2. 承德市气象局, 河北 承德 067000;
3. 承德石油高等专科学校外语与旅游系, 河北 承德 067000
2. Chengde Meteorological Bureau, Chengde 067000, China;
3. Department of Foreign Languages and Tourism, Chengde Petroleum College, Chengde 067000, China
近地层的臭氧(O3)污染对人体健康有很大危害[1-2]，O3暴露可导致心血管和呼吸系统疾病发病率、住院率和死亡率增加[3-4]。O3生成过程复杂，对流层中的O3主要由前体物在一定的气象条件下通过光化学反应生成[5-9]。国内学者对造成O3污染的气象条件进行了研究，发现气象条件对O3浓度有重要影响[10-14]。北京市O3超标日地面形势场有高压类、低压类和均压类3种类型，超标日O3浓度与气压、湿度、能见度呈负相关，与风速、温度呈正相关关系[15]。大连市O3浓度较高发生在强紫外辐射、高温、低湿、低压和低风速的气象条件下[16]。珠三角地区O3污染发生的气象条件为气温高于27 ℃，相对湿度低于55%以及受偏西风控制[17]。沈阳市O3浓度受温度、风速、湿度、能见度等天气情况综合影响[18]。杭州市O3浓度超标的主要天气类型为高压后部和高压控制[19]。深圳市有利于O3污染的气象条件为较高的温度、充足的日照、干燥、无雨及弱风[20]。
京津冀近年来轻度污染以上天气逐年减少，但是以O3为首要污染物的污染天气呈逐年增加趋势，2016年超过一半的污染天气由O3超标造成[21]。目前以PM2.5为主的重污染天气成因研究众多[22-24]。国家气象中心2018年开始在5—10月开展O3污染气象条件落区和O3浓度站点预报，关于此尚无天气个例分析可以借鉴，2015年5月22日—6月1日O3污染是承德乃至京津冀地区2014年以来污染时间最长、污染程度最重的个例，分析此次过程的气象条件对于提前预报O3污染天气、有效安排节能减排措施有重要意义。
1 研究资料与方法采用2015年5月22日—6月1日承德市5个环境监测站O3浓度逐小时和逐日8 h监测数据(O3-8 h)，数据来源于河北省环境气象业务平台(http://10.48.36.29:8088/)。5个环境监测站点分别位于离宫、中国银行、文化中心、铁路和开发区(图 1)。离宫站位于避暑山庄景区内；中国银行站位于双桥区，周边以旅游及其服务业为主；文化中心站位于双滦区承德市实验中学内；铁路站位于高新区，周边高速公路环绕；开发区站位于高新区，周边有工厂分布。
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图 1 承德市环境监测站点分布 Fig. 1 The distribution map of environmental monitoring stations in Chengde City |
格点气象数据来源于NECP数值模式1°×1°的分析场(https://rda.ucar.edu/)，包括气温、气压、位势高度、风速风向等资料。地面气象要素数据采用承德市国家基准气象站(40.98° N，117.95° E)的监测数据，来源于河北省气象信息共享平台(http://10.48.36.1/)，包括气压、温度、湿度、降雨量、风速和风向。利用承德市空气质量监测数据和气象要素数据，分析2015年5月22日—6月1日承德O3重污染过程的天气形势，统计近地面层O3浓度和气象因子的相关性，分析有利于O3重污染天气发生时的气象条件。
大气混合层厚度是反映污染物在铅直方向扩散的重要参数，也是影响大气污染物扩散的主要气象因子之一。大气混合层厚度越大，就越有利于污染物的扩散和稀释。承德市采用Nozaki等在1973年提出的一种用地面气象资料估算混合层厚度的方法，该方法考虑到大气混合层是由热力和机械湍流共同作用的结果，且边界层上部大气运动状况与地面气象参数间存在着相互联系和反馈作用[25]。计算公式为
| $ \begin{aligned} H=& 121 / 6(6-P)\left(T-T_{\mathrm{d}}\right)+0.169 P\left(\overline{u}_{z}+\right.\\ &0.257) / 12 f \ln \left(z / z_{0}\right), \end{aligned} $ | (1) |
| $ F=2 \Omega \sin \varphi。$ | (2) |
式(1)~(2)中，H为混合层厚度，又称混合层高度或对流混合层上限，m；T-Td为温度露点差，℃；P为帕斯奎尔稳定度级别(大气稳定度级别为A至F时，P值依次为1至6)；z为大气厚度，m;
通风系数物理含义是表达混合层高度内，在水平方向上、单位时间、单位面积距离通过风量的多少，代表了近地层风场带来的水平扩散能力，其实质是水平通风系数。
| $ V_{\mathrm{E}}=H \cdot V_{\mathrm{h}}, $ | (3) |
或者积分形式为
| $ V_{\mathrm{E}}=\int_{0}^{H} u(z) \mathrm{d} z。$ | (4) |
式(3)~(4)中，VE为地表通风系数，m2·s-1；Vh为地面10 m平均风速，m·s-1；u为风速水平分量，m·s-1。
2 结果与讨论 2.1 污染实况2015年5月22日—6月1日承德市出现一次O3重污染天气过程，此次污染过程持续时间长且污染程度重。其中5月25日空气质量为ρ(O3-8 h)达5级重度污染水平(286 μg·m-3)，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级浓度限值(160 μg·m-3) 78.75%；23—24日和26—28日ρ(O3-8 h)达4级严重污染(220~250 μg·m-3)，超过GB 3095—2012二级浓度限值37.5%~56.25%；其他几日空气质量为ρ(O3-8 h)达3级轻度污染(191~214 μg·m-3)，超过GB 3095—2012二级浓度限值19.4%~33.75%。
从O3小时浓度分布(图 2)来看，1 h平均ρ(O3)日分布呈单峰型，06:00—07:00 ρ(O3)最低，08:00—12:00是ρ(O3)快速增长时段，涨幅为30~40 μg·m-3·h-1，12:00—20:00为ρ(O3)高浓度的维持时段，最高浓度出现在18:00—19:00，21:00—次日06:00为ρ(O3)的下降期，前半夜降幅为20~30 μg·m-3·h-1，后半夜降幅下降至10 μg·m-3·h-1。5月22—27日ρ(O3)日最低1 h平均浓度06:00—07:00降至63 μg·m-3，28—29日高达112 μg·m-3。ρ(O3)日最高1 h浓度出现在5月25日18:00，为281 μg·m-3，1 h平均浓度ρ(O3)超过GB 3095—2012二级浓度限值40.5%，为轻度污染水平。承德市的O3污染主要由ρ(O3-8 h)超标造成，因此ρ(O3)高浓度的维持时段12:00—20:00是造成承德市O3污染的关键时段。
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图 2 2015年5月22日—6月1日承德市大气O3浓度 Fig. 2 Ozone Concentration from May 22 to June 1, 2015 in Chengde City |
对流层中的O3主要由前体物在一定的气象条件下通过光化学反应生成的，气象条件在O3污染形成过程中的作用主要有3个:一是气象条件有利于O3的生成，二是气象条件不利于O3污染物的扩散，三是气象条件可导致O3的区域传输。
2.2 天气形势5月21日20:00 500 hPa欧亚大陆呈现两槽一脊型，中高纬度在贝加尔湖地区有一个宽脊影响我国北部，内蒙古东部地区有一弱低压切出，承德市上空受弱偏西气流影响，海平气压场上承德市处于高低压中心之间，风场有气旋性辐合，出现了多云天气，空气质量为2级良，首要污染物为O3-8h。500 hPa中纬度为平直西风环流影响，在新疆地区有小脊，且温度脊落后于高度脊，低层850 hPa不断有暖平流输送，使得脊在东移过程中不断加强，承德市持续受高压脊和偏西气流交替影响，在此种天气形势影响下承德市出现持续性高温、低湿天气，低云量较少，晴空辐射条件好，有利于O3的生成条件，使得5月22日空气质量转为3级轻度污染，23—24日呈持续加重趋势，空气质量上升为4级中度污染，首要污染物均为O3-8 h。到5月25日08:00时高压脊达到最强(图 3)，且承德市位于脊线上，此时海平面气压场上位于低压前部高压后部，风场上有气旋性辐合，850 hPa暖中心已移动到承德上空，850 hPa气温达24 ℃，925 hPa达30 ℃，当日空气污染状况达到本次污染最严重的时候，为5级严重污染，首要污染物仍为O3-8 h。5月26日以后高压脊不断东移减弱，承德主要受弱脊和偏西气流影响，O3污染程度减弱，空气质量指数开始降低，26—28日转为4级中度污染，29日到6月1日降为3级轻度污染，6月2日转为2级良。
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图 3 5月25日08:00时承德市500 hPa高度场和海平面气压场 Fig. 3 500 hPa altitude field and sea level pressure field at 8 o′clock on May 21 in Chengde City |
5月21日20:00—6月1日20:00承德市温度高度剖面图上，受高压脊不断增强的影响，从5月21日到26日整层气温持续升高，900 hPa超过20 ℃，27日后略有下降，但一直维持整层较高的温度，空气质量指数和O3-8 h浓度的变化与大气整层的温度变化有很好的对应关系。
2.3 气象因子与O3浓度的相关性分析将5月22日—6月1日O3小时浓度与气温、气压、风速、相对湿度、能见度和白天3 h前的总辐射辐照度进行相关性计算，样本数共取了264 h的数据，6种气象因子均通过了0.01的显著性水平检验。可以看出，O3小时浓度与气温呈显著正相关关系，相关系数高达0.72，温度越高则O3浓度越高；O3小时浓度与风速呈正相关关系，风速越大O3浓度越高；O3小时浓度与气压呈负相关关系，气压越低O3浓度越高；O3小时浓度与相对湿度呈负相关关系，湿度越小越有利于O3污染物的生成；O3与能见度呈负相关关系，相关系数较低；O3小时浓度与3 h以前的总辐射辐照度呈正相关关系，相关系数达0.54，可见太阳辐射是O3生成的重要促进因子。
从图 4可以看出，O3浓度随温度的升高而增大，当气温低于15 ℃时，ρ(O3)基本低于100 μg·m-3，当气温达到25 ℃时，则大部分ρ(O3)高于100 μg·m-3，最高可达250 μg·m-3；当气温高于30 ℃时，ρ(O3)基本大于160 μg·m-3，但是最高浓度升高不再明显。
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图 4 O3浓度与气温、气压、相对湿度和风速拟合关系散点图 Fig. 4 O3 concentration and air temperature, air pressure, relative humidity and wind speed fitting relationship scatter plot |
气压与O3浓度呈显著负相关性，相关系数为-0.55，从小时气压与O3浓度拟合的散点图来看，气压在1 005 hPa时O3浓度最高，随着气压的升高，O3浓度迅速降低，当气压高于1 010 hPa时ρ(O3)均在100 μg·m-3以下。气压较低时有利于暖脊的增强和气温的升高，有利于O3污染物的生成。O3浓度最高值出现在相对湿度为30%~50%时，当相对湿度大于40%时O3浓度随着相对湿度的增大而减小，当相对湿度低于30%时也不利于O3浓度的升高。虽然空气干燥有利于O3光化学反应的生成，但是相对湿度较低时多由脊前西北气流控制，有冷空气且盛行下沉气流，气温相对较低且污染物容易扩散，O3浓度反而不易升高，这与之前O3污染的天气形势分析一致。较低的风速下也可出现较高的O3浓度，但是当风速大于2 m·s-1时，ρ(O3)普遍大于100 μg·m-3，总体上O3浓度与风速呈幂次正相关关系。风速低于2 m·s-1时，随着风速的增大O3浓度明显上升。
风向和风速对O3污染物的输送有重要影响，同时对污染物的扩散和积累作用明显。从此次过程风向风速和O3浓度分布(图 5)来看，南风和南东南风出现的频率最高，达11%以上；南风对应的风速也最大，平均达4 m·s-1以上；西西南风到南东南风风向范围内的ρ(O3)平均值较高，达187 μg·m-3；南风对应的ρ(O3)最高，平均为203 μg·m-3；西风到西北风出现的频率最低，低于2%以下，且风速较小，对应的ρ(O3)平均值也最低，只有76~102 μg·m-3。可见南风有利于O3污染物向承德市输送并累积。
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图 5 5月22日—6月1日承德市不同风向、风速对应的O3浓度 Fig. 5 The O3 concentration corresponding to different wind speeds from May 22 to June 1 in Chengde City |
从5月22日—6月1日的混合层高度和地表通风系数(图 6)来看，混合层高度和地表通风系数在5月22—24日逐渐降低，24—27日逐渐升高，混合层高度均在1 300 m以上，地表通风系数大于5 400 m2·s-1，垂直和水平方向的气象扩散能力均较强，有利于污染物的扩散，所以27日以前O3浓度升高主要是气象条件有利于O3污染物的生成和污染物的输送。5月28—29日气温、光照、总辐射辐照度降低，28日混合层高度降低到999 m，地表通风系数也减小到2 796 m2·s-1，垂直和水平方向的气象扩散能力均减弱，气象条件不利于污染物的扩散，使得O3夜间浓度升高，累积作用加强，虽然O3白天浓度较低，也达到了轻度污染的程度。5月30日—6月1日混合层高度和地表通风系数增大，气象条件又转为有利于污染物扩散，同时气温升高、日照时间增加、辐射增强，有利于O3污染物的生成和输送。
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图 6 5月22日—6月1日承德市混合层高度与地表通风系数 Fig. 6 Mixed layer height and surface ventilation coefficient from May 22 to June 1 in Chengde City |
O3形成是复杂的光化学反应过程，与太阳辐射关系密切。该次过程总辐射辐照度集中在05:00—19:00，在12:00达到最大，最强小时辐照度可达1 080 W，上午上升，下午下降，O3浓度的峰值出现时间较总辐射辐照度峰值滞后6 h。
图 7为5月22日—6月1日逐日O3-8 h浓度和日照时数，5月22日受脊前西北气流影响，天空晴朗无云，日照时数为12.4 h；23—27日受高压脊影响，天空中有少量云出现，但日照时数均在9 h以上，有利于O3生成，导致这一时间内O3-8h浓度较高，空气质量达中到重度污染。5月28—29日由于整日云量较多，地面接收到的日照时数低于4 h，O3-8 h浓度也随之降低，空气质量等级降为3级轻度污染。
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图 7 5月22日—6月1日承德市O3-8 h浓度与日照时数 Fig. 7 O3-8 h concentration and sunshine hours from May 22 to June 1 in Chengde City |
O3污染的形成与气温关系密切，图 8给出了本次过程日温度、气压和相对湿度与O3-8 h浓度的分布曲线，可以发现日最高气温均在28.8 ℃以上。受高压脊东移增强的影响，5月22—26日日最高气温持续升高，最高达36 ℃，ρ(O3-8 h)从22—25日与日最高气温的变化趋势一致，呈逐渐增加趋势，并在25日达到峰值(286 μg·m-3)，26日略有下降，但仍高达250 μg·m-3。5月27日以后高压脊减弱并移过承德地区，27—29日日最高气温开始下降，ρ(O3-8 h)也随之逐渐降低；5月29日—6月1日日最高气温又缓慢回升，导致ρ(O3-8 h)也略有升高，维持在轻度污染以上水平。
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图 8 5月22日—6月1日承德市O3-8 h浓度与日最高气温、日平均相对湿度、日平均海平面气压的关系 Fig. 8 O3 - 8 h concentration and daily maximum temperature, daily average relative humidity and daily mean sea level pressure from May 22 to June 1 in Chengde City |
从相对湿度来看，该次过程的平均相对湿度为45.7%，O3生成时相对湿度较低，基本介于37%~57%之间。5月22—23日日平均相对湿度升高，O3污染以轻到中度为主；5月24—27日逐渐降低，O3污染以中到重度为主；5月28日日平均相对湿度升至本次过程最高，水汽对O3有沉降作用，不利于O3的生成，O3污染程度开始减轻，并在5月29日出现了该次污染过程最低值；5月30日日平均相对湿度又明显降低，O3-8 h浓度也略有升高，维持轻度污染以上水平。
5月22—28日随着低压系统向东移向承德市，海平面气压呈呈持续下降状态，ρ(O3-8 h)则表现为先升后降的趋势，在25日达到该次过程的峰值，表明有利于O3污染天气的气压场为低压前部和高压后部之间，低压中心和高压中心影响均不利于承德市出现O3污染天气。29日以后气压波动明显，ρ(O3-8 h)变化较小，维持在轻度污染水平。
2.5 区域传输对O3污染的作用图 9为5月24日京津冀地区O3-8 h浓度分布图，可以发现O3-8 h高浓度区域位于京津冀中北部地区，唐山市ρ(O3-8 h)最高，为275 μg·m-3，北京为241 μg·m-3，承德为235 μg·m-3。从5月24日的地面风场图可知, 24日京津冀地区近地层的主导风向以偏南风为主，有利于将唐山地区的O3及其前体物向承德地区输送；25日08:00主要风向在唐山地区为南风，在北京地区为西南风，同时有利于唐山和北京的O3及其前体物向承德市输送。5月25日京津冀中北部地区的O3污染较24日加重，最为严重的3个地区依次为北京、承德和唐山，北京的ρ(O3-8h)最高，为297 μg·m-3，承德为286 μg·m-3，唐山为265 μg·m-3。可见，在南风和西南风的作用下唐山市和北京市的O3及其前体物向承德输送，加重了承德市的O3污染。
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图 9 京津冀地区5月24—25日O3-8 h浓度和地面风场 Fig. 9 O3-8 h concentration on May 24, ground wind at 20 o′clock on May 24 and O3-8 h concentration on May 25 in Beijing-Tianjin-Hebei region |
通过对2015年5月22日—6月1日承德市O3重污染过程的气象条件进行分析，得到以下结论:
(1) 承德市O3污染天气发生时的天气形势为500 hPa受高压脊控制，850 hPa有20 ℃以上的暖中心，并有强暖平流输送，海平面气压场受低压前部和高压后部的均压场影响，盛行偏南气流。
(2) O3浓度与气温、风速、总辐射辐照度呈正相关关系，与气压、相对湿度和能见度呈负相关关系。有利于O3污染天气的气象条件为气温高、风速大、辐射强、日照时数长、气压低、相对湿度低，能见度较小，S风最有利于O3污染物向承德地区输送。
(3) O3污染天气时水平和垂直方向的气象扩散条件较好，气象条件对O3污染的作用主要表现为促进O3污染物的生成和传输。辐射、日照、气温、气压、相对湿度等气象因子的演变对ρ(O3-8h)的变化有重要影响。
(4) 此次O3污染过程京津冀中北部地区污染严重，在南风和西南风的作用下唐山市和北京市的O3及其前体物向承德输送，加重了承德市的O3污染。
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