2021, Vol. 12引用本文 |
| 好氧颗粒污泥的培养及处理低碳氮比废水效果 |  [PDF全文] |
好氧颗粒污泥(aerobic granular sludge，AGS)是一种极具发展前景的废水生化处理技术。作为一种颗粒状生物聚集体，AGS具有很多优点，如沉降速度快、抗冲击负荷强、独特的分层结构、高耐毒性及同步脱氮除磷等[1-2]。然而，AGS形成条件苛刻，且影响好氧颗粒化的因素众多。其中，进水碳氮比值(进水COD与NH4+-N的质量浓度比，c(C/N))作为一种重要的生物选择压对AGS形成进程有重要影响[3-4]。
通常，以菌胶团细菌为代表的异养菌在高底物浓度下具有更大的比增长速率，而以慢速生长的硝化细菌为代表的自养菌偏爱高氮负荷。研究表明低c(C/N)废水更有利于自养菌的富集但会降低微生物增殖速率，因而会减缓AGS的形成[5]。因此，研究者多采用较高的c(C/N)废水培养AGS以缩短培养进程[6-8]。然而，我国市政污水c(C/N)普遍较低[9-10]，研究者也开展了一些在低c(C/N)废水培养或运行AGS的研究。宋昀达等以c(C/N)小于8的市政污水为基质培养AGS，历时50 d颗粒平均粒径达0.3 mm以上，第120天体系才达到稳定状态[11]。吴远远等发现在c(C/N)为4.8~7.6的实际污水中运行160 d的AGS的颗粒化率不超过42%[12]。Zou等在c(C/N)为5~7的污水中添加剩余污泥制成的微粉加速AGS的形成，耗时104 d才成功实现好氧颗粒化[13]。沈娜等采用负荷交替法(c(C/N)在100∶10、100∶20及100∶30之间交替变化)于70 d左右培养出AGS[14]。Zhang等以异养AGS为载体并投加外源硝化细菌在小试SBR及中试SBR中分别耗时36 d及38 d成功培养出自养硝化颗粒污泥[15-16]。由此可见，在低c(C/N)废水中AGS的培养往往耗时较长，且现有快速培养策略能否实际应用仍需检验。
在低c(C/N)废水处理过程中，由于缺少碳源，反硝化作用往往受到抑制，使得出水中常有NO2--N和NO3--N积累，导致总氮去除率较低[17]。近年来研究者们发现间歇曝气运行模式不仅可创造明显的好氧/缺氧环境，还能够促进硝化反硝化反应，强化AGS脱氮效果[18-19]。Adva和Wan等采用缺/厌氧-好氧交替模式(AO)培养AGS，厌氧段使反硝化作用大大加强，总氮的去除率明显增加[20-21]。Zhang等在厌氧-好氧-缺氧模式(Anaerobic-oxic-anoxia，AOA)SBR反应器中，在低曝气量下实现了污泥好氧颗粒化及高效处理低浓度合成废水(c(C/N)为5)[22]。Zhao等用AGS在开发的新型AOA连续反应器处理c(C/N)为4.4的生活污水[23]，对COD，TN，TP去除率达72.9%，92.15%，92.67%。以上研究表明，间歇曝气运行模式对AGS处理低c(C/N)废水有明显的促进作用。
本文在"搅拌+曝气+搅拌"(AOA)运行模式下探索c(C/N)比为1~6的模拟生活污水对AGS的形成及污染物去除效果的影响，为低c(C/N)废水的高效处理提供技术支持。
1 材料与方法 1.1 实验装置SBR的有效容积为24.6 L(有效高度80 cm，内径19.8 cm，如图 1所示)，体积交换比为50%，室温运行(水温21.5~27.8 ℃)，曝气由电磁式空气泵(日生ACO-012 A，320 W)提供，表观上升气速在1.20 cm/s左右，由定时电动搅拌器(常州荣华JJ-1型，100 W)提供搅拌作用，搅拌速率为40~60 r/min。反应器的运行周期为6 h(每天4个周期)，包括：进水5 min、搅拌35~45 min、曝气210 min、搅拌90 min、沉淀15~5 min、排水5 min。
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| 图 1 试验装置 Fig. 1 The equipment device |
1.2 接种污泥及进水水质
接种污泥为赣州市某污水处理厂曝气池的活性污泥(占总质量的85%)和部分粒径在0.3~0.6 mm的自养硝化颗粒污泥[16](占总质量的15%)。活性污泥结构呈絮状，SVI及SV30/SV5分别为49.8 mL/g及0.66，EPS为7.27 mg/g MLSS，蛋白质与多糖的质量浓度比为0.26。自养硝化颗粒污泥为黄色致密颗粒，MLVSS/MLSS为0.71，SVI及SV30/SV5分别是30 mL/g及0.95，EPS为63.1 mg/gMLSS，c(蛋白质)∶c(多糖)为2.66。
反应器进水为人工配置的模拟污水，主要成分包括乙酸钠、氯化铵、磷酸二氢钾等，进水质量浓度如表 1所列，具体污水组成详见Long等所采用的配方[23]。
| 表 1 进水水质 Table 1 Water quality of the influent |
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1.3 分析测试方法
污泥沉降比(SV)、污泥容积指数(SVI)、混合液悬浮固体浓度(MLSS)、化学需氧量(COD)、氨氮(NH4+-N)、亚硝态氮(NO2--N)、总磷(TP)、pH等均采用国家标准分析方法测定[24]，其中硝态氮(NO3--N)采用麝香草酚分光光度法，总无机氮(TIN)为NH4+-N、NO2--N及NO3--N三者之和。污泥形态变化用数码相机拍照记录，胞外聚合物(EPS)测量采用超声热提取方法[25]，其中蛋白质测定采用考马斯亮蓝试剂法，多糖测定采用硫酸-苯酚法；平均粒径和粒径分布的测量方法参考龙焙等使用的方法[26]。
1.4 皮尔逊相关性分析对50 d的反应器运行数据采用SPSS软件进行皮尔逊相关性分析，剖析影响污泥AGS形成的因素。皮尔逊相关系数r值的计算方法如下：
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其中：X为颗粒化率；Y为污泥其他理化性质，例如SV30/SV5、SVI、EPS、蛋白质与多糖的质量浓度之比、进水NH4+-N或COD浓度。
2 结果与讨论 2.1 AGS形状变化反应器启动后AGS被大量絮状污泥包裹，污泥结构松散(图 2)。第10天时，絮状污泥明显减少，且可以肉眼观察到一些AGS。第20天沉淀时依然可以观察到部分絮状污泥以颗粒污泥为中心聚集。第30天时污泥颜色由浅黄色变为黄色，可观察到大量AGS。此后絮状污泥比例持续减少，第50天时颗粒污泥形状清晰，为不规则的球形或者椭球形，主要为粒径0.3~1.0 mm的小颗粒，其中粒径小于0.3 mm的质量占比为8.50%，0.3~0.45 mm，0.45~0.6 mm，0.6~1.0 mm的分别占21.10%，33.85%，36.55%，即粒径越大的颗粒质量占比越大，此结果与刘文如等在污水c(C/N)为2的条件下培养的亚硝化颗粒污泥的粒径分布规律相似[27]。
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| 图 2 AGS形态变化过程(标尺长度为1 cm) Fig. 2 Variations in AGS morphology (bar= 1cm) |
2.2 污泥理化特性变化 2.2.1 污泥沉降性能
前20天污泥沉降时间为10~15 min，SVI在41.13~49.80 mL/g之间波动(图 3(a))；之后将污泥沉降时间从10 min降低至3~5 min，SVI开始增大并于第32天达到峰值65.40 mL/g，随后稳定在57.30 mL/g。SV30/SV5在前5天持续增大(0.66~0.76)，第6~19天稳定在0.74~0.79之间，第20~30天内从0.79快速上升至0.98，之后稳定在0.93左右。
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| 图 3 污泥理化特性变化 Fig. 3 Variations in properties of the sludge |
2.2.2 MLSS及颗粒化率
前25天内MLSS在3 840~5 080 mg/L之间波动(图 3(b))，之后开始增大，第34天时达到最大值5 810 mg/L，通过选择性排泥，MLSS最终稳定在4 900 mg/L左右。前15天内颗粒化率在23.0%~31.27%之间波动，第16~34天快速增大(29.0%~90.74%)，从第34天后稳定在90%以上。污泥培养过程中逐步减少沉降时间(15~3 min)，用0.3 mm的标准筛过滤出水，截留粒径大于0.3 mm的颗粒污泥后返回反应器。值得一提的是，第21天将进水COD增加至600 mg/L时反应器内连续一周出现了大量的生物泡沫，污泥之间粘性增大，污泥量快速增加，故此时排泥量较大，但随着絮状污泥的大量排出，颗粒化率也快速增加。
2.2.3 EPS和蛋白质/多糖EPS作为黏性物质对AGS的形成具有重要作用[28-29]。前30天内EPS波动较大(图 3(c))，说明进水c(C/N)对AGS的形成有明显影响。随着污泥逐渐适应进水水质，EPS最终稳定在45.34~50.11 mg/gMLSS之间。前20天内c(蛋白质)/c(多糖)在0.21~0.51之间波动，第21~32天从0.31快速增加至最大值2.46，最后稳定在1.70左右，且在EPS增加的阶段主要是蛋白质在增加，时间与颗粒化率快速提升阶段吻合，证明在污泥颗粒化过程中蛋白质发挥了关键作用。Wu等研究发现进水c(C/N)增加会导致EPS大量增加，且蛋白质/多糖增大有利于AGS形成，因为蛋白质是疏水成分，而多糖是亲水的，过多的多糖会破坏EPS中疏水物质和亲水物质之间的平衡[30]。其他研究者则认为蛋白质是通过降低污泥表面的静电斥力，既可以增加细胞的表面疏水性，又可以增强细菌之间的黏附[31-32]，是污泥颗粒化过程中不可缺少的物质。
2.3 对污染物去除效果变化 2.3.1 TP和COD去除效果前21天出水TP在2.24~5.25 mg/L之间(图 4(a))，主要是因为前期聚磷菌不能获得足够的碳源作为营养物质，导致除磷效率不高[33]；第22~50天内，随着进水碳源的增加及进水TP的减小，出水TP明显减小，最后维持在0.90 mg/L左右。
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| 图 4 反应器对污染物去除效果 Fig. 4 Pollutants removal performance of the reactor |
前5天内出水COD在38.28~86.12 mg/L之间，第6~14天内较高(142.0~271.13 mg/L)，第15~50天基本低于50 mg/L，同时COD去除率维持在90%以上(图 4(b))。结果表明在c(C/N)为1和1.5时，COD去除量较少，当进水COD增大后去除率随之增大，说明c(C/N)对异养菌活性有显著影响，低c(C/N)会抑制异养菌活性从而降低COD的去除率。
2.3.2 脱氮效果前21天内出水NH4+-N波动较大(图 4(c))，去除率在0~65.27%之间，随着污泥逐渐适应进水水质，出水NH4+-N逐渐趋于稳定，去除率增大至90%以上。出水NO2--N在25~33 d内处于22.17~62.98 mg/L之间，其他阶段基本在5.0 mg/L以下。出水NO3--N在前27天内波动较大(0~60.56 mg/L)，之后稳定在40 mg/L左右，成为出水TIN的主要部分。出水TIN在1~33天呈波动状态(26.36~268.60 mg/L)，之后随着污泥趋于稳定，出水TIN基本保持在50 mg/L左右，对应的去除率维持在50%左右。推测是因为之前过高的NH4+-N对微生物的抑制作用影响了污泥的污染物去除性能[34]，而在第21天前后将进水COD从450 mg/L增加至600 mg/L、进水NH4+-N从200 mg/L降低至100 mg/L后，不仅为异养菌(包括反硝化菌)生长提供了更多的碳源[35]，还解除了游离氨对AOB和NOB的抑制作用[36]，从而提高了NH4+-N和TIN的去除率。
2.3.3 周期内污染物去除规律典型周期内COD呈明显减小趋势(图 5)，但c(C/N)会影响COD的降解进程：前40 min内，c(C/N)为1.5及6时均监测到明显的外源反硝化现象从而导致COD的明显减小，而c(C/N)为1及2.25时反硝化作用不明显导致COD变化不大；此后，各碳氮比情况下的COD均迅速减小并趋于平缓，使得最后的90 min内(搅拌段)几乎无可利用的碳源。前40 min内NH4+-N变化不大，此后的210 min内(曝气段)NH4+-N明显减小，最后的90 min内(搅拌段)变化趋于平缓。前40 min内反应器内积累的NOx迅速被降解，曝气后开始出现NOx积累，且随着c(C/N)的增大该积累呈加剧趋势，最后的90 min内(搅拌段)NOx明显减小，表明发生了明显的内源反硝化作用。结果表明c(C/N)为1及2.25时对硝化细菌抑制作用明显，导致出水中NH4+-N及TIN较高；c(C/N)为1.5时硝化细菌活性提高，但反硝化细菌活性一般，导致出水中NH4+-N及NO3--N均较高；c(C/N)为6时硝化细菌及反硝化细菌能实现较好的耦合，因而TIN去除率最大。结合COD及各态氮变化可知：TIN的去除包括外源反硝化及内源反硝化2种途径，其中前搅拌段为外源反硝化脱氮，后置搅拌段为内源反硝化段，二者贡献率分别为2.82%~18.45%及18.30%~48.28%。
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| 图 5 周期内污染物去除规律 Fig. 5 Pollutants degradation in typical cycles |
2.4 AGS形成机理探讨和皮尔逊相关性分析
在低c(C/N)废水下，接种污泥表现出明显的不适应，表现在MLSS波动及减少，污泥沉降性能较差，颗粒化率持续较低，污染物去除率较低且波动较大。然而，随着进水c(C/N)增大，污泥逐渐适应进水水质并最终形成AGS，表现在：MLSS快速增加于35天后稳定在4900 mg/L左右；颗粒化率在16~34 d快速增大，随后保持在90%以上；SVI波动上升于第32天后稳定在57.30 mL/g左右。SV30/SV5在前19天变化不大(0.66~0.79)，第20~30天内从0.79快速上升至0.98，之后稳定在0.93左右；EPS在经历了快速增加后于第32天后稳定在45.34~50.11 mg/g MLSS之间；出水NH4+-N整体呈减少趋势并于第26天后保持在10 mg/L以下；TIN去除率于第34天后稳定在50%左右；出水COD于第17天以后基本低于50 mg/L，出水TP于第29天后在稳定在0.7 mg/L左右。因此，在水力选择压(水力剪切力、沉降时间等)[37-38]及生物选择压(COD负荷、c(C/N)等)[39]的作用下，反应器内沉降速度快的污泥逐渐富集并最终凝聚成AGS。由污泥理化指标及其对污染物的去除效果变化可知反应器在35天内成功实现好氧颗粒化。
SPSS分析数据表明颗粒化率与SV30/SV5和SVI具有显著正相关(表 2)，表明了颗粒化率高的污泥具有良好的沉降性能，证明皮尔逊相关性分析可以对颗粒污泥理化性质等变量关系进行有效分析。颗粒化率与总EPS和c(蛋白质)/c(多糖)的相关系数为0.465和0.906，说明EPS的增加有利于颗粒化率增加，c(蛋白质)/c(多糖)的增加对AGS形成起着至关重要的作用。颗粒化率与进水NH4+-N呈显著负相关，与进水COD呈显著正相关，证明了将c(C/N)从2.25改为6的决策是颗粒化率显著提高的主要原因，大幅提高c(C/N)有利于污泥好氧颗粒化。
| 表 2 各指标与颗粒化率的相关性分析 Table 2 Correlation analysis of granulation rate and other data |
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3 结论
1) 进水c(C/N)对AGS的形成有重要影响，提高c(C/N)有利于异养菌的生长并促进胞外聚合物分泌从而加速AGS的形成。
2) 培养成功的AGS为致密的黄色颗粒，平均粒径为0.54 mm，颗粒化率约90%左右，NH4+-N去除率90%以上，TIN去除率50%左右，COD去除率90%以上，TP去除率70%左右。
3)"搅拌-曝气-搅拌"运行模式中TIN的去除包括外源反硝化及内源反硝化2种脱氮途径，且内源反硝化贡献了大部分TIN的去除。
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