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  中国石油勘探  2018, Vol. 23 Issue (1): 100-108  DOI:10.3969/j.issn.1672-7703.2018.01.011
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引用本文 

贺然, 李治平, 赖枫鹏, 唐玄. 页岩气吸附模型的适用性研究[J]. 中国石油勘探, 2018, 23(1): 100-108. DOI: 10.3969/j.issn.1672-7703.2018.01.011.
He Ran, Li Zhiping, Lai Fengpeng, Tang Xuan. Study on the applicability of adsorption models to shale Gas[J]. China Petroleum Exploration, 2018, 23(1): 100-108. DOI: 10.3969/j.issn.1672-7703.2018.01.011.

基金项目

北京市教委资助项目“新一代油藏数值模拟软件商品化研发”（ZDZH20141141501）

第一作者简介

贺然(1993-), 女, 湖北荆州人, 在读硕士, 现主要从事气藏开发、气藏生产动态分析研究工作。地址:北京市海淀区学院路29号中国地质大学(北京), 邮政编码:100083。E-mail:vheranv@163.com

文章历史

收稿日期：2017-03-17
修改日期：2017-06-12
Contents              Abstract              Full text              Figures/Tables              PDF
页岩气吸附模型的适用性研究
贺然1,2 , 李治平1,2 , 赖枫鹏1,2 , 唐玄1,2     
1. 中国地质大学(北京)能源学院;
2. 中国地质大学(北京)非常规天然气能源地质评价与开发工程北京市重点实验室
收稿日期：2017-03-17; 修改日期：2017-06-12
基金项目：北京市教委资助项目“新一代油藏数值模拟软件商品化研发”（ZDZH20141141501）
第一作者简介：贺然(1993-), 女, 湖北荆州人, 在读硕士, 现主要从事气藏开发、气藏生产动态分析研究工作。地址:北京市海淀区学院路29号中国地质大学(北京), 邮政编码:100083。E-mail:vheranv@163.com
摘要: 页岩气吸附特征对于页岩气储量预测、渗流机理分析、产能评价有重要影响，而吸附模型是描述页岩气吸附特征的主要方法之一。目前国内外学者在页岩气吸附模型的选用上存在一定分歧，即对页岩气吸附模型的适用性认识不清。针对此问题，通过吸附模型与页岩对甲烷等温吸附实验数据的拟合，就4种常用吸附模型（Langmuir模型、BET模型、D-R模型、半孔宽模型）对于页岩气的适用性展开了深入研究。结果认为：Langmuir模型、BET模型未考虑到页岩孔隙表面各个活性位吸附能级的差异，当压力较低时，模型拟合误差相对较大；D-R模型考虑低压力区间的超高吸附量，只适用于微孔占孔隙比重较大的页岩；半孔宽模型将吸附势理论与页岩的孔径分布进行了综合考虑，与实验数据的拟合结果较好。4种典型吸附模型与鄂尔多斯盆地富县区页岩对甲烷等温吸附实验数据的拟合误差从小到大排序为：半孔宽模型、Langmuir模型、BET模型、D-R模型。
关键词: 页岩气    吸附模型    等温吸附    适用性    
Study on the applicability of adsorption models to shale Gas
He Ran1,2 , Li Zhiping1,2 , Lai Fengpeng1,2 , Tang Xuan1,2     
1. School of Energy Resources, China University of Geosciences(Beijing);
2. Beijing Key Laboratory of Unconventional Natural Gas Geology Evaluation and Development Engineering, China University of Geosciences(Beijing)
Abstract: The adsorption characteristics of shale gas have great influence on its reserves prediction, seepage mechanism analysis and productivity evaluation. The adsorption model is one of the principal methods to describe shale gas adsorption characteristics. So far, scholars at home and abroad have different opinions on the selection of adsorption models for shale gas. It is revealed that the applicability of adsorption models to shale gas is not understood clearly. To solve this problem, the applicability of four common adsorption models (i.e., Langmuir model, BET model, D-R model and half pore width model) to shale gas was studied thoroughly by fitting the adsorption models to the experimental data of methane isothermal adsorption on shale. And the following research results were obtained. First, neither Langmuir model nor BET model considers the adsorption energy level difference of active sites on the surface of shale pores, so their fitting errors are larger when the pressure is lower. Second, D-R model considers the ultrahigh adsorption in the interval of low pressure, so it is only applicable to the shale possessing more micro pores. Third, half pore width model takes into consideration the adsorption potential theory and the pore diameter distribution of shale comprehensively, and it is well fitted with the experimental data. And fourth, the fitting errors between four common adsorption models and experiment data of methane isothermal adsorption on shale in Fuxian area of the Ordos basin are ranked from the low to the high, i.e., half pore width model, Langmuir model, BET model and D-R model.
Key words: shale gas    adsorption model    isothermal adsorption    applicability    

页岩气是以吸附态和游离态赋存于具有自身生气能力泥岩层或页岩层中的天然气，具有自生自储的特点[1-4]。据相关研究成果统计，页岩气中吸附气含量达到20%~80% [5]。页岩气吸附特征的准确描述对页岩气储量预测、渗流机理分析、产能评价有重要影响[6-9]，而页岩气吸附模型是描述其吸附特征的主要方法之一。相关学者基于多种角度考虑多种因素建立了页岩气吸附模型[10-15]：Langmuir模型、BET模型、D—R（D—A）模型、半孔宽模型等。这些吸附模型各有优点，但在具体使用中每种方法都存在一定局限性和适用性，尤其是适用性问题，国内外学者对这些吸附模型的评价也存在一定分歧。刘圣鑫[16]认为在超临界条件下修改的微孔充填超临界吸附模型对页岩气吸附数据的拟合效果最好。Yu W等[17]通过对Marcellus页岩实验数据与Langmuir、BET吸附模型的拟合，认为BET模型对页岩气吸附特征的描述更好。Zhao T等[18]利用几种典型模型对页岩气吸附含气量进行预测，认为Langmuir模型的适用性最好。学者们对部分吸附模型与实测数据的拟合精度做了一定评价，但拟合的模型和选用的实验数据较少，缺乏对拟合结果背后的原因分析，对这些吸附模型的评价也存在一定分歧。本文选取4种典型吸附模型（Langmuir模型、BET模型、D—R模型、半孔宽模型），与鄂尔多斯盆地富县区页岩对甲烷的9组等温吸附实验数据进行拟合，对其拟合效果进行深入分析讨论，并对其适用性做出了评价，明确了这4种模型的适用范围，有助于加深对页岩气吸附特征的理解和正确应用。

1 页岩气吸附模型

根据吸附模型在页岩气领域中的实际应用情况，认为较为常用的吸附模型有：Langmuir模型、BET模型、D—R模型、半孔宽模型。Langmuir模型是动力学中最早的、迄今应用最为广泛的吸附模型，该模型认为吸附剂表面均匀，吸附为单层分子吸附。BET模型是在Langmuir等温吸附模型的基础上提出的多层分子吸附模型，该模型认为当固体表面吸附了一层分子后，在范德华力的作用下继续进行多层吸附，当吸附达到平衡时，气体的吸附量等于各层吸附量的总和。D—R模型基于吸附势理论，认为吸附剂内部的气体吸附行为是孔隙填充，而非表面覆盖。半孔宽模型[12]利用Weibull函数来表征页岩孔隙的孔径分布，将页岩储层的微孔、纳米孔特性和吸附势理论进行了综合考虑，由此建立吸附模型。4种吸附模型的表达式和各个参数所代表含义如表 1所示。

表 1 页岩气吸附模型
2 等温吸附实验

目前对于页岩气的等温吸附实验主要沿用煤层气的等温吸附实验方法，实验原理是：在一定的温度下，测定待吸附气体的压力和体积，利用理想气体状态方程计算气体的量，然后使吸附气体与吸附剂接触，使其达到吸附平衡后，再测定该气体的压力和体积，并利用理想气体状态方程计算吸附剩余气体的量，两次测定的气体的量之差即为吸附量。吸附气体多采用纯度大于99.99%的甲烷气体，岩样为干燥样，实验设备如图 1所示。该设备测试压力范围为0~30MPa，精度为0.001MPa；测试温度范围为0~120℃，精度为±0.1℃。

图 1 容积法实验装置
3 吸附模型与实验数据拟合分析 3.1 吸附模型与实验数据拟合

实验采用了鄂尔多斯盆地富县区页岩样品对甲烷的等温吸附实验数据[11]。该实验共测试了3个样品分别在30℃、45℃、60℃条件下页岩对甲烷的等温吸附，样品的基本数据见表 2，实验结果见表 3。利用这9组实验数据分别与Langmuir模型、BET模型、D—R模型、半孔宽模型进行拟合。评价拟合结果的指标为各个模型在每一平衡压力下预测值与实际实验数据误差的平均值A：

表 2 实验岩心样品基础数据表
表 3 页岩样品对甲烷吸附实验数据表[11]
$ A = \frac{{\sum\limits_{i = 1}^N {\left| {(V_i^0-{V_i})/V_i^0} \right|} }}{N} $ (1)

式中 Vi0—给定平衡压力下吸附量实测值；

Vi—给定平衡压力下的模型拟合值；

N —该组数据的总数据点数。

3.1.1 Langmuir模型与实验数据拟合

Langmuir模型与实验数据的拟合结果如图 2、表 4所示，平均拟合误差为5.39%，拟合效果较好。但当平衡压力较低，实验数据点普遍与模型测算的数据相差较大。

图 2 岩样实验数据与Langmuir模型拟合结果
表 4 岩样实验数据与Langmuir模型拟合相关参数
3.1.2 BET模型与实验数据拟合

为了方便实验数据与模型的拟合，将BET模型的表达式变形为：

$ V = \frac{p}{{{D_0}{\rm{ + }}{D_1}p + {D_2}{p^2}}} $ (2)

其中：$ {D_0} = \frac{{{p_0}}}{{{V_{\rm{m}}}C}}\;{D_1} = \frac{{C - 2}}{{{V_{\rm{m}}}C}}\;{D_2}{\rm{ = }}\frac{{C - 1}}{{{p_0}C}}$

BET模型与实验数据拟合结果如图 3、表 5所示，9组实验数据的平均拟合误差为7.17%。同样，在平衡压力较低时，实验数据与模型难以拟合，与Langmuir模型相比，拟合效果略差一些。

图 3 岩样实验数据与BET模型拟合结果
表 5 岩样实验数据与BET模型拟合相关参数
3.1.3 D—R模型与实验数据拟合

D—R模型与实验数据拟合结果如图 4、表 6所示，9组实验数据平均拟合误差为12.87%，当平衡压力较低时，D—R模型预测吸附量远高于实测值，整体拟合效果不太理想。

图 4 岩样实验数据与D—R模型拟合结果
表 6 岩样实验数据与D—R模型拟合相关参数
3.1.4 半孔宽模型与实验数据拟合

半孔宽模型与实验数据拟合结果如图 5、表 7所示，9组实验数据平均拟合误差为4.13%，拟合误差较小，整体拟合效果较好。

图 5 岩样实验数据与半孔宽模型拟合结果
表 7 岩样实验数据与半孔宽模型拟合相关参数
3.2 吸附模型与实验数据拟合结果分析

通过比较各模型与3个岩样9组实验数据的平均拟合误差（表 8），认为这些模型的预测值与页岩对甲烷等温吸附实验数据在一定程度上都能够吻合（拟合误差都在30%以内），但各个模型的拟合精度仍然存在一定的差别。

表 8 4种吸附模型与实验数据的拟合误差

对于Langmuir模型与BET模型，模型与实验数据的拟合误差整体较小，但当平衡压力较低时，模型的预测值与实验数据难以吻合。分析认为：这两种模型都要求吸附发生在各向同性的均匀吸附表面，但页岩的组成成分复杂，既含有亲油性的有机质和比表面积大的黏土矿物，又含有吸附活性较低的石英等矿物，吸附剂表面的各活性位吸附能级相差很大[19]；因此当压力较低时，页岩孔隙表面的吸附能力相差较大，模型拟合效果较差，随着压力增加，这种能量不均匀性逐渐降低，模型拟合效果也逐渐变好。

对于D—R模型，模型与实验数据的拟合误差整体相对较大。分析认为：D—R模型是在Polanyi吸附势理论基础上发展起来的微孔填充模型；该模型认为在具有分子尺度的微孔中发生了吸附势场的相互叠加，这种效应使吸附势在压力较低时即可发生凝聚，即反映的是微孔吸附中低压力区间的超高吸附量。而鄂尔多斯盆地富县区岩样通过扫面电镜分析，孔径变化范围较大，为21.90nm~3.006μm，孔隙类型与四川龙马溪组的页岩[20-21]相似，主要为中孔[11]，这与模型的假设条件不符，因此拟合效果不太理想。

对于半孔宽模型，模型与实验数据的拟合误差整体相对最小。半孔宽模型综合考虑了页岩特有的微孔、纳米孔特性和吸附势理论，在建立页岩孔径分布函数的条件下，推导吸附模型，因此拟合效果相对较好。

此外1号岩样与D—R模型的拟合效果相对较好，而2号岩样和3号岩样与半孔宽模型的拟合效果较好，不同页岩样品对各个吸附模型拟合结果具有一定差异性，考虑到3种页岩样品微观孔隙结构也存在一定差异，认为这两种差异存在相关性。由于缺少相关3种样品微观孔隙结构的实验分析结果，本文未能将页岩气吸附模型的适用性与页岩微观孔隙结构相结合进行深入研究。

4 吸附模型适用性分析

对页岩气吸附模型的假设条件、与实验数据拟合误差、适用范围、对页岩气吸附的适用性进行了综合对比（表 9）。从各个吸附模型对鄂尔多斯页岩样品整体适用性来看：Langmuir模型适用于描述单层分子吸附，形式简单，普遍用于拟合页岩气等温吸附线以及饱和吸附量的确定，模型与鄂尔多斯盆地页岩样品实验数据整体拟合效果不错。BET模型在Langmuir模型基础上考虑了吸附分子之间的作用力，对多层分子吸附进行了较好的描述，应用也较为广泛，但模型与鄂尔多斯盆地页岩实验数据拟合效果略差一些，且拟合过程繁琐许多，目前BET模型更多用于测算页岩孔隙的比表面积[17-22]。D—R模型考虑吸附势理论，反映了微孔吸附时低压力区间的超高吸附量，可以计算出吸附剂微孔体积、吸附容量和相关吸附热数据[29]，模型与鄂尔多斯盆地页岩样品实验数据拟合效果不太理想，更适用于微孔所占孔隙比重较大的页岩（鄂尔多斯盆地页岩孔隙主要为中孔）。半孔宽模型综合考虑了吸附势理论与页岩的孔径分布，与鄂尔多斯盆地页岩实验数据拟合效果整体较好。

表 9 页岩气吸附模型的适用性对比分析
5 结论及建议

(1) Langmuir模型、BET模型整体拟合效果不错，但当压力较低时，存在一定拟合误差，分析认为两种模型未能考虑页岩孔隙表面各个活性吸附位能级的差异，压力较低时这种能量不均性表现明显。D—R模型整体拟合误差相对较大，分析认为D—R模型考虑吸附势理论，反映的是微孔吸附中低压力区间的超高吸附量，对于孔隙类型主要为中孔的鄂尔多斯盆地岩样并不适用。半孔宽模型综合考虑了吸附势理论与页岩的孔径分布，拟合效果相对较好。

(2) 4种典型吸附模型与鄂尔多斯盆地富县区页岩对甲烷等温吸附实验数据的拟合误差为：半孔宽模型小于Langmuir模型小于BET模型小于D—R模型。

(3) 不同页岩样品对各个吸附模型拟合结果具有一定差异性，1号岩样与D—R模型的拟合效果相对较好，而2号岩样和3号岩样与半孔宽模型拟合效果较好，分析认为这种差异性可能与页岩样品微观孔隙结构有关，建议有必要将此方面的问题作为今后研究吸附模型对于页岩气适用性的思路之一。

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