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  生态与农村环境学报  2019, Vol. 35 Issue (5): 554-562   DOI: 10.19741/j.issn.1673-4831.2018.0051
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农田土壤氧化亚氮产生机制和相关模型研究进展
张亚捷 , 牛海山     
中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049
摘要:氧化亚氮(N2O)作为一种重要的温室气体,在大气中浓度不断上升,对环境的潜在破坏性也逐渐加强。农田土壤是N2O的重要产生源,其排放量约占全球N2O排放总量的70%。土壤中硝化、反硝化、硝化微生物反硝化和硝态氮异化还原成铵等作用是N2O生成的主要过程。在阐述土壤N2O产生机制的基础上,详述了预测农田土壤N2O排放模型如DNDC、WNMM、DAYCENT和Ecosys等机制过程模型模拟农田土壤N2O排放的机制及在相关研究中所取得的最新成果;并就农田土壤N2O排放模型的未来研究重点和方向进行探讨和展望,认为当前模型在机制和参数选择等方面仍有待改进并应更广泛地用于区域模拟。研究农田N2O产生机制并发展相应模型,对于预测、减少农田N2O排放,维护生态平衡等都具有十分重要的科学意义。
关键词氧化亚氮    农田土壤    产生机制    机制过程模型    
Research Development on Generation Mechanism and Related Models of N2O Emissions From Agricultural Soil
ZHANG Ya-jie , NIU Hai-shan     
College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Nitrous oxide (N2O)is one of the major greenhouse gasses. In atmosphere, the concentration of N2O is increasing sharply. Agricultural soil is a major source of N2O emissions, accounted for approximately 70% of total global anthropogenic emissions. Nitrification, denitrification, nitrifier denitrification and dissimilatory nitrate reduction to ammonium are the main N2O generation processes. Based on clarifying of the N2O generation mechanisms, the development and research status of the process-based mechanism models[including denitrification-decomposition (DNDC), water and nitrogen management model (WNMM), DAYCENT and ecosystem model (Ecosys)]for N2O emissions from agricultural soil were reviewed and summarized. Some key issues that should be paid more attention in the future studies on the N2O emission simulation for agricultural soils, including the model mechanism improvement, parameter adjustment and enhancement of the regional simulation ability. Research on the cropland N2O generation mechanism and related models is meaningful to predict and mitigate the N2O emissions and maintain the ecological balance.
Key words: nitrous oxide    agricultural soil    generation mechanism    mechanism process model    

氧化亚氮(N2O)作为重要的大气温室效应气体之一, 其在大气中浓度的不断增加将会导致气候变暖等全球性的环境问题[1-2]。与二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)等温室气体相比, N2O在大气中存留时间长, 达110~150 a, 且具有较强的增温潜势, 1分子N2O的潜在增温效应是1分子CO2的298倍[1-3]。N2O在大气中虽以痕量存在, 但在过去100 a中, 其对温室效应的贡献已达5%~10%。政府间气候变化专门委员会(IPCC)在最新报告中指出, 2011年人类活动造成的辐射强迫已达2.29 W·m-2, 其中N2O排放造成的辐射强迫为0.17 W·m-2; 大气中N2O体积分数也已升至0.324 μL·L-1, 为80万年以来最高值, 且以每年近0.3%的速率增长, 预计到2050年将达到0.35~0.40 μL·L-1[3-4]。由于N2O较强的增温效应在大气中所起的重要作用, N2O浓度变化必将对全球生态环境产生极大影响。在造成N2O浓度增加的众多来源中, 农田土壤是全球最主要的N2O排放源。当前全球农田土壤N2O的年均排放量(以氮计)高达6.4×1012 g, 约占全球N2O排放总量的25%[5-6]。因此, 在当今气候变化背景下, 研究农田土壤田土壤N2O排放已成为环境科学领域重要课题, 引起学者广泛关注。近年来国内外已有大量关于农田土壤N2O排放和相应模型发展的研究报道, 笔者将以此为基础综合评述农田土壤N2O产生机制及相关模型的发展, 以期深入了解农田土壤N2O排放机制, 并为发展相关模型提供理论依据。

1 农田土壤N2O主要产生机制

农田土壤是N2O的主要产生源。硝化作用(包括自养硝化和异养硝化)、反硝化作用(包括微生物自养反硝化、微生物异养反硝化和化学反硝化)、硝化细菌反硝化和硝态氮异化还原成铵作用等都能产生N2O。其中, 土壤微生物主导的以铵态氮(NH4+-N)为反应底物的硝化作用(主要指自养硝化)、以硝态氮(NH3--N)为反应底物的反硝化作用(主要指微生物异养反硝化)和硝化细菌反硝化作用是土壤N2O产生的最基本途径(图 1)。

图 1 N2O在土壤中的生成与转化[10-11] Fig. 1 Formation of N2O in soil as part of the soil nitrogen cycle

作为硝化作用的副产物和反硝化作用的中间产物, N2O在此过程中的产生量约占生物圈释放到大气中N2O总量的70%~90%[7-9]。硝酸盐异化还原成铵作用也伴有N2O的释放; 但在自然条件下, 此过程中N2O产生量基本可以忽略[10-11]

硝化作用指在好气条件下, 土壤中硝化微生物将NH4+-N、NH3或含氮有机化合物(RNH2)等氧化为硝酸盐的过程, 包括自养硝化作用和异养硝化作用, 自养硝化作用下微生物以CO2为碳源、以NH4+(或NH3)氧化释放的化学能为能源, 而异养硝化作用下微生物以有机碳为碳源和能源[11]。且与自养硝化作用不同, 异养硝化作用的底物既可以是无机氮也可以是有机氮。其中, 自养硝化过程为${\rm{N}}{{\rm{H}}_4}^ + \to {\rm{N}}{{\rm{H}}_2}{\rm{OH}} \to [{\rm{NOH}}] \to {\rm{N}}{{\rm{O}}_2}^ - \to {\rm{N}}{{\rm{O}}_3}^ - $。而异养硝化过程包括:(1)以无机氮为反应底物: ${\rm{N}}{{\rm{H}}_4}^ + \to {\rm{N}}{{\rm{H}}_2}{\rm{OH}} \to [{\rm{NOH}}] \to {\rm{N}}{{\rm{O}}_2}^ - \to {\rm{N}}{{\rm{O}}_3}^ - $; (2)以有机氮为反应底物: $ {\rm{RN}}{{\rm{H}}_2} \to {\rm{RNHOH}} \to {\rm{RNO}} \to {\rm{RN}}{{\rm{O}}_2} \to {\rm{N}}{{\rm{O}}_3}^ - $ [11-13]。通常条件下, 异养硝化过程产生N2O仅占土壤N2O总排放量的很小部分, 仅在特定环境条件下(如低pH值、高氧气含量和高有机碳含量等), 异养硝化过程会产生大量N2O[11]。硝化过程主要产物为NH2-和NH3-, 同时伴有微量N2O、NO等含氮气体。

反硝化作用指在厌氧条件下, NH3-或NH2-被还原为气态氮(N2、NO和N2O)的过程: $ {\rm{N}}{{\rm{O}}_3}^ - \to {\rm{N}}{{\rm{O}}_2}^ - \to {\rm{NO}} \to {{\rm{N}}_2}{\rm{O}} \to {{\rm{N}}_2}$, 可分为生物反硝化和化学反硝化2类。在微生物作用下的生物反硝化作用又可根据反应所需能源的不同分为异养反硝化和自养反硝化2类[11]。其中, 异养反硝化是微生物利用NH3-作为电子受体氧化有机化合物获得能量的过程; 而自养反硝化则是微生物利用NH3-作为电子受体氧化无机化合物如S2-、Fe2+和Cu2+等的过程[11-13]。异养反硝化是比自养反硝化更重要的产生N2O的途径。化学反硝化则指NH2-自身的化学分解或与其他物质的化学反应作用, 反应主要受NH2-积累、土壤pH、有机质含量和还原态金属离子浓度等因素影响, 产物主要为NOx、N2O和N2。化学反硝化通常只在酸性或酸化土壤中才被认作是N2O的一个重要产生源[11]。一般而言, 反硝化作用的最终产物是N2, 但反硝化细菌会因为缺少某些相关还原酶而只能完成反硝化过程中的某些步骤, 因而在反硝化过程中常伴有N2O的产生, 产生的N2O总量远远多于硝化过程[12]。尽管反硝化过程是一个还原过程, 但在结构良好的好气土壤中, 反硝化作用依然可以发生[14]

在硝态氮异化还原过程中, 除以气态氮化物为主要产物的反硝化作用外, 还有以NH4+为终产物的硝态氮异化还原成铵(dissimilatory nitrate reduction to ammonium, DNRA)作用。DNRA作用生成N2O排放量占施氮量的1%~8%[10]。仅在某些特定条件下(如高pH值、高C/N比和厌氧环境), 硝态氮异化还原成铵作用会在土壤氮素转化过程中起较重要作用[11]

硝化微生物反硝化作用同样也是N2O产生的主要机制之一, 指在低氧条件下仅在硝化微生物驱动下, NH2-被还原为N2O或N2的过程。该过程分为2个阶段:第1阶段是将NH4+(NH3)氧化成NH2-, 第2阶段是将NH2-还原为NO、N2O或N2; 整个过程中没有NH3-生成, 且仅由氨氧化细菌这类微生物参与[11-12]。高NH4+-N(或NH3)含量、低有机碳和O2含量以及低pH值环境更有利于硝化细菌进行反硝化。

2 预测农田土壤N2O排放的机制过程模型

在农业生态系统中, 土壤N2O等温室气体的产生是一个复杂的过程。在气候、土壤、现行耕作制度和农业管理措施等诸多条件下, 任何因子的细小变化都可能改变土壤N2O产生及排放。由于这些因子存在地域差异, 因此, 建立一个受气候、土壤和农业管理措施综合影响的农田温室气体排放模型尤为重要。在明确农田土壤N2O排放机制的基础上, 根据模型建立方法的不同, 可将N2O排放模型分为经验统计模型和机制过程模型2类[15-16]。其中, 机制过程模型是以土壤N2O产生机制为基础, 认为N2O的排放主要来源于以土壤NH3--N和NH4+-N含量为基础、受控于O2含量和水分状况等因素的硝化和反硝化作用[15-16]。气候、土壤、作物和农业等因子通过相互作用影响土壤硝化和反硝化作用, 继而得到用数学公式表达的相关物理、化学和生物过程中的氮循环过程, 以此模拟土壤N2O排放。机制过程模型的模拟过程复杂, 所需参数较多, 用于点位模拟时准确度较高; 用于区域模拟时, 可探索不同土地利用方式和管理方式对温室气体排放的影响, 继而因地制宜地制定合理高效的减排措施[17-21]

当前, 用来估算农田土壤N2O排放并得到广泛应用的机制过程模型主要包括DNDC(denitrification⁃decomposition)、WNMM(water and nitrogen management model)、DAYCENT和Ecosys(ecosystem model)模型等。各模型的氮循环过程类似, 但侧重点不同, 使得各模型N2O占硝化反应的比例、反硝化N2O/N2或N2O/NO/N2的产生来源、硝化和反硝化作用临界状态的O2含量和水分状况等一些基本参数设定有所不同, 这也使得各模型N2O排放量模拟结果不同, 应用和适用范围也各异[17](表 1[15, 17, 22-31])。当前国外对于机制过程模型的研究较多, 我国尚没有自主开发的机制过程模型。

表 1 预测农田土壤N2O排放的机制过程模型简介 Table 1 Introduction of major N2O simulation models at the field scale
2.1 DAYCENT模型

DAYCENT模型是Century模型的衍生模型, 所含子模块包括作物生长模块, 作物残留和土壤有机质分解模块, 土壤含水量和温度模块, 痕量气体模块等, 主要输入参数包括每日天气变化、土壤属性以及当前和历史土地利用方式等, 可用于模拟土壤-大气-植物碳氮循环相关的主要过程, 包括作物生长、水分运移、热量流动、有机碳分解、氮素矿化和固定作用、硝化作用和反硝化作用以及甲烷氧化作用等[22](图 2)。

图 2 DAYCENT模型中的碳氮收支平衡[23-24] Fig. 2 The balance of carbon andnitrogen in DAYCENT model

DAYCENT模型可用于模拟各种自然生态系统和人为管理下的农业系统中N2O排放等, 在世界范围内尤其是欧美一些国家得到广泛应用, 被用于预测不同土地利用方式或管理措施下农田N2O排放, 取得了较好的模拟效果[32-34]

我国学者应用DAYCENT模型的研究相对较少。有研究探讨了DAYCENT模型用于预测农田系统不同管理模式下的温室气体减排潜力, 并对不同管理模式下旱作农业系统和稻作系统的产量和温室气体排放量进行模拟[35]。CHENG等[36]则采用国内350处农田实验数据以验证DAYCENT模型并预测中国农田生态系统在不同土地管理模式下的温室气体减排潜力, 结果表明, 降低土壤有机质含量、控制氮肥施用和减少翻耕次数可大幅减少雨养农业生态系统下温室气体排放量。

2.2 Ecosys模型

Ecosys模型由加拿大阿尔伯达大学的GRANT等人开发, 可用来模拟不同陆地生态系统下的生态行为, 是一个较复杂的数学模型[37]。该模型包括7个子模型, 主要用以模拟水、热、碳、氧和氮等在土壤-大气-植物界面下的迁移转化过程, 在模拟过程中同时兼顾土壤管理措施对这些过程的影响[38]。该模型需输入参数较多, 主要有气候、土壤层、土壤属性、详细的作物信息和管理措施(施肥、耕作、灌溉、播种和收获)等。

Ecosys模型结构复杂, 模拟过程繁琐, 模拟时间尺度从1 s到100 a, 模拟空间尺度从1 mm到1 km, 适用范围广, 结果也较准确[39-40]。但由于Ecosys模型主要为微生物数学模型, 模拟过程所需参数较多, 因此该模型应用受到诸多条件限制, 目前仅在加拿大等国家应用较多, 多用于模拟在不同空间尺度上施肥农田N2O排放[41-42]。当前, 我国尚未开展有关Ecosys模型的研究。

2.3 WNMM模型

WNMM模型即农业水氮管理模型, 由澳大利亚墨尔本大学Li Yong与中国科学院南京土壤研究所张佳宝等人共同开发, 用于模拟不同农业管理模式下(灌溉、耕作和施肥等)水分迁移、溶质运动、作物生长和碳氮循环等过程[28, 43](图 3)。WNMM模型适用于干旱半干旱气候条件下的旱地作物开发, 结构较为简单, 所需输入参数较少, 着重于水肥管理措施对温室气体排放的影响, 主要应用于澳大利亚和中国等国家[15, 44]

图 3 WNMM模型在农田系统中的氮循环示意[44] Fig. 3 Diagram of nitrogen cycling in soil-crop system in WNMM

WNMM模型在国际和国内的应用多集中在不同气候条件及农业管理措施下的农田N2O等温室气体排放及作物产量的相关研究上, 且均取得了较好的模型拟合结果[15]。LI等[45-46]在澳大利亚西部雨养麦田中应用WNMM模型研究了不同氮肥施用所引发的N2O排放变化, 并提出了适用于当地农业生产的N2O减排措施。在国内相关研究中, WNMM模型被用于模拟青藏高原陆地生态系统N2O排放总量, 发现硝化作用造成了绝大部分N2O排放损失[47]。在发展了新的含氮气体排放子模型后, WNMM还可用于模拟中国亚热带茶田N2O排放损失, 发现反硝化作用为主要N2O排放来源[48]

2.4 DNDC模型

DNDC模型由美国新罕布什尔州大学陆地海洋空间研究中心李长生等人研发, 最初被用来模拟美国农业土壤N2O排放。模型输入参数主要包括气象条件、土壤属性、植被和农田管理措施等4个方面。在研发初期, DNDC模型包括土壤气候过程子模型、有机质分解过程子模型和反硝化作用子模型3个子模型, 并对植物生长过程子模型和土地管理利用方式进行解释[31]。随后, DNDC模型增加了利用土壤氧化还原电位模拟发酵过程的子模型并进一步修正了N2O等气体排放的模拟过程等, 逐渐发展为现在的DNDC模型[49](图 4)。

图 4 DNDC模型结构[18] Fig. 4 Structure of DNDC model

DNDC模型在模拟N2O排放方面的应用非常广泛。各国研究者应用DNDC模型模拟不同作物管理模式下农业土壤N2O等温室气体排放, 取得了较好拟合效果, 并发现N2O排放对施肥时机、施肥频率、肥料类型、施肥方式和使用硝化抑制剂(或脲酶抑制剂)等因素都非常敏感[50-51]。我国学者也应用DNDC模型做了大量相关工作。起初, DNDC模型被应用于贵州省农业土壤N2O排放研究中, 初步论述了我国亚热带旱田生态系统N2O排放特征及影响因素, 揭示并讨论了施肥和耕作措施变化等对该地区农业土壤N2O排放量的潜在影响[52]。近些年, 关于DNDC模型的研究重点则逐渐集中在不同研究区农业生态系统下N2O等温室气体的排放机制和减排措施, 发现合理的水肥管理系统能有效减少N2O排放; DNDC模型还被广泛应用于碳氮循环模拟研究中, 拟合效果均较理想[53-54]

适用于中国特有农业生态系统的China-DNDC也在不断发展中。China-DNDC修改土壤水氮运移过程的缺省参数, 引入地表径流曲线和修正的通用土壤流失方程来控制和模拟地表径流, 还加入有关薄膜覆盖管理模式的参数化模块, 并补充种养结合的相关子模型。这些改动提升了模型在中国主要农业生态系统及生产管理模式下的应用能力, 并取得了理想的模拟效果[55-56]。与其他模型相比, DNDC模型适用环境范围广(旱地和水田等), 模拟过程明确, 模拟效果好, 便于改造成适用于其他各种用途的综合模型; 且在利用GIS技术进行区域N2O排放模拟时, DNDC模型优势更明显[18, 57-58]

3 结论与展望

近年来大气中N2O浓度呈不断上升趋势, 其引发的环境问题已成为当今重要的全球性课题。N2O主要来源于土壤尤其是农田土壤。随着土壤N2O产生机制研究的不断深入, 影响农田土壤N2O排放的相关模型研究也在发展, 研究广度和深度在不断加强。机制过程模型可有效模拟陆地生化循环中的碳氮时空动态; 但不同模型有着不同的物理生化过程, 这也使各模型模拟N2O等温室气体排放过程时表现出一定差异。在实际应用中, 使用者应根据研究目的和数据可用性来选择模型。针对当前研究现状, 还应加强以下几方面的探索:

在N2O产生机制研究方面, 应更多采用新的工具和技术(如同位素技术、宏基因组学等), 加强土壤微环境碳氮循环机制与微生物群落参与的N2O产生与消耗过程的研究, 尤其应加强硝化细菌反硝化和硝态氮异化还原成铵过程的相关研究[10-11, 59]

在模型开发和应用相关研究上, 应重视以下方面:(1)模型模拟N2O排放机制研究中, 普遍只考虑硝化和反硝化作用对N2O排放的贡献; 对硝化细菌反硝化和硝态氮异化还原成铵过程的模拟研究工作应继续深入开展。(2)作物修剪、病虫害发生和杂草生长等影响农作物生长并作用于土壤N2O排放的相关模块仍有待开发和改进。(3)模型中有关农田管理措施的描述应更详尽, 这将有助于探索更有效的土壤N2O减排措施(如施用控释肥料, 肥料深施或混施, 应用滴灌等节水灌溉技术, 应用秸秆还田和秸秆覆盖技术以及使用硝化抑制剂等)[5, 8, 60-61]。(4)在中国, 还应加强其他N2O排放模拟模型(或模拟N2O排放的作物模型)相关研究, 如NOE(the algorithm of nitrous oxide emission)、NGAS、Expert-N、NLOSS、STICS(simulateur multidiscplinaire pour les cultures standard)和DSSAT(decision support system for agrotechnology transfer)等模型[62-67]。与N2O排放相关的以上模型的对比研究可参见文献[68-69]。在对这些模型的研究基础上, 可更多采用多模型结合的方法估算农田土壤N2O排放, 以提高预测的可靠性与准确性[70-71]。(5)在未来研究中, 可用模型估算区域、国家乃至全球农田土壤N2O排放总量, 进一步研究不同气候条件、土壤条件和农田管理措施等对农田土壤N2O排放的影响, 这将有助于决策者制定更加合理有效的温室气体减排措施, 维持农业稳定发展[1, 72-73]

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