2016年我国化肥用量为5 984.1万t，其中，氮肥占38.6%（不包括复合肥中氮素）。化肥总量虽较往年有所下降，但联合国粮食及农业组织（Food and Agriculture Organization，FAO）的统计资料显示，截至2015年我国仍是世界上化肥用量最多的国家。虽然大量施用氮肥在一定程度上确保了作物产量，但也带来棘手的农业面源污染、土壤酸化及地下水污染等问题[1-3]。粗放型种植方式下氮肥利用率低，大量盈余氮素以地表径流形式流失和以气态形式损失[4]，同时向下淋溶还会污染地下水，影响居民用水安全。
氮素向地下水迁移受多种因素影响，如土壤性质、施肥量、施肥方式和肥料种类等[5-7]，最直接的影响表现为氮素在土壤剖面上的盈余分布。土地利用方式不同，施肥管理措施也不同，同时土壤氮素转化也存在较大差异[8]，进而导致氮素在土壤剖面中的分布有所不同，罗由林等[9]认为土地利用方式是引起土壤氮素空间变异的最主要因素。关于土壤氮素的研究已有很多，如氮素迁移及影响因素研究[10-11]、氮素时空分布特征[12]和氮素转化等，但对于典型红壤丘陵区不同土地利用方式土壤氮素剖面分布及其影响因素的研究却鲜见。因此，笔者基于亚热带典型红壤丘陵区不同土地利用方式1 m深土壤原状剖面，研究了铵态氮、硝态氮和全氮3种氮形态的垂向分布特征及其影响因素，以期为红壤丘陵区地下水污染环境风险评估提供参考。
1 材料与方法 1.1 研究区概况以湖南典型红壤丘陵区长沙县茶乡小镇金井镇作为研究对象。该区域面积为135 km2，人口约为4.5万，地理位置为28°30′~28°38′ N，113°18′~113°26′ E。年降水量为1 200~1 500 mm，年均气温为17.2 ℃，无霜期为274 d，年日照时数为1 663 h，相对湿度约为80%，属典型亚热带湿润季风气候区。研究区属于典型江南丘岗地貌，土壤类型以花岗岩和板页岩发育的酸性红壤和水稻土为主。全区海拔高度平均为61 m，相对高差在50~430 m之间。土地利用方式多样，其中，林地、农田和园地面积分别占总面积的65.5%、26.6%和2.7%，林地主要分布在北部，植被类型以马尾松林及杉木、油茶等人工植被为主。农田主要分布在沟道和河流两岸冲积平原上，农田利用以种植双季稻（早稻：4月下旬至7月中下旬；晚稻：7月下旬至10月中旬）为主，辅以一季稻、水稻-油菜轮作。降雨和水库是农田灌溉的主要水源，氮肥以尿素（以N计）为主（平均用量为375 kg·hm-2·a-1），辅以复合肥和有机肥。园地主要为茶园，分布在缓坡地上，包括金井和飞跃茶园基地等，茶园施肥通常在3和11月，以沟施为主，氮肥一般施尿素或复合肥（以N计，用量为300 kg·hm-2·a-1），辅以菜籽饼。该区地表河流污染严重，其中，金井河水质全年近80%时段为Ⅴ类或劣Ⅴ类。
1.2 样品采集与测定依据流域中主要的土地利用方式所占面积，采用动力原状土采集器（Stiboka. Standard set，Eijkelkamp, 荷兰）分别采集林地（LD，13个样点）、稻田（DT，17个样点）和茶园（CY，8个样点）1 m深原状土圆柱剖面（长为100 cm，直径为9 cm）。稻田采样时间为晚稻收获后1个月前后，林地、茶园采样与稻田采样同期进行。样点尽量覆盖整个流域，并考虑不同土地利用方式在流域中的分布（图 1）。
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图 1 研究区采样点分布 Fig. 1 Soil sampling site distribution |
将原状土柱放于PVC管中，两端封闭以免水分挥发，并避免运输过程中的较大震动以防土柱断裂。将土柱带回室内后，在表土层（0~20 cm）、犁地层（> 20~30 cm）、底土层（> 40~50 cm）和母质层（> 70~80 cm）每隔5 cm进行分段并先取环刀（100 cm3），即每个1 m土柱可以得到10个5 cm长的小段，然后分别将各小段的剩余土破碎风干并除去大石砾和植物残根等，过2 mm孔径筛，用四分法再分取一部分过0.25 mm孔径筛，用于测定土壤理化性质。土壤性质测定方法参见文献[13]，土壤全氮含量和有机碳含量采用碳氮分析仪测定，土壤硝态氮含量和铵态氮含量用2 mol·L-1 KCl浸提，转速为180 r·min-1，振荡30 min，过滤后取上清液在流动注射分析仪中分别测定。土壤容重采用环刀法，于105 ℃条件下烘48 h后测定。土壤机械组成采用比重计法测定，粒径分级采用美国制：砂粒，> 0.05~2.0 mm；粉粒，0.002~0.05 mm；黏粒，< 0.002 mm。pH值采用pH计测定，m（土）:V（水）为1:2.5。
采用Excel 2007软件整理数据，各层次土壤性质取值为不同土柱相应层次土壤性质的平均值，且依据土地利用方式分类，采用ArcGIS 10.0软件制作流域采样点和土地利用分布图，采用R软件作图并进行方差分析和相关性分析等。
2 结果与分析 2.1 不同土地利用方式土壤性质剖面分布及差异性分析3种土地利用方式土壤性质随土壤剖面深度的分布和变化见图 2。
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图 2 不同土地利用方式土壤性质随深度的变化 Fig. 2 Changes of soil properties with depth in different land uses |
图 2中箱内横线表示中位数；框体高度为四分位间距，表示集中了50%的数据（即25%~75%之间）；箱外上、下端线表示异常值截断点，上端为距框顶部1.5倍四分位间距范围内的最大数据点，下端为距框底部1.5倍四分位间距范围内的最小数据点；超过箱外上、下端线的值则为异常值，空心圆圈表示温和异常值。由图 2可知，土壤容重（BD）随土壤剖面深度增加而逐渐增加，有机碳（SOC）含量则逐渐降低，表层（0~20 cm）有机碳含量下降较为迅速。砂粒和黏粒含量变化规律不明显。稻田（DT）土壤剖面pH随土壤剖面深度的增加而明显增加，但都处于酸性范围。表层土壤铵态氮含量相对较高，茶园（CY）样品之间铵态氮含量变异性最大。稻田表层硝态氮含量较高（0~20 cm均值为64.5 mg·kg-1），样品之间数值变异性大；林地和茶园表层硝态氮含量均值分别为3.7和42.1 mg·kg-1，然而，茶园下层土壤硝态氮含量却较高。稻田各土层全氮含量都明显高于林地和茶园土壤。
对3种土地利用方式不同土层土壤理化性质进行方差分析（表 1），结果表明：0~5 cm深处林地土壤容重显著高于稻田（P < 0.05），林地和茶园间差异不显著；而当土壤深度 > 15 cm时，稻田土壤容重在绝大部分情况下显著高于林地和茶园（P < 0.05）。稻田表层（> 5~20 cm）土壤有机碳含量显著高于林地和茶园（P < 0.05）。稻田各层次土壤粉粒含量均显著高于林地和茶园（P < 0.05），而黏粒含量在各土地利用方式间差异不显著。稻田土壤pH和全氮含量均显著高于林地和茶园（P < 0.05）；土壤铵态氮含量在各土地利用方式间差异也不显著。土壤硝态氮含量在不同土地利用方式间差异较大，在0~10 cm土层稻田、林地和茶园3者之间均存在显著差异（P < 0.05）。而在20 cm深度以下，茶园土壤硝态氮含量升高，显著高于稻田和林地土壤（P < 0.05）。
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表 1 稻田、林地和茶园不同土层土壤性质的方差分析 Table 1 Variance analysis of soil properties in different layers among rice field, woodland and tea garden |
在不考虑分层和土地利用方式情况下，分析不同形态氮与土壤其他理化性质间的相关性（图 3）。土壤全氮、铵态氮、硝态氮和有机碳含量与土壤剖面深度呈显著负相关（P < 0.01），土壤容重、pH与土壤剖面深度呈正相关（P < 0.01），颗粒组成（砂粒、粉粒和黏粒含量）与土壤深度间不存在显著相关性，该结果与图 2所示结果一致。
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TN为全氮含量，NH4+⁃N为铵态氮含量，NO3-⁃N为硝态氮含量，BD为容重，SOC为有机碳含量，pH为土壤pH值，Sand、Silt和Clay分别为砂粒、粉粒和黏粒含量，Depth为土壤深度。*表示P < 0.05, **表示P < 0.01。 图 3 土壤氮素与其他土壤性质的相关性 Fig. 3 Correlations between soil nitrogen and other soil properties |
显著影响剖面土壤全氮含量的因素包括有机碳含量（r=0.82，P < 0.01）、粉粒含量（r=0.43，P < 0.01）、土壤剖面深度（r=-0.43，P < 0.01）、容重（r=-0.31，P < 0.01）、砂粒含量（r=-0.34，P < 0.01）和pH（r=0.21，P < 0.01），黏粒含量对全氮含量没有影响；影响剖面铵态氮含量的因素包括有机碳含量（r=0.51，P < 0.01）、pH（r=-0.35，P < 0.01）、容重（r=-0.35，P < 0.01）和土壤剖面深度（r=-0.34，P < 0.01）；影响剖面土壤硝态氮含量分布的因素包括有机碳含量（r=0.60，P < 0.01）、容重（r=-0.55，P < 0.01）、土壤剖面深度（r=-0.43，P < 0.01）和pH（r=-0.27，P < 0.01）。综上可知，影响不同形态氮素剖面分布的主要因素包括有机碳含量、土壤剖面深度和容重。土壤氮含量与有机碳含量呈显著正相关，而与容重、土壤剖面深度呈显著负相关，表明土壤性质对氮素分布具有重要影响。不同形态氮素之间也存在显著相关性，如全氮含量与硝态氮含量关系最密切（r=0.64，P < 0.01）。
3 讨论 3.1 土地利用方式对氮素剖面分布的影响笔者研究中不同土地利用方式下土壤铵态氮、硝态氮和全氮含量均随土壤剖面深度增加而下降（图 2），此与其他学者的研究结果[14-15]一致，这也是养分在土壤剖面分布中的常见规律，然而不同土地利用方式土壤中不同形态氮含量及剖面分布规律则有较大差异。稻田各土层全氮含量均显著高于林地和茶园（P < 0.05，表 1），而林地和茶园间则差异不显著。庞夙等[16]对四川双流县土壤氮素空间分布的研究发现水田土壤全氮含量显著高于旱地和果园，旱地和果园土壤全氮含量则差异不显著，并认为该差异是由于水田肥料投入及管理水平较高，而旱地和果园有机质分解快、氮素易流失所致；陈肖等[17]通过统计分析认为土壤全氮高值区施氮量明显高于低值区；杨小林等[18]对紫色土小流域的研究也发现水旱轮作田土壤全氮含量大于林地。
笔者研究得到稻田、林地和茶园土壤剖面中各土层铵态氮含量差异均不显著，邹诚等[19]对黄土高原丘陵沟壑区的研究发现不同土地利用模式对剖面土壤铵态氮分布没有显著影响。周吉利等[8]发现稻田土壤易矿化氮和氮矿化速率远高于林地和茶园，理论上稻田土壤中通过微生物矿化而来的铵态氮应该更多，但可能损耗也多，如氨挥发，而稻田pH显著高于林地和茶园（表 1），氨挥发强，进而使得土壤残留铵态氮含量下降。蔡祖聪等[20]认为有机氮矿化速率增大，表明铵态氮供应增加，则硝化速率也增大，有机氮矿化速率与硝化速率呈显著相关性，同时铵态氮的增加对旱地土壤硝化作用的促进最大，稻田次之，茶园最小。稻田土壤氮矿化速率大，因此更多的铵态氮也将向硝态氮转化。
土壤硝态氮剖面分布受土地利用方式的影响最明显。在0~10 cm深处，稻田土壤硝态氮含量显著高于林地和茶园土壤，林地土壤硝态氮含量最低；而在 > 10~20 cm深处，茶园和稻田土壤硝态氮含量没有显著差异，但却均显著高于林地。在20 cm深度以下，茶园硝态氮含量则显著高于稻田和林地（表 1）。稻田土壤硝态氮含量在20 cm深度以下急剧降低，由0~10 cm深处的88.2 mg·kg-1减小至 > 70~80 cm深处的1.16 mg·kg-1。林地整个土壤剖面中硝态氮含量都很低，0~10 cm深处为4.91 mg·kg-1，> 70~80 cm深处为0.83 mg·kg-1，同时林地不同样点间硝态氮含量变异性强（变异系数 > 100%），但最高值出现在0~5 cm深处（22.6 mg·kg-1），最低值仅为0.01 mg·kg-1。茶园整个土壤剖面硝态氮含量均较高，0~10和 > 10~20 cm深处硝态氮含量分别为46.1和38.0 mg·kg-1，> 70~80 cm深处为26.7 mg·kg-1，且表层变异性属于中等程度。茶园土壤硝态氮含量在40 cm深度以下呈现强变异性，最低值可达0.69 mg·kg-1。土壤表层氧气充足，有机质含量高，微生物丰富等，有利于土壤的硝化作用。稻田中氮肥施用量（375 kg·hm-2·a-1）大，充足的铵态氮促进了硝化作用，且pH值相对高，因而稻田土壤硝态氮含量较高[21]；而林地人为施肥少，故硝化速率慢。刘雅等[22]也认为农田土壤总硝化速率高于林地。然而茶园土壤较特殊，受人为因素影响大，施肥量也多（300 kg·hm-2·a-1），且各层次砂粒含量较高。王峰等[23]研究发现福建5种土壤类型茶园硝化作用都较强。茶园采样点的差异性导致样点间硝态氮含量变异很大，有的样点由于下层土壤砂粒含量较多，因而硝态氮含量高，而有的样点则由于黏粒含量高，硝态氮向下淋溶困难，导致下层硝态氮含量很低。陈玉真等[24]认为茶园施氮量增加提高了土壤无机氮淋溶，且硝态氮淋失占主导。因此，硝态氮在茶园土壤剖面中的分布，除受土壤自身性质影响外，还与施氮量有关，以上讨论表明需要特别关注研究区茶园硝态氮淋溶对地下水污染情况。
3.2 土壤性质对氮素分布的影响土壤氮素来源主要包括外界施肥、微生物代谢以及土壤淋溶，综合不同土地利用方式所有采样点进行相关性分析，得到影响土壤剖面氮素的主要理化因子包括有机碳含量和容重，有机碳含量与土壤全氮、铵态氮、硝态氮含量均呈显著正相关，而容重与土壤全氮、铵态氮、硝态氮含量则呈显著负相关（P < 0.01）。有机碳作为能源物质，影响微生物对有机氮的矿化作用，土壤容重则表征土壤孔隙度，影响氮素迁移，同时也影响土壤通气性，这也将影响氮素的硝化作用[23]。XUE等[25]发现土壤全氮含量与有机碳含量呈显著正相关，与土壤容重呈显著负相关，笔者研究所得结论与之一致。同时笔者研究发现在剖面尺度上，土壤全氮含量与硝态氮含量呈显著正相关（r=0.64，P < 0.01），进一步表明大量施肥导致土壤全氮含量增加，土壤硝态氮含量也必将显著增加，因此控制施氮总量才是减少硝态氮淋溶的关键，同时还应减少对土壤的扰动，进而降低氮素淋溶损失。
4 结论在流域尺度上研究了亚热带典型红壤丘陵区稻田、林地和茶园在1 m深土壤剖面上铵态氮、硝态氮和全氮含量分布特性及其影响因素，得到以下结论：（1）稻田土壤剖面各层次全氮含量均显著高于林地和茶园，不同土地利用方式土壤铵态氮含量无显著差异。稻田土壤表层硝态氮含量最高，林地最低，而茶园在20 cm深度以下土壤硝态氮含量却显著高于稻田和林地。（2）有机碳含量、容重和土壤剖面深度是影响氮素剖面分布的重要因子，氮素含量与有机碳含量呈显著正相关，与容重和土壤剖面深度呈显著负相关；土壤剖面硝态氮含量与土壤全氮含量呈显著正相关。（3）稻田表层土壤硝态氮含量高将增加农田地表径流氮素流失，而茶园底层硝态氮含量高则给地下水污染带来较大风险。
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