油气成藏期次研究及成藏年代恢复是油气勘探中的关键环节，对后续研究有着重要影响作用。塔里木盆地为典型叠合盆地，油气资源潜力巨大，前人做过很多有关油气成藏期次的研究工作，主要方法有烃源岩生排烃期法、圈闭发育史分析法、油藏饱和压力法^[1-2]、油气水界面追溯法^[2-4]和流体包裹体分析法^{[2-3, 5]}等传统地质学分析方法，还有原油、沥青及干酪根中放射性同位素（如U—Pb，Sm—Nd等）测年技术^[6]和稀有气体同位素（如自生伊利石K—Ar，Ar—Ar）测年技术等^{[1-2, 6-9]}。但这些研究方法各有优劣，具有一定的局限性，主要是通过间接研究手段或微观角度、定性或半定量研究，得出油气成藏的最早时间或者时间范围，有些方法（如烃源岩生排烃期法）对埋藏史和热史的恢复要求较高，或所受干扰因素难以消除，且不适用于多期成藏的叠合盆地。

电子自旋共振(ESR)测年是从物理学、化学、生物学等学科引进地质学领域的一种技术方法。最早成功的实例是由Ikeya于1975年应用ESR测年方法测定了日本Akiyoshi洞内碳酸盐岩年龄^[10]，之后伴随着一些学者的探索和应用，ESR测年方法逐步得到完善。目前，ESR测年方法已经在塔里木盆地的构造断裂活动时间、地层分界时间点、成矿时代、烃包裹体形成时间与来源以及成藏期次等方面的研究中得到了应用^[11-19]。本文通过对塔北地区寒武系—奥陶系烃包裹体系统研究和含原生烃包裹体脉体ESR测年数据分析，结合前人自生伊利石K—Ar同位素测年数据，对成藏期次和形成时间进行了厘定。

电子自旋共振(Electron Spin Resonance，缩写为ESR)，亦称电子顺磁共振(Electron Paramagnetic Resonance，缩写为EPR)，被应用于测年与放射性剂量测定。顺磁中心的数量与沉积时间的长短成正比(在顺磁中心数目没有达到饱和之前)，沉积的时间越长，顺磁中心的数量越多。而顺磁中心的数量与矿物颗粒自沉积以来所接受的总辐射剂量成正比关系，只要测出沉积物中矿物颗粒所接受的总辐射剂量(TD)，并采用物理、化学分析方法测算出矿物颗粒所在环境中的年剂量率(D)，就可以算出样品的年龄(T)^{[10, 20-26]}。

式中  TD——样品自沉积以来所累积的总剂量，rad；

D——样品所接受的辐射剂量率，rad/a；

t——ESR年龄，a。

根据已建立的顺磁中心浓度与年龄及岩石放射性元素含量的实验关系，可确定出矿物颗粒的结晶年龄^{[22, 25-26]}。测年范围视样品的矿物成分而定，碳酸盐矿物(方解石和白云石)的可测范围相对较小，为数千年至数百万年，主要应用于第四纪沉积物和考古样品的年龄测定。石英颗粒年龄越古老，岩石中放射性越强，则单位质量石英中顺磁中心越多，即顺磁中心浓度越高。常温下，石英中辐射成因氧空位的寿命约10亿年，石英的可测时限范围可达亿年。

含原生烃包裹体与赋存矿物是同时形成的，因此可通过检测含原生烃包裹体赋存的自生矿物形成时间来反推烃包裹体形成时间，从而确定含原生烃包裹体所代表的油气运移充注时间^[2]。根据该原理，利用ESR测年对塔北地区寒武系—奥陶系成藏时间进行分析。此次ESR测年实验样品均选自含原生烃包裹体的石英脉体，首先通过显微镜下观察确定烃包裹体形成期次，再分别对不同期次烃包裹体赋存矿物取样、测年，根据测得的赋存矿物时间确定烃包裹体形成时间。

首先，ESR测年适用于多期次成藏情况。可以先通过烃包裹体的镜下期次划分，针对每一期次含原生烃包裹体的赋存矿物进行取样测试，测出每一期烃包裹体形成的具体时间，相应得出每一期油气成藏时间，准确恢复各期油气充注活动发生的时间。

其次，测试对象岩性多样。ESR测年原理是通过测试矿物颗粒的顺磁中心数量，从而推算出样品的年龄，对于碎屑岩和碳酸盐岩中含原生烃包裹体的赋存矿物均适用。而常规的测年方法常受到岩性的影响，例如自生伊利石K—Ar同位素测年方法的测试对象是富含K同位素或发育自生伊利石成岩作用的岩层，所以在缺乏K元素的碳酸盐岩储层中该测年方法失效。

目前，由于常用的测年技术都存在一定的局限性，因此国内外学者通常采用多种方法配合使用，以提高测年精度。而ESR测年方法结合流体包裹体分析可以精确、分期次、单独完成定年工作，且实验结果可靠性较强。此外，ESR测年方法具有制样简便、用量少、非破坏性、可重复测试等优点，所以在地质学研究工作中发挥越来越重要的作用。当然，ESR测年方法也存在一定的不足之处，比如无法对方解石矿物进行测年，还有待进一步的发展和改善。

具体实验过程如下（图 1）：①对寒武系—奥陶系储层薄片或光片样品，进行显微镜下烃包裹体期次划分，在特制光片上利用反射荧光找到含单期次原生烃包裹体相对应的石英脉体位置，在自制的特长焦荧光显微镜下对光片通过微钻技术钻取相应期次的测试样品；②碎样挑选，将岩石样品分成两份，一份用于石英取样，一份用于全岩取样；③将石英取样岩石样品粉碎至80~100目，称取含石英样品5g左右（依石英含量的多少而定）；④将含石英样品经强酸清洗、晾干，其目的是去掉样品中的石灰岩；⑤因白云岩不能被强酸溶解，将晾干后样品放在双目镜下挑选出单颗粒石英样品200mg，装瓶；⑥将全岩取样岩石样品直接粉碎至80~100目，称取40g作为全岩样品，装瓶；⑦通过CIT-3000F数字化全自动铀钍钾谱谱仪和微机α数据采集系统进行测定天然放射性核素（α和γ）含量；⑧取120mg石英样品进行热活化处理，冷却1周；用ER-200D-SRC型电子自旋共振谱仪测定其顺磁中心浓度值，该仪器相对误差小于1%。

图 1

图 1 ESR测年实验流程图

塔北地区的寒武系—奥陶系碳酸盐岩储层是塔里木盆地两大重要含油气层系^[27-30]，并具有多期成藏和改造特点^{[27, 31]}。前人应用前文所述传统成藏期次和时间研究方法对塔北地区做了大量研究，总体认为该区存在三大油气成藏期，分别为晚加里东—早海西期、晚海西期和喜马拉雅期^{[4, 27, 31-35]}。本次研究应用ESR测年方法做了进一步深入分析，实验样品主要取自塔北地区寒武系—奥陶系储层含原生烃包裹体赋存的石英矿物，取样井位置见图 2。

图 2

图 2 塔北地区构造分区及取样井位分布图

本次对塔北地区寒武系—奥陶系碳酸盐岩储层26口井的600个样品开展烃包裹体赋存矿物的镜下观察。根据烃包裹体赋存脉体的产状、分布、相互穿插关系以及在紫外荧光下的荧光颜色，并综合前人研究资料^{[4, 27]}，将塔北地区寒武系—奥陶系碳酸盐岩储层内烃包裹体分成4期：第Ⅰ期发褐色荧光的褐色液态烃包裹体（图 3a、b），主要赋存在缝合线及其旁边愈合缝中的方解石中；第Ⅱ期发黄色荧光的浅褐色气液烃包裹体（图 3c、d），主要赋存在剪切性方解石脉和石英脉、愈合缝中；第Ⅲ期为发蓝色荧光的无色气液烃包裹体（图 3e、h），赋存在孔洞中充填的石英矿物中（图 3g、h）以及晚期粗大方解石—石英脉的早世代充填物、愈合缝（图 3i）；第Ⅳ期为灰黑色气态烃包裹体（图 3k），常赋存在晚期粗大方解石—石英脉的晚世代充填物、半充填方解石脉和愈合缝中（图 3k、l）。

图 3

图 3 塔北地区含原生烃包裹体镜下特征 (a）深褐色液态烃包裹体，牙哈7x-1井，5887.77m，—O，单偏；(b）图a中液态烃包裹体发深褐色荧光，紫外荧光；(c）浅褐色气液烃包裹体，英买201井，6015.80m，O1+2，单偏；(d）图c中气液烃包裹体发黄色荧光，紫外荧光；(e）无色气液烃包裹体，英买201井，5960.32m，O1+2，单偏；(f）图e中烃包裹体发蓝色荧光，紫外荧光；(g）孔洞内充填的石英（因结晶微晶，多称硅质)，因薄片厚度（0.7mm）比普通厚度厚，故正交下呈蓝色、棕色、紫色等，可更清楚看到硅质的结晶情况，牙哈7X-1井，5854.17m，正交；(h）图g中孔洞内充填的石英中含有发黄色荧光的烃包裹体，烃包裹体群体分布，大小较均匀，牙哈7X-1井，5854.17m，紫外荧光；(i）石英愈合缝中含发蓝色荧光包裹体，英买201井，5813.40m，O3；(j）含蓝色荧光包裹体的方解石脉穿过含黄色荧光包裹体的方解石脉，解放127井，5483.72m，O2+3；(k）灰黑色气态烃包裹体，英买7井，5242.93m，O1，单偏；(l）图k中灰黑色气液烃包裹体赋存在晚世代方解石充填物中

显微镜下见含第Ⅲ期烃包裹体的方解石脉穿过含第Ⅱ期烃包裹体的方解石脉（图 3j），第Ⅲ期烃包裹体和第Ⅳ期烃包裹体虽然都在晚期构造裂缝的充填物中，但见含第Ⅳ期烃包裹体的方解石脉穿过含第Ⅲ期烃包裹体的方解石脉和第Ⅲ期烃包裹体的方解石早世代充填物，而第Ⅳ期烃包裹体的方解石为晚世代充填物（图 3l），这也是烃包裹体期次划分的主要依据。

取样前通过显微镜下观察是否为含原生烃包裹体，如图 3g、h，通过牙哈7X-1井样品薄片镜下观察，在紫外荧光下可以观察到发蓝色荧光的第Ⅲ期烃包裹体，且原生在孔洞内充填的石英中，从而烃包裹体赋存矿物石英的形成年龄即可代表烃包裹体形成时间，进而推测油气充注的时间。通过镜下观察，选取不同期次的含原生烃包裹体赋存矿物石英样品8个，其中第Ⅱ期1个、第Ⅲ期1个、第Ⅳ期6个（表 1）。因第Ⅰ期烃包裹体未见到赋存矿物石英，故无法用ESR测年。

表 1

表 1 塔北、塔中地区ESR测年值 地区 井号 原样编号 围岩层位 样品位置 测年矿物 年龄/Ma 烃包裹体期次 形成时代 数据来源 塔北地区 RP4 RP4-1-1 O3l 含第Ⅱ期烃包裹体的石英 石英 242.0±24.0 第Ⅱ期 T（海西晚期） 本文 RP4 RP4-1-2 O3l 含第Ⅲ期烃包裹体的石英 石英 32.8±3.2 第Ⅲ期 E3s（喜马拉雅早期） YH7X-1 YH7X-1-R20 3q 含第Ⅳ期烃包裹体的石英 石英 20.0±2.0 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） YH7X-1 YH7X-1-R23 3q 含第Ⅳ期烃包裹体的石英 石英 23.5±2.0 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） YH5 YH5-R24 1x 含第Ⅳ期烃包裹体的石英 石英 22.5±2.2 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） YM201 YM201-R34 O3l 含第Ⅳ期烃包裹体的石英 石英 24.0±2.3 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） YH7X-1 YH7X-1-R21 3q 含第Ⅳ期烃包裹体的石英 石英 16.3±1.6 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） YH7X-1 YH7X-1-R22 3q 含第Ⅳ期烃包裹体的石英 石英 8.5±0.8 第Ⅳ期 N1k（喜马拉雅晚期） 塔中地区 X1 X1-D-1 O1-2ys 不含烃包裹体的萤石 萤石 287.5 — P（海西晚期—印支期） 文献[36] X1 X1-1 O1-2ys 不含烃包裹体的萤石 萤石 252.1 — P—T（海西晚期—印支期） 文献[36] X2 X2-6 O1-2ys 不含烃包裹体的萤石 萤石 212.0 — T（海西晚期—印支期） 文献[36] S1 S1-9 O1-2ys 不含烃包裹体的萤石 萤石 286.0 — P（海西晚期—印支期） 文献[36] TZ45 TZ45-3 O3l 含第Ⅲ期烃包裹体的萤石 萤石 33.8 第Ⅲ期 E3s（喜马拉雅早期） 文献[37] TZ45 TZ45-8 O3l 含第Ⅲ期烃包裹体的萤石 萤石 36.4 第Ⅲ期 E3s（喜马拉雅早期） 文献[37] TZ45 TZ45-20 O3l 含第Ⅲ期烃包裹体的萤石 萤石 32.8 第Ⅲ期 E3s（喜马拉雅早期） 文献[37] TZ45 TZ45-5 O3l 含第Ⅲ期烃包裹体的萤石 萤石 55.2 第Ⅲ期 E1km（喜马拉雅早期） 文献[37] TZ45 TZ45-6014 O3l 含第Ⅲ期烃包裹体的萤石 萤石 60.3±6.0 第Ⅲ期 E1km（喜马拉雅早期） 文献[38] TZ45 TZ45-6015 O3l 含第Ⅳ期烃包裹体的石英脉 石英 22.9 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） 文献[38] TZ45 TZ45-6014 O3l 含第Ⅳ期烃包裹体的石英脉 石英 22.0 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） 文献[38] TZ45 TZ45-6013 O3l 含第Ⅳ期烃包裹体的石英脉 石英 23.9 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） 文献[38] TZ45 TZ45-6013 O3l 含第Ⅳ期烃包裹体的萤石 萤石 16.0±2.0 第Ⅳ期 N1j（喜马拉雅晚期） 文献[38] 注：1x—下寒武统肖尔布拉克组；3q—上寒武统下丘里塔格组；O1-2ys—中—下奥陶统鹰山组；O3l—上奥陶统良里塔格组；E1km—古新世库姆格列木期；E3s—渐新世苏维依期；N1j—中新世吉迪克期；N1k—中新世康村期。 测年值误差范围：10%左右。

表 1 塔北、塔中地区ESR测年值

第Ⅱ期为浅褐色气液烃包裹体，在紫外荧光下发黄色荧光，为成熟的正常原油。对含这期原生烃包裹体的石英脉矿物进行ESR测年，所得出的时间是242.0±24.0Ma。因这期烃包裹体是原生在石英脉中的，故应与石英是同时间形成，所以测得的石英形成时间也就是这期烃包裹体的形成时间，即第Ⅱ期烃包裹体形成时间为242.0±24.0Ma，说明塔北地区海西晚期有一期油气充注活动。

第Ⅲ期为无色气液烃包裹体，紫外荧光下发蓝白色荧光，为高成熟的挥发性油或凝析油。对含这期原生烃包裹体的赋存矿物石英脉进行ESR测年，时间主要介于32.8±3.2Ma，对应于地质时代中的古近纪（E₁—E₃），为喜马拉雅早期。

第Ⅳ期为灰黑色气态烃包裹体，测试含原生烃包裹体的石英脉矿物ESR年龄为24.0±2.3—8.5±0.8Ma，对应于中新世吉迪克期（N₁j）和康村期（N₁k），可见在喜马拉雅晚期有一期天然气充注。该期烃包裹体主要分布在塔北的英买7和牙哈地区。

通过ESR测年精确厘定了塔北地区后3期烃包裹体的形成时间，分别为：242.0Ma，海西晚期；32.8Ma，喜马拉雅早期；24.0—8.5Ma，喜马拉雅晚期。同样，塔中地区也经历了多期构造与油气成藏，前人应用ESR测年方法对塔中地区奥陶系储层中烃包裹体做过相应研究（表 1），测得的时间分别为：287.5—212.0Ma，海西晚期—印支期；60.3±6.0—32.8Ma，喜马拉雅早期；23.9—16.0±2.0Ma，喜马拉雅晚期，ESR测年方法在塔中地区同样得到很好的应用。

基于烃类流体充注储层后改变了储层流体介质的性质，从而抑制自生伊利石的生长，故自生伊利石K—Ar同位素测年一般反映了油气充注的最早时间。对塔北地区的英买35井奥陶系辉绿岩脉进行了自生伊利石K—Ar同位素分析，测年数据为284.84Ma，与含第Ⅱ期烃包裹体石英脉ESR测年数据同样处于海西晚期。说明在英买35井最早油气充注时间为海西晚期，这一期油气充注形成了含发黄色荧光的烃包裹体。

结合前人实验结果^{[7-8, 39]}，得到塔北、塔中地区自生伊利石K—Ar测年值（表 2）。可以得出在塔北地区和塔中地区均有四大成藏期：第一期383.53±7.58—363.89±7.25Ma，即加里东晚期—海西早期，该期在塔里木盆地第一次发生大规模构造运动及油气充注活动，形成奥陶系、志留系油藏，并形成塔北地区寒武系—奥陶系储层中的第Ⅰ期烃包裹体；第二期293.49±2.08—255.33±5.05Ma，即海西晚期，与塔北地区含第Ⅱ期烃包裹体石英脉ESR测年数据相近，形成奥陶系、志留系、泥盆系、石炭系油藏并保存下来，是塔里木盆地现存海相原生油藏的主要成藏期，并形成了寒武系—奥陶系储层中的第Ⅱ期烃包裹体；第三期49—14Ma，这个成藏时期涵盖第Ⅲ期烃包裹体和第Ⅳ期烃包裹体石英脉ESR测年数据值，说明喜马拉雅期塔北地区发生了由凝析油到气前后两次油气活动或油气调整^[36]，形成了这一地区奥陶系碳酸盐岩储层中的第Ⅲ期、第Ⅳ期烃包裹体。

表 2

表 2 塔北、塔中地区自生伊利石K—Ar测年值 地区 井号 层位 研究对象 年龄(Ma) 地质事件时间 数据来源 塔北地区 羊屋2 S 沥青砂岩 376 D（海西早期） 文献[8] 哈德1 C 海相油气藏 267.85±3.85 P（海西晚期） 文献[39] 哈德2 C 海相油气藏 275.77±4.01 P（海西晚期） 文献[39] 英买35-1 S 沥青砂岩储层 286.60±2.58 P（海西晚期） 文献[7] 英买35-1 S 沥青砂岩储层 287.76±2.04 P（海西晚期） 文献[7] 英买35 S 沥青砂岩储层 293.49±2.08 C3—P1（海西晚期） 文献[7] 英买34 S 沥青砂岩储层 255.40±2.05 P2—T1（海西晚期） 文献[7] 英买34 S 沥青砂岩储层 281.01±1.80 P（海西晚期） 文献[7] 英买35 S 岩屑石英砂岩 284.84±4.24 P（海西晚期） 本文 轮南14 C 海相油气藏 17±3 N1（喜马拉雅晚期） 文献[39] 轮南2 J 海相油气藏 14±3 N1（喜马拉雅晚期） 文献[39] 轮南2 J 海相油气藏 16±3 N1（喜马拉雅晚期） 文献[39] 轮南2 T 海相油气藏 15±3 N1（喜马拉雅晚期） 文献[39] 轮南2 T 海相油气藏 47±5 E2（喜马拉雅早期） 文献[39] 轮南2 T 海相油气藏 49±5 E2（喜马拉雅早期） 文献[39] 塔中地区 塔中47 D 含油砂岩、荧光砂岩 255.33±5.05 P（海西晚期） 文献[8] 塔中47 D 含油砂岩、荧光砂岩 263.82±5.21 P（海西晚期） 文献[8] 塔中47 D 含油砂岩、荧光砂岩 260.01±5.45 P（海西晚期） 文献[8] 塔中47 S 沥青砂岩 383.53±7.58 D（海西早期） 文献[8] 塔中47 S 沥青砂岩 363.89±7.25 D（海西早期） 文献[8] 英南2 S 荧光砂岩 285.67±2.08 P（海西晚期） 文献[40] 英南2 S 荧光砂岩 279.23±2.04 P（海西晚期） 文献[40]

表 2 塔北、塔中地区自生伊利石K—Ar测年值

应用本次含烃包裹体赋存矿物ESR测年结果（表 1），结合自生伊利石K—Ar同位素分析数据（表 2），总结得出塔北、塔中地区油气成藏时间图（图 4）。在塔北和塔中地区，各期次含原生烃包裹体赋存矿物测得的ESR年龄均精准地指示出相应成藏期次。

图 4

图 4 塔北、塔中地区油气成藏时间图

本文应用ESR测年方法，结合自生伊利石K—Ar同位素测年数据，将塔北地区油气成藏精确地厘定为4期。第一期以发褐色荧光原生液态烃包裹体为主，成藏时间为376Ma，代表了最早发生在加里东晚期—海西早期的油气运移和充注活动；第二期气液烃包裹体发黄色荧光，为成熟的正常原油，成藏时间为293.49±2.08—242.0±24.0Ma，对应于海西晚期成藏，这期烃包裹体在塔北地区寒武系—奥陶系储层中普遍存在，说明二叠纪—三叠纪是塔北地区重要成藏期；第三期以发蓝色荧光的无色气液烃包裹体为主，成藏时间为49.0—32.8Ma，为喜马拉雅早期，这期烃包裹体在塔北部分井区发育，可见喜马拉雅早期有一期挥发性油或凝析油注入塔北部分井区的奥陶系储层中；第四期以黑色气态烃包裹体为主，成藏时间为24.0—8.5Ma，为喜马拉雅晚期，在塔北的英买7和牙哈地区发生天然气充注，形成了寒武系—奥陶系气藏，在塔中45井附近形成奥陶系良里塔格组重要储层。前人对于塔北地区油气成藏期次的讨论主要集中在3期成藏观点^[41]，其中前两大成藏期次与本次研究相符。最后两期成藏发生在喜马拉雅期，以往应用的测年方法很少可以对其进行细致划分，而ESR测年可以针对不同特征的烃包裹体分别测年，从而精确划分出喜马拉雅早期（32.8Ma）和喜马拉雅晚期（24.0—8.5Ma）两期成藏，对塔北地区油气充注历史进行了精确厘定。

(1）ESR测年方法可以测试所有含原生烃包裹体赋存矿物的岩层，对于碎屑岩和碳酸盐岩储层均适用，且测试结果与其他方法相比更为精确。

(2）ESR测年方法可以针对不同期次的含原生烃包裹体赋存矿物分别取样测年，可以恢复多期次成藏中每一期次的成藏时间。所以，ESR测年方法可以精确地应用于多期成藏的叠合型含油气盆地油气成藏时间的研究中。

(3）通过塔北地区的样品薄片、荧光分析、ESR测年、自生伊利石K—Ar同位素测年等分析，将塔北地区油气藏精确地厘定为4期主要的成藏期次：第一期以发褐色荧光的褐色液态烃包裹体为主，形成时期大约在376Ma（加里东晚期—海西早期）；第二期以发黄色荧光的浅褐色气液烃包裹体为主，形成时期大约在293.49—242.0Ma（海西晚期）；第三期以发蓝色荧光的无色气液烃包裹体为主，成藏时间介于49.0—32.8Ma（喜马拉雅早期）；第四期在塔北的英买7井区和牙哈地区发育有一期灰黑色气态烃包裹体，成藏时间为24.0—8.5Ma（喜马拉雅晚期）。