}{a_{i}^{2}}\frac{1}{{{E}_{0}}}[\frac{2}{{{a}_{i}}}+\frac{1}{a_{i}^{2}}+({{a}_{i}}-\frac{2}{{{a}_{i}}}-2)\frac{{{E}_{0}}}{{{E}_{m}}}+ \\ &\ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \frac{E_{0}^{2}}{E_{m}^{2}}+\frac{1}{{{a}_{i}}}\frac{{{E}_{m}}}{{{E}_{0}}}]\left( {{E}_{m\rm{RR}}}-{{E}_{m\rm{RL}}} \right) \end{align} $ | (5) |
则能量为Ei的γ射线平均每个γ光子在能量为Em的全能峰的左侧EmLR-EmLL能区和右侧EmRR-EmRL能区产生康普顿散射光子的概率PiL和PiR分别可用式(6)、(7)描述。
$ {{P}_{i\rm{L}}}=1-{{\rm{e}}^{-{{\sigma }_{i\rm{L}}}{{N}_{0}}d}} $ | (6) |
$ {{P}_{i\rm{R}}}=1-{{\rm{e}}^{-{{\sigma }_{i\rm{R}}}{{N}_{0}}d}} $ | (7) |
式中:N0为探测器晶体的单位体积内的原子个数,m-3;d为晶体厚度,m。因为σiLN0d≪ 1、σiRN0d ≪1,故有PiL≈σiLN0d、PiR≈σiRN0d。
假设N为测量时长t内进入探测器的光子数,则能量为Ei的γ射线在能量为Em的全能峰左侧和右侧对应能区上产生的康普顿散射光子计数率niL、niR分别为:
$ {{n}_{i\rm{L}}}=\frac{1}{t}N{{P}_{i\rm{L}}} $ | (8) |
$ {{n}_{i\rm{R}}}=\frac{1}{t}N{{P}_{i\rm{R}}} $ | (9) |
其中,N的计算如下:
$ N=\int_{0}^{t}{{{A}_{i}}{{\rm{e}}^{-{{\lambda }_{i}}t}}\varepsilon {{P}_{{{\gamma }_{i}}}}{\rm{d}}t={{A}_{i}}\varepsilon {{P}_{{{\gamma }_{i}}}}}\int_{0}^{t}{{{\rm{e}}^{-{{\lambda }_{i}}t}}{\rm{d}}t=\frac{{{A}_{i}}\varepsilon {{P}_{{{\gamma }_{i}}}}}{{{\lambda }_{i}}}\left( 1-{{\rm{e}}^{-{{\lambda }_{i}}t}} \right)} $ | (10) |
式中:Ai为能量Ei的γ射线对应的核素的活度,Bq;Pγi为能量Ei的γ射线的发射概率;λi为该核素的衰变常数;ε为光子入射到探测器表面的概率,对具体的探测器和测量位置条件,可看作常数。将式(10)代入式(8)、(9)可得:
$ {{n}_{i\rm{L}}}=\frac{1}{t}{{A}_{i}}\frac{{{P}_{{{\gamma }_{i}}}}\varepsilon \left( 1-{{\rm{e}}^{-{{\lambda }_{i}}t}} \right)}{{{\lambda }_{i}}}{{P}_{i{\rm{L}}}}=\frac{{{N}_{0}}d}{t}{{A}_{i}}{{k}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{L}}} $ | (11) |
$ {{n}_{i\rm{R}}}=\frac{1}{t}{{A}_{i}}\frac{{{P}_{{{\gamma }_{i}}}}\varepsilon \left( 1-{{\rm{e}}^{-{{\lambda }_{i}}t}} \right)}{{{\lambda }_{i}}}{{P}_{i{\rm{R}}}}=\frac{{{N}_{0}}d}{t}{{A}_{i}}{{k}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{R}}} $ | (12) |
式中:ki为核素发射的平均每个γ光子进入探测器的概率,ki=Pγiε(1-e-λt)/λi。能量为Em的全能峰左侧对应能区的康普顿散射光子计数率nL是能量为Em,Em+1,Em+2,…,Em+K的γ射线的总贡献,右侧对应能区的康普顿散射光子计数率nR是能量为Em+1,Em+2,…,Em+K的γ射线的总贡献,且由式(4)、(5)可知,当能量为Em的全能峰左右两侧关注的康普顿散射能区取相同值,即EmLR-EmLL=EmRR-EmRL时,有σiL≈σiR,因此,这两个能区中的康普顿散射光子计数率比值可用式(13)表示。
$ \begin{align} &\frac{{{n}_{\rm{L}}}}{{{n}_{\rm{R}}}}=\frac{\sum\nolimits_{m}^{m+K}{{{n}_{i\rm{L}}}}}{\sum\nolimits_{m+1}^{m+K}{{{n}_{i\rm{L}}}}}=\frac{\frac{{{N}_{0}}d}{t}\sum\nolimits_{m}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{L}}}}}{\frac{{{N}_{0}}d}{t}\sum\nolimits_{m+1}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{R}}}}} \\ &\ \ \ \ \ =\frac{{{k}_{m}}{{A}_{m}}{{\sigma }_{m\rm{L}}}+\sum\nolimits_{m+1}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{L}}}}}{\sum\nolimits_{m+1}^{m+K}{{{k}_{i}}A{}_{i}{{\sigma }_{i\rm{R}}}}}\approx 1+\frac{{{k}_{m}}{{A}_{m}}{{\sigma }_{m\rm{L}}}}{\sum\nolimits_{m+1}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{R}}}}} \\ \end{align} $ | (13) |
当Em的全能峰对应核素的活度Am很小时,
$ \begin{align} &\frac{{{n}_{\rm{L}}}}{{{n}_{\rm{R}}}}=\frac{\frac{{{N}_{0}}d}{t}\sum\nolimits_{i=m}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{L}}}}-\frac{1}{t}2\tau {n}'{{k}_{m}}{{A}_{m}}}{\frac{{{N}_{0}}d}{t}\sum\nolimits_{i=m+1}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{R}}}}+\frac{1}{t}2\tau {n}'{{k}_{m}}{{A}_{m}}} \\ &\ \ \ \ \approx 1-\frac{2{{k}_{m}}\left( 2\tau {n}'-{{N}_{0}}d{{\sigma }_{m\rm{L}}} \right)}{\frac{{{N}_{0}}d}{{{A}_{m}}}\sum\nolimits_{i=m+1}^{m+K}{{{k}_{i}}{{A}_{i}}{{\sigma }_{i\rm{R}}}}+2\tau {n}'{{k}_{m}}} \\ \end{align} $ | (14) |
式中:n′为γ能谱低能段计数。由式(14)可知,当2τn'-N0dσmL < 0时,nL/nR的值随着关注核素活度Am而增大,全能峰左侧会比右侧越来越高;当2τn'-N0dσmL > 0时,nL/nR的值随着关注核素活度Am增大而减小,全能峰右侧会比左侧越来越高,出现图 1(b)所示现象。
3 实验验证实验布局见图 2,将241Am/60Co(活度715Bq/186 Bq)标准混合点源放置于探测器轴线探窗上,将137Cs(活度3.7×105Bq)标准点源放置于混合点源上方,中心点与混合点源中心点对齐,调整137Cs点源与探窗距离,分别测得不同距离对应的γ能谱,并在每个γ能谱的661.7 keV全能峰左右两侧康普顿坪上选取不同能区宽度计算nL/nR。同一个γ能谱中,能区宽度EmLR-EmLL=EmRR-EmRL,结果见表 1。
由表 1可知,在干扰核素活度不变时,对于不同的能区宽度,均有在死时间小于等于1.0%时,nL/nR≈1;死时间位于1.0%-4.0%时,nL/nR随死时间而增大;当死时间位于4.0%-56.0%时,此时关注核素的活度远大于干扰核素,nL/nR随死时间增大而减小。该结果与理论分析结果吻合,表明理论分析结果是正确的。并从表 1可以看出,全能峰左侧高于右侧的现象出现在死时间小于等于20%时;当死时间大于等于20%时,全能峰右侧开始高于左侧。
为初步估计这种现象对分析峰面积和最终活度定值的影响,分别使用本次实验测得的探测效率与无源效率刻度软件LabSOCS的计算值进行对比,相对偏差随死时间变化曲线见图 3。
由图 3可见,对于点源,软件LabSOCS计算的探测效率与实验测得的探测效率的相对偏差随着死时间的增大,在7%上下浮动。所以认为,右高左低这种现象并不会对点源的能谱测量造成影响。
4 结语针对γ能谱分析中出现的γ全能峰右侧高于左侧的现象,进行了详细的理论分析,并通过实验验证了理论分析的正确性。分析表明:全能峰右侧高于左侧的现象由偶然符合现象引起。实验验证结果表明,在高纯锗探测器测量中,对于点源γ能谱,全能峰左侧高于右侧的现象主要出现在死时间小于等于20%时,并且高度比值先增后减;当死时间大于等于20%时,全能峰右侧开始高于左侧,结合理论分析结论可知,右侧高度将越来越大于左侧高度。而对于低能射线(比如241Am),由于进入探测器的前端散射比较多,所以不容易出现全能峰右高左低现象。随着死时间增长,当出现全能峰右侧高于左侧现象时,并不会对点源的γ能谱分析造成影响。
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