2. 西南石油大学地球科学与技术学院, 四川 成都 610500
2. School of Geoscience and Technology, Southwest Petroleum University, Chengdu, Sichuan 610500, China
天然气水合物是由水分子和相对较小的客体分子(如:甲烷分子或二氧化碳分子)在特定压强和温度条件下[1] (通常温度低于300 K(K=℃+273.15),压力高于0.6 MPa)接触形成的具有笼状结构的似冰结晶化合物[2]。天然气水合物成藏条件复杂,首要条件就是需要有充足的气源[3],与常规能源相比,天然气水合物具有规模大(全球水合物中甲烷含量约为1016 m3,足够人类使用1 000 a[4])、能量密度高[5]、燃烧无污染等优点。
天然气水合物通常以固体形式填充于多孔介质之中,不具备流动性,所以不能用常规的方法进行开采。开采的基本思路是打破天然气水合物稳定存在的条件,促使天然气水合物分解产生水和甲烷气体,然后回收甲烷气体。常见的开采方法有降压法、注热法、CO2 置换法、加入抑制剂法以及其中两种或三种方法的联合使用[6]。加热法是将储层温度加热到天然气水合物在一定压力下的平衡温度之上,天然气水合物在该压力下吸热分解,主要缺点是能量利用效率较低;置换法是利用二氧化碳形成二氧化碳水合物的相平衡条件低于甲烷气体这一特点,将CO2 注入到水合物储层,CO2 置换出天然气水合物中的甲烷气体,研究表明这种方法置换率较高但置换速度较慢[7];降压法是通过将压力降低至水合物在某温度下的平衡压力之下,促使天然气水合物分解,与其他方法相比,降压法消耗能量最少[8-9]。因而,降压法或降压法与其他方法的结合使用被看作是未来开采水合物最有前景的方法。
近年来,国内外许多学者对天然气水合物降压开采进行了数值模拟和实验研究。李杰等[10] 通过天然气水合物降压分解实验,验证了降压开采的可行性;李淑霞等[11] 通过不同饱和度天然气水合物降压分解实验,得到了天然气水合物饱和度变化规律;Ahmad 等[12] 建立了天然气水合物单井开采的一维模型,模拟了不同井底压力和储层温度下气体的流动规律,给出了压力和温度的分布;Oyama 等[13] 研究了低渗透性储层中天然气水合物降压分解特征;Xiong 等[14] 进行了天然气水合物降压开采的实验研究,将天然气水合物分解划分为自有气体产出、快速分解和缓慢分解3 个过程;Nakoryakov 等[15] 研究了天然气水合物分解的反应动力学,比较了等温和非等温条件下水合物分解过程;Li 等[16] 将天然气水合物降压分解看作是一个边界动态推进的过程,并将水合物储层分成气相区和水合物区;Zhao等[17] 对天然气水合物在单一竖直井下降压开采进行了数值模拟,分析了传热效应对天然气水合物降压分解的影响[18],得到了天然气水合物在不同显热和不同导热系数下的分解特点;Li 等[19] 对天然气水合物降压分解的动力学行为进行了数值模拟和实验研究;Giraldo 等[20] 对降压分解中各参数作了敏感性分析,并分析了各参数之间的影响效应对天然气水合物分解过程的影响;An 等[21] 进行了天然气水合物降压开采的实验研究,通过改变降压分解过程中的降压率,建立了降压率和分解时间之间的函数关系。综上所述,近几年天然气水和物降压分解的研究方法主要集中在室内实验研究方面,研究内容主要集中在传热效应对分解过程的影响以及天然气水合物分解动力学部分,而相关参数对天然气水合物分解的影响研究较少。本文考虑了天然气水合物降压分解过程中的热传导、热对流、气液两相渗流以及天然气水合物分解动力学等因素,建立了天然气水合物降压分解的三维数学模型,得到了参数变化时产气速率、累计产气量、温度场及应力场的计算结果,分析了不同参数对降压开采的影响。
1 数学模型的建立如图 1 所示,降压开采过程中,与降压井距离较近区域压力降低比较快,水合物先分解,分解前缘不断前移,将储层分成了两个区域:只含有CH4和H2O 的分解区域以及含有自由CH4 和水合物的未分解区域[22]。
为了建立水合物分解的数学模型,做以下假设:
(1)考虑3 相(气相、液相和固相)3 组分(气、水和水合物),其中气相只含有CH4 气体,液相只含有水,固相只含有水合物,即不考虑冰的形成。
(2)不考虑重力和毛细管压力作用。
(3)水合物分解过程中渗透率依赖于流体孔隙度的变化,满足Carmen-Kozeny 方程。
(4)水合物不可流动。气、水两相在多孔介质中的渗流符合达西定律。
(5)忽略CH4 在水中的溶解。
(6)储层为均质多孔介质。
(7)水合物的分子式为CH4·5.75H2O。
1.1 多相流模型水合物降压分解过程中,气、水和水合物三组分的质量守恒方程为
CH4 质量守恒方程
$-\frac{\partial ({{\rho }_{\text{g}}}{{v}_{\text{g}i}})}{\partial i}+{{\dot{m}}_{g}}=\frac{\partial (\phi {{\rho }_{\text{g}}}{{S}_{\text{g}}})}{\partial t}(i=x,y,z)$ | (1) |
水质量守恒方程
$-\frac{\partial ({{\rho }_{\text{w}}}{{v}_{\text{w}i}})}{\partial i}+{{{\dot{m}}}_{\text{w}}}=\frac{\partial (\phi {{\rho }_{\text{w}}}{{S}_{\text{w}}})}{\partial t}(i=x,y,z)$ | (2) |
水合物质量守恒方程
${{{\dot{m}}}_{\text{h}}}=\frac{\partial (\phi {{\rho }_{\text{h}}}{{S}_{\text{h}}})}{\partial t}$ | (3) |
式中: $i=x$,y,z— x,y,z方向的长度,m;
t— 时间,s;
$\rho _{\rm{g}}$— CH$_4$水合物的密度,kg/m3;
$\rho _{\rm{w}}$— 水的密度,kg/m3;
$\rho _{\rm{h}}$— 水合物的密度,kg/m3;
$v_{\rm{g}}$— CH$_4$在储层的渗流速度,m/s;
$v_{\rm{w}}$— 水在储层的渗流速度,m/s;
$\phi$— 储层孔隙度,无因次;
$S_{\rm{g}}$— CH$_4$的饱和度,无因次;
$S_{\rm{w}}$— 水的饱和度,无因次;
$S_{\rm{h}}$— 水合物的饱和度,无因次;
$\mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{g}}$— 单位体积内CH$_4$的生产速率,kg/(m3$\cdot$s);
$\mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{w}}$— 单位体积内水的生产速率,kg/(m3$\cdot$s);
$\mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{h}}$— 单位体积内水合物的分解速率,kg/(m3$\cdot$s)。
CH$_4$,水和水合物将多孔介质孔隙填满,所以有
$S_{\rm{g}} + S_{\rm{w}} + S_{\rm{h}} = 1$ | (4) |
固体不可流动,气、水两相在多孔介质中的渗流,可用达西定律表示为
$\nu_j = - \dfrac{{KK_{{\rm{r}}j}}}{{\mu_i}}\nabla p_j\hspace{2em}(j = {\rm{g}},{\rm{w}})$ | (5) |
式中:
$\nu_j$— 气相、水相的渗流速度,m/s;
K— 多孔介质的绝对渗透率,mD;
$\nabla p_j$— 气相、水相的压力梯度,Pa/m;
$\mu_j$— 气相、水相的黏度,Pa$\cdot$s;
$K_{{\rm{r}}j}$— 气相和水相的相对渗透率,根据Corey模型和改进的Stone模型[23]
$\left\{ \begin{array}{*{35}{l}} {{K}_{\text{rw}}}={{\left( S_{\text{w}}^{*} \right)}^{{{n}_{\text{w}}}}} \\ {{K}_{\text{rg}}}={{\left( S_{\text{g}}^{*} \right)}^{{{n}_{\text{g}}}}} \\ \end{array} \right.$ | (6) |
$\left\{ \begin{array}{*{35}{l}} S_{\text{w}}^{*}=\frac{\left( {{S}_{\text{w}}}-{{S}_{\text{irw}}} \right)}{1-{{S}_{\text{irw}}}} \\ S_{\text{g}}^{*}=\frac{\left( {{S}_{\text{g}}}-{{S}_{\text{irg}}} \right)}{1-{{S}_{\text{irg}}}} \\ \end{array} \right.$ | (7) |
式中:
$S_{{\rm{irw}}}$— 水的残余饱和度,无因次,本模型中取$S_{{\rm{irw}}}$=0.18;
$S_{{\rm{irg}}}$— 气的残余饱和度,无因次,本模型中取$S_{{\rm{irg}}}$=0.02;
$n_{\rm{w}}$— 经验系数,本模型中$n_{\rm{w}}$=4.20。
$n_{\rm{g}}$— 经验系数,本模型中$n_{\rm{g}}$=3.16。
降压过程中,固体水合物不断分解,多孔介质中流体的孔隙度不断变大,将绝对渗透率看成是流体孔隙度的函数,满足Carmen-Kozeny方程
$K_{(\phi )} = K_0\left( {\dfrac{\phi_{\rm e} }{{\phi_ 0}}} \right)^{C_{\rm{k}} } {\rm{ }}\left( {\dfrac{{1 - \phi_ 0}}{{1 - \phi_{\rm e} }}} \right)^2$ | (8) |
式中:
$K_0$— 多孔介质初始绝对渗透率,mD;
$\phi_ 0$— 流体的初始孔隙度,无因次;
$\phi_{\rm e}$— 随着反应进行流体的有效孔隙度,无因次;
$C_{\rm{k}}$— 经验系数,此处$C_{\rm{k}}$=5。
水合物分解是一个吸热过程,储层的能量守恒,由温度和各组分的焓变来表示,方程(9)给出了能量守恒的表达式
$\begin{align} & \frac{\partial }{\partial i}({{\lambda }_{\text{m}}}\frac{\partial T}{\partial i})-\frac{\partial }{\partial i}({{\rho }_{\text{g}}}{{\nu }_{\text{g}i}}{{h}_{\text{g}}}+{{\rho }_{\text{w}}}{{\nu }_{\text{w}i}}{{h}_{\text{w}}})+ \\ & \overset{\bullet }{\mathop{{{q}_{\text{h}}}}}\,+\overset{\bullet }{\mathop{{{q}_{\text{in}}}}}\,=\frac{\partial }{\partial t}\left[ (1-\phi ){{\rho }_{\text{s}}}{{h}_{\text{s}}}+\phi ({{S}_{\text{h}}}{{\rho }_{\text{h}}}{{h}_{\text{h}}}+{{S}_{\text{g}}}{{\rho }_{\text{g}}}{{h}_{\text{g}}}+{{S}_{\text{w}}}{{\rho }_{\text{w}}}{{h}_{\text{w}}}) \right] \\ \end{align}$ | (9) |
式中:
$h_{\rm s}$—多孔介质材料的比焓,J/kg;
$h_{\rm w}$—水的比焓,J/kg;
$h_{\rm g}$—CH$_4$的比焓,J/kg;
$h_{\rm h}$—水合物的比焓,J/kg;
$\lambda _{\rm{m}}$—整个储层的导热系数,可以表示成多孔介质和各组分导热系数的函数,其表达式为
$\lambda _{\rm{m}} = \phi _{\rm{f}} (\lambda _{\rm{w}} S_{\rm{w}} + \lambda _{\rm{g}} S_{\rm{g}} ) + (1 - \phi _{\rm{v}} )\lambda _{\rm{s}} + (\phi _{\rm{v}} - \phi _{\rm{f}} )\lambda _{\rm{h}} {\rm{ }}$ | (10) |
式中:
$\phi _{\rm{v}}$— 多孔介质的孔隙度,无因次;
$\phi _{\rm{f}}$— 流体和水合物所占的孔隙度,无因次;
$\phi _{\rm{v}} - \phi _{\rm{f}}$— 水合物所占的孔隙度,无因次;
$\lambda _{\rm{s}}$— 多孔介质材料的导热系数,W/m$\cdot$K;
$\lambda _{\rm{w}}$— 水的导热系数,W/m$\cdot$K;
$\lambda _{\rm{g}}$— 气体的导热系数,W/m$\cdot$K;
$\lambda _{\rm{h}}$— 水合物的导热系数,W/m$\cdot$K;
$\mathop {q_{\rm{in}}}\limits^ \bullet$—单位体积储层在单位时间内由外部直接供应的热量,J/m3$\cdot$s;
$\mathop {q_{\rm{h}}}\limits^ \bullet$—单位体积水合物在单位时间内分解所吸收的热量,J/m3$\cdot$s,由公式(11)给出
$\mathop {\mathop q\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{h}} = \mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{h}} \Delta H_{\rm{D}} {\rm{ }}$ | (11) |
式中:
$\Delta H_{\rm{D}}$— 水合物分解热,J/kg,可由以下方程[24-25]计算
$\Delta H_{\rm{D}} = 446.12 \times 10^3 - 132.68T$ | (12) |
$\mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{g}} h_{\rm{g}} + \mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{w}} h_{\rm{w}} + \mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{h}} h_{\rm{h}} = \mathop {\mathop m\limits^ \bullet }\nolimits_{\rm{h}} \Delta H_{\rm{D}} {\rm{ }}$ | (13) |
$\begin{align} & \text{d}{{h}_{\text{g}}}=\frac{\partial {{h}_{\text{g}}}}{\partial T}\text{d}T+\frac{\partial {{h}_{\text{g}}}}{\partial {{p}_{\text{g}}}}\text{d}{{p}_{\text{g}}}= \\ & {{C}_{\text{pg}}}\text{d}T+{{\sigma }_{\text{g}}}\text{d}{{p}_{\text{g}}} \\ \end{align}$ | (14) |
$\text{d}{{h}_{k}}=\frac{\partial {{h}_{k}}}{\partial T}\text{d}T={{C}_{\text{p}k}}\text{d}T(k=\text{s},\text{w},\text{h})$ | (15) |
式中:
$C_{{\rm p}k}$— 各相定压比热容,J/(kg$\cdot$K);
$\sigma_{\rm{g}}$— 气相节流数,J/(kg$\cdot$Pa),且
${{\sigma }_{\text{g}}}={{\left( \frac{\partial {{h}_{\text{g}}}}{\partial {{p}_{\text{g}}}} \right)}_{T}}\approx -1.5\times {{10}^{-4}}$ | (16) |
水合物降压分解过程可以用式(17)来表示
${\rm{CH}}_4 \cdot 5.75{\rm{H}}_2{\rm{O}}_{{\rm{(s)}}}+\rm{heat}\xrightarrow{\text{降压}}{\rm{CH}}_4{_{(g)}}+5.75{\rm{{\rm{H}}_2{\rm{O}}}_{(w)}}$ | (17) |
根据文献[24],水合物分解速率可以用公式(18)表示
$- \dfrac{{{\rm{d}}n_{\rm{h}} }}{{{\rm{d}}t}} = k_{\rm{d}}A_{\rm{s}}(f_{\rm{ed}} - f)$ | (18) |
式中:
$n_{\rm{h}}$— t时刻水合物中的CH$_4$的物质的量,mol;
$A_{\rm{s}}$— 水合物粒子的总表面积,m2;
$k_{\rm{d}}$— 水合物动力学反应系数,即分解速率常数,与储层温度大小有关,mol/(m2{$\cdot$}Pa{$\cdot$}s);
$f_{\rm{ed}} - f$— 三相平衡逸度 和气相主体甲烷逸度f之差。通常情况下$f_{\rm{ed}}$可以用平衡压力$p_{\rm{e}}$代替,f可以用平衡压力气相压力$p_{\rm{g}}$代替,平衡压力可以通过公式(19)计算
$p_{\rm{e}} = 1.15{\mathop{\rm e}\nolimits} ^{\left( {49.3185 - \frac{{9459}}{{T_{\rm{e}} }}} \right)}$ | (19) |
式中:
$T_{\rm{e}}$— 平衡压力下对应的平衡温度。
分解速率常数$k_{\rm{d}}$为
$k_{\rm{d}} = k_0 {\mathop{\rm e}\nolimits} ^{ - \frac{{\Delta E_{\rm{a}} }}{{{\rm{R}}T_{\rm{e}} }}}$ | (20) |
式中:
$k_0$— 水合物分解动力学本征常数,根据文献[25],$k_0$=3.6$\times$104;$-\Delta {{E}_{\text{a}}}\text{R}=9752.73~\text{K}$。
$A_{\rm{s}}$是有效孔隙率$\phi_{\rm{e}}$和绝对渗透率$K_0$的函数
$A_{\rm{s}} = \sqrt {\dfrac{{\mathop \phi \nolimits_{\rm{e}}^3 }}{{2K_0 }}}$ | (21) |
$\phi _{\rm{e}} = \phi_0 (1 - S_{\rm{h}} )$ | (22) |
数值模拟区域为一个封闭的均质储层,储层的上下层为非渗透盖层,如图 2 所示。储层尺寸为X×Y×Z=200 m×4 m×20 m,沿着X、Y、Z3 个方向平均划分为200 单元、4 单元、20 单元,整个储层被划分为200×4×20=16 000 个网格,每个网格尺寸为1 m×1 m×1 m。在图示(1,1,1)网格处设置一口竖直降压井,用于模拟天然气水合物降压开采。储层的基本参数和天然气水合物动力学参数分别见表 1 和表 2。
在水合物初始饱和度为0.6,储层的绝对渗透率为20 mD 时,改变生产井井底压力分别为3,4 和5 MPa,不同井底压力下的日产气量(可以看成产气速率)见图 3。图 4 给出了相应的累计产气量。由图可以看出,日产气量和累计产气量有相同的变化趋势,不同压力变化趋势基本一致。日产气曲线可分成3 个阶段,即:产气量迅速增大阶段、恒定产出阶段和产量递减阶段。随着井底压力减小,平均日产量和累计产气量都增加。
井底压力(pb)分别为3,5 MPa 时,模拟第5 d、第25 d 储层温度场和应力场,结果见图 5~图 8。
对比分析可知:温度和压力均呈现出竖向层状分布特征,且与井的距离由近到远,储层压力由小到大,温度由低到高,这是因为生产井周围压力下降较快,水合物分解较快,气体产出的也较快。天然气水合物分解生成CH4 和H2O 的过程是一个吸热反应,每摩尔的水合物分解大约要从外界吸收52~60 kJ 的热量[26];相同井底压力下,随着模拟时间的推移,温度和压力也逐渐下降;模拟相同时间后,通过比较不同井底压力的温度场和应力场,可以看出井底压力较低时储层温度和压力下降的较快。
3.2 水合物的初始饱和度在井底压力为4 MPa,储层的绝对渗透率为20 mD 时,改变水合物的初始饱和度分别为0.4、0.6和0.8,日产气量和累计产气量随不同水合物初始饱和度的变化如图 9,图 10 所示。
由图 9 可以看出,水合物初始饱和度较大时,产气率先上升到一个较大的值,然后迅速减小,相比于饱和度较小的情况下提早结束产气,而水合物饱和度相对较小时,产气速率先迅速增大后减小到某一值,以该值稳定生产一段时间后再缓慢减小,直至产气率接近于0,产生这种现象的原因是水合物初始饱和度较大时,较多的水合物分解致使产气速率较快,而大量水合物分解需要向储层吸收大量热量,导致储层温度降低,在储层压力一定时,温度过低,不利于水合物的分解,这也可从饱和度为0.8时模拟25 d 后储层的温度场和应力场看出。由图 10 可以看出,水合物饱和度为0.6 的累计产气量最大,饱和度为0.4 次之,而水合物饱和度为0.8 时反而最小,这说明饱和度在一定范围内时饱和度越大,产气量越大,一旦超过某一范围将会抑制水合物的分解导致产气量下降。
水合物初始饱和度为0.4 时,第5 d 和第25 d储层的温度场和应力场模拟结果如图 11 和图 12所示,水合物初始饱和度为0.8 时,模拟第5 d 和第25 d 时储层的温度场和应力场,结果见图 13 和图 14,与3.1 类似,储层的温度和压力呈现出竖向层状分布特征,水合物初始饱和度越大,温度和压力下降的也越快,当水合物初始饱和度为0.8 时,模拟25 d 后整个储层的平均温度已经接近于最低温度了,这也解释了产气率较早接近于0 的原因。
图 15 是井底压力为4 MPa,水合物初始饱和度为0.6,绝对渗透率分别为10,20,40 mD 时的绝对渗透率与日产气量关系图,图 16 给出了相应的累计产气量。
通过图 15 可以看出,当储层绝对渗透率较大时,产气速率先上升到一个较大的值,然后迅速减小到某一值,平稳生产一段时间后缓慢减小,直至停止产气,渗透率较低时产气速率先迅速增大到某一值,然后减小到某一值,最后以该值平稳生产一段时间后再非常缓慢减小,直到停止产气。对于累计产气量而言,在渗透率较小时(本文取10 mD),累计产气量较小,但渗透率较大时累计产气量基本一致,即当储层的绝对渗透率较小时,采用降压法开采生产效率较低,不宜单独使用降压法开采,可以考虑降压法和其他方法的结合使用。
图 17~图 20 分别是储层绝对渗透率为10,40 mD 时,第5 d 和第25 d 时储层的温度场和应力场的模拟结果,储层的温度和压力呈现出竖向层状分布,绝对渗透率越大,温度和压力下降越快,这是因为绝对渗透率越大,气和水的相对渗流速度越大,越易排出。而气和水的排出会使储层的压力降低,从而促进水合物的分解,当储层温度降低到一定值时,不能提供足够的能量供水合物分解,这时水合物缓慢分解,直至最终分解速率接近于0。比较模拟25 d 后的储层的温度的分布,可以看出,绝对渗透率为40 mD 时的温度要要比渗透率为10 mD 时低得多,这也解释了绝对渗透率较大时前一段时间分解较快,后一段时间分解较慢,并且最后较早结束分解的现象。
(1)天然气水合物降压分解产气速率可以分为3 个阶段,即:产气速率迅速上升阶段、产气速率稳定阶段、产气速率逐渐减小为零阶段。
(2)在单一的竖直降压井开采下,储层的温度和压力均呈现出竖向层状分布特征,且与井的距离由近及远,温度和压力由低及高,也就是说降压井附近的水合物先分解。
(3)生产井井底压力越小,产气率速越快,累计产气量越大,储层内温度和压力下降的也越快,但是不同的井底压力下产气的时间大致相同。
(4)天然气水合物初始饱和度较大时,前期产气速率相对较大,也越早结束分解,储层内的温度和压力较快达到最小值,饱和度在一定的范围内时随着水合物饱和度的增大,产气量增大,而过高的初始饱和度反而会抑制水合物的分解,导致最终产气量下降。
(5)储层的渗透率越大,前期产气速率相对较大,也越早到达产气速率最小值,当渗透率过小时累计产气量也越小,但渗透率较大时,累计产气量基本一致,储层的绝对渗透率对水合物降压分解的影响不明显。储层渗透率过低时,单独使用降压法开采生产效率较低,可以考虑降压法和其他方法的结合使用。
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