臭氧是大气中重要的微量气体之一，是大气的重要组成部分[1]，约90%的臭氧主要分布在高度为10~50 km的平流层，其余10%分布在对流层[2]。臭氧对波长为0.2~0.29 μm的太阳紫外辐射具有强烈的吸收作用，从而能够阻挡过强的紫外辐射到达地面；另外，大气中的臭氧也能够影响碳、氮、氢等物质循环[3]。但在近地面臭氧是一种有害的污染气体，会对人类和动物的呼吸系统以及植物产生一定损害。随着工业发展和人类活动加剧，大气臭氧层遭到严重破坏，导致地面太阳紫外线辐射和温室效应加强。所以臭氧作为重要的大气污染物和促进气候变化的重要因子，其总量和时空分布变化直接影响人类生存环境，其引发的负面环境效应已经引起全球高度关注[4]。
随着空间遥感技术的发展, 卫星遥感为全球及不同区域尺度的臭氧监测提供了技术手段，并且星载紫外臭氧探测技术已经逐渐成为臭氧探测的主要方式。目前，用来监测臭氧的轨道卫星传感器设备主要包括OMI、GOME-2、TOU以及OMPS[5]。这些传感器可以监测全球尺度范围内的臭氧变化, 为臭氧研究提供更加丰富、精确的数据源。通过解译的卫星遥感数据，国内外研究者对臭氧进行了一系列研究。HONG等[6]对东亚大城市首次用OMI-DOAS监测仪测得的臭氧柱总量与地面监测数据进行对比，表明TOCs-OMI(指臭氧监测仪监测到的臭氧总量数据)低值主要出现在夏季；KAR等[7]研究了OMI对城市地区臭氧污染的敏感性，认为由于受地表反射率的影响，越接近地表，监测仪能够监测到的臭氧敏感度越低。国内对臭氧监测研究以地面为主，近年来利用卫星遥感的研究有所增加，大、中、小区域尺度均有涉及。白开旭[8]利用DHR模型模拟了全球大气臭氧总量的变化趋势，分析了其对区域气候的影响机制; 张艳等[9]利用3种遥感臭氧监测仪器的臭氧总量数据研究了1979—2014年全球及关键地区的臭氧总量及变化情况，得出臭氧总量分布在中高纬地区具有很强的不均匀性，青藏高原的臭氧形成机制原因很复杂等结论；杜君平等[10]也利用OMI数据分析了中国对流层臭氧的时空分布以及季节变化规律，总结出中国臭氧总量的变化特征为北高南低、东高西低；程麟钧等[11]分析了京津冀地区近2 a的臭氧时空分布及污染趋势变化。总体来看，国内臭氧研究主要集中在经济发达地区和环境本底区，对大尺度区域使用遥感技术手段的研究较少，尤其对于宁夏地区大区域长时间段的臭氧时空分布以及臭氧来源的特殊性研究鲜见报道。为了解宁夏地区近10 a大气臭氧变化情况，基于OMI数据产品提取2006—2016年宁夏地区的臭氧柱浓度，对其时空分布特征以及影响宁夏地区臭氧分布的因素进行探讨。
1 研究区概况宁夏地处中国西北地区, 地理位置为35°14′~39°23′ N，104°17′~107°39′ E。区域轮廓呈“十”字型，东西相距250 km, 南北相距456 km，区域总面积为6.64万km2。宁夏东邻陕西省，西部、北部与内蒙古相接，南部与甘肃省相嵌。宁夏下辖5个地级市，分别是银川市、石嘴山市、吴忠市、中卫市和固原市。
宁夏地处东部季风区与西北干旱区的交汇地带，大陆性气候特征显著，主要特点是日照充足、太阳辐射强；干旱少雨；年、日温差较大。年均气温在5.1~9.6 ℃之间，呈北高南低分布趋势，年均降水量在179~800 mm之间，北少南多。降水季节分配很不均匀，主要集中在夏季。整个区域水热条件差异很大，呈南寒北暖、南湿北干分布特点。该地区地表形态复杂多样，地势南高北低, 自北向南依次为贺兰山地、宁夏平原、鄂尔多斯高原、黄土高原以及六盘山地。
2 数据来源与方法 2.1 数据来源臭氧数据和NO2数据均来源于搭载在EOS-Aura卫星上的OMI传感器测得数据。Aura是由多个国家的航空航天局共同研制的近极地、太阳同步轨道科学探测卫星，轨道高度为705 km, 搭载包括OMI在内的4个对地观测仪。臭氧层监测仪(ozone monitoring instrument, OMI)由荷兰和芬兰共同研制。OMI传感器工作原理是通过观测地球大气和地球表面的后向散射辐射来获取信息[12]，其可通过的波长范围在270~500 nm之间，波谱分辨率为0.5 nm，轨道扫描宽度为2 600 km，空间分辨率为13 km×24 km，全球扫描仅需1 d[6]; 数据包括Level-0、Level-1、Level-2、Level-3共4个处理等级, 可以测量臭氧、HCHO、NO2、SO2柱浓度和廓线以及气溶胶、云、表面紫外辐射等多种数据[13]。可利用臭氧在331.2和317.5 nm波段处的强吸收特性来进行臭氧反演[14]。
大气NO2柱浓度数据来自OMI二级产品OMNO2。大气臭氧柱浓度数据为2006—2016年的L2_V003数据产品，该产品名称为OMTO3.003，是由比利时太空高层大气研究所(BIRA-IASB)反演并发布在NASA官网上的GES DISC，数据的平均精度优于1%，与其他数据产品相比，该产品数据对太阳天顶角度和纬度的依赖性不明显[15]。
2.2 数据处理方法选取2006—2016年每日OMI臭氧数据产品和2014年NO2数据产品，以研究区时间、经纬度和云量为条件，提取出每日臭氧垂直柱浓度值。由于像元质量的主要影响因素是云量，云量的存在会降低云层下柱量值的准确性，所以对研究区采用阈值为0.2的云层参数进行像元过滤[16]。考虑到研究区边界插值精度，提取时将边界经纬度分别扩大0.5°，这些过程均通过VISAN软件完成。将提取到的数据运用HDFView软件转换为更具空间分析价值的shapfile格式, 再运用ArcGIS软件对每日点数据进行克里金插值、裁剪以及月、季、年度平均值计算。根据最终结果绘制年均、季均和月均柱浓度图，分析研究区臭氧柱浓度值的时间和空间分布特征。
3 结果与分析 3.1 臭氧柱浓度月变化为了研究臭氧柱时间变化特征，绘制宁夏地区2006—2016年共计132个月的臭氧柱浓度月均值变化趋势图。如图 1所示，11 a间宁夏地区臭氧柱浓度月均值呈现周期性变化，每年最高值均出现在3—5月，最低值基本出现在8—10月，季节性变化特征为最高值出现在春季，最低值出现在夏末秋初。11 a中最大值出现在2010年3月，柱浓度值为375.02 DU；最小值出现在2016年12月，柱浓度值为230.21 DU。总体来看，2010年以前臭氧柱浓度月均值呈缓慢上升趋势，2010年以后臭氧柱浓度月均值逐年降低。
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图 1 2006—2016年宁夏臭氧垂直柱浓度月均值变化趋势 Fig. 1 Monthly average O3 vertical column density change of Ningxia during 2006-2016 |
为便于比较和研究，将臭氧月均垂直柱分为6个等级，< 230、230~260、＞260~290、＞290~320、＞320~350、＞350~380 DU分别为1~6级。由于各年内月均臭氧柱浓度值具有一定的相似性，以2015年月均臭氧柱浓度分布情况为代表进行分析(图 2)。由图 2可见，月均臭氧柱浓度最高值主要分布在固原市，与其相邻的中卫市及吴忠市东部地区部分月份臭氧柱浓度值也较高。2015年，1—5月整个研究区浓度值最高，大部分区域浓度值都在3级以上；6—8月整个研究区浓度值相对较低，低值区主要分布在银川市及吴忠市西部地区, 高值区主要分布在石嘴山市和吴忠市东部地区；9—10月臭氧柱浓度又有所升高，高浓度区域主要分布在固原市、中卫市南部地区及吴忠市东部地区；11—12月整个区域臭氧柱浓度又较低，其中11月为2015年月均臭氧柱浓度值最小月份。
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图 2 2015年宁夏臭氧月均垂直柱浓度分布 Fig. 2 Monthly average O3 vertical column density distributions of Ningxia in 2015 |
2006—2016年宁夏地区臭氧垂直柱浓度季节变化特征见图 3。从图 3可见，11 a来四季(3—5月春季，6—8月夏季，9—11月秋季，12—次年2月冬季)臭氧柱浓度值表现为春季(325.61 DU)>冬季(290.92 DU)>夏季(268.19 DU)>秋季(265.61 DU)。陈希[17]研究表明，中、高纬度地区的北半球3—4月和南半球9—10月臭氧浓度最高；张莹等[18]研究表明，冬春季中国臭氧总量高于夏秋季，中国臭氧总量在春季最高，秋季最低，笔者的研究结论与之相符。四季臭氧柱浓度变化趋势基本同步，四季臭氧柱浓度最大值均出现在2010年，春、夏、秋、冬季分别为368.23、345.35、323.2和338.76 DU。2010年之前四季臭氧柱浓度值一直呈波动上升趋势，2010年之后四季臭氧柱浓度值呈同步下降趋势，其中春季下降相对缓慢。
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图 3 2006—2016年宁夏臭氧垂直柱浓度季节变化特征 Fig. 3 Seasonal average O3 vertical column density changes of Ningxia during 2006-2016 |
图 4为2006—2016年宁夏地区臭氧柱浓度季均值分布情况，共分为5级(1级218~248 DU、2级>248~278 DU、3级>278~308 DU、4级>308~338 DU、5级>338~368 DU)。
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图 4 2015年宁夏臭氧季均垂直柱浓度分布 Fig. 4 Seasonal average O3 vertical column density distributions of Ningxia in 2015 |
由图 4可见，春季时臭氧柱浓度值最高，石嘴山市区域处于1级，固原市、中卫市绝大部分区域处于5级，其余区域臭氧柱浓度为2~3级；夏季全境臭氧柱浓度值处于次高，固原市为5级，中卫市和吴忠市部分区域为4级，其他区域为1~2级；秋季时臭氧柱浓度稍有降低，相比于春季，1~2级臭氧浓度值区域扩大，4~5级臭氧浓度值区域减小；冬季臭氧低值区范围进一步扩大, 1~2级臭氧浓度值区域明显扩大，且南部臭氧浓度值明显小于北部, 5级区域范围缩小至中卫市西部小部分区域。整个区域的东、西地区浓度相对较高。一般来说，臭氧浓度易受高温、日照等气候条件影响，所以臭氧高值应出现在夏季。然而，春季北半球中纬度地区大气臭氧浓度值出现高峰这一现象很普遍，对于春季出现高峰的原因各地原因不尽相同且尚有争议，但基本观点是由大气输送以及NOx、VOCs等前体物在春季的光化学反应造成的[19]。
3.3 臭氧柱浓度年际变化由图 5可见，2006—2016年臭氧柱浓度变化较缓。11 a间臭氧柱浓度呈先上升后下降的变化趋势，臭氧柱浓度最高值出现在2010年，为343.87 DU。杜君平等[10]研究也表明，中国年均臭氧总量极大值出现在2010年，全国臭氧总量为310 DU。
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图 5 2006—2016年宁夏臭氧垂直柱浓度年均值变化趋势 Fig. 5 Annual average O3 vertical column density changes of Ningxia during 2006-2016 |
究其原因，ZIEMKE等[20]分析认为，2010年俄罗斯西部卫星出现长波辐射(OLR)异常增高、对流层变暖的现象，表明2010年俄罗斯西部野火事件与2010年异常升温、该地区持续的沉降和反气旋循环活动有关。而气象变化异常是对流层臭氧增加的主要驱动力，所以这也应该是全国及该研究区2010年臭氧柱浓度明显高于其他年份的原因之一。研究区臭氧柱浓度最低值出现在2016年，为287.57 DU。2010年之前，臭氧柱浓度增长缓慢，年均增长率为2.95%；2010年之后，臭氧柱浓度缓慢降低，年均减少率为3.2%。
图 6为2006—2016年宁夏地区臭氧垂直柱浓度年均值时空分布变化情况，共分为5个浓度等级(260~280、>280~300、>300~320、>320~340、>340~360 DU分别为1~5级)。从图 6可以看出，11 a间，研究区臭氧柱浓度空间分布变化特征为由北多南少向南多北少变化，由东多西少向西多东少变化。可以看出，2011年之前臭氧柱浓度高值区一直分布在北部，即石嘴山、银川及吴忠市的北部地区；2011—2012年臭氧柱浓度高值区向研究区南部和西部地区迁移；2012年以后，臭氧柱浓度高值区分布在西部和南部地区，即中卫市西部和固原市等地。
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图 6 2006—2016年宁夏臭氧年均垂直柱浓度分布 Fig. 6 Annual average O3 vertical column density distributions of Ningxia during 2006-2016 |
平流层的臭氧一般是由光化学反应生成或对流层臭氧动力输送得到，来源比较简单。对流层的臭氧来源一般分为人为源和自然源，比较复杂。目前认为自然源最主要的来源有由平流层输入和光化学反应生成以及由植物直接排放，不过这部分的来源很少。而人为源的来源主要有汽车尾气、石油化工类的工业污染排放、燃煤电厂的烟羽、生物质燃烧等。近年来，研究者认为导致臭氧柱浓度上升的原因中人为因素占主导地位。如崔继菊[21]和李霄阳等[22]认为近地层的臭氧主要由大量人为源和少量天然源排放的前体物污染物NOx、CO和多种挥发性有机物经光化学反应产生。而该研究中的大气臭氧柱总量变化主要受大气动力影响所致，人为源的作用相对较小。
4.1 气象条件对臭氧柱浓度的影响 4.1.1 风向对臭氧柱浓度影响风力和风向会直接影响污染物浓度的扩散速度和扩散方向。由图 7可知，宁夏各市全年主导风向均为北风。银川市、固原市次主导风向为南风、东南风；石嘴山市次主导风向为南风、西风；吴忠市次主导风向为南风、东北风；中卫市次主导风向为南风、东风。根据宁夏风向频率图，受大气输送影响，污染物由北向南输送转移。加之南部地区多山地、高原阻挡，山地地形不利于气流交换，容易累积污染物[23]。这也是导致固原、中卫附近臭氧柱浓度相对较高的原因。
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图中数据表示某一风向的频率。 图 7 2006—2016年宁夏地区各市3级以上风向玫瑰图 Fig. 7 Frequency diagram of wind direction of cities in Ningxia |
从理论上说一般在高温、强日照条件下易发生一系列光化学反应生成臭氧。研究区属于温带大陆性气候区，降水主要集中在夏季，对臭氧及其前体物有较强的清理作用。同时雨天时云层较厚，太阳辐射较弱，不利于光化学反应的进行[24]。对银川11 a间月均臭氧柱浓度与月均降水量进行相关性分析，发现两者为负相关关系，决定系数R2为0.543，说明降水不利于光化学反应，这也是研究区夏季臭氧浓度较低的原因之一。
4.2 人为因素对臭氧柱浓度的影响对研究区2006—2016年臭氧柱浓度值与人口、工业总产值、煤炭消耗总量进行相关性分析，结果表明相关系数均不高，分别为0.074、-0.01、0.015，可见这几项人为因素对宁夏臭氧浓度影响很小。
除此以外，机动车尾气排放是NOx的来源之一，而机动车保有量是影响尾气排放量的重要因素。在城市地区，汽车尾气产生的NO、NO2及VOCs气体环境浓度都能够影响环境中的臭氧浓度[25]。汽车尾气直接排入大气，尾气产生的大量NOx经过光化学反应消耗转化为臭氧。所以机动车保有量对臭氧柱浓度有直接影响。
以2014年宁夏大气臭氧柱浓度月均值与大气NO2柱浓度月均值进行相关性分析，发现两者为负相关关系，决定系数R2为0.683。这与刘芷君等[26]分析得出的长三角地区NO2与臭氧年均浓度呈负相关的结果相符。
综上所述，研究区大气臭氧柱浓度值与人口数、工业总产值、煤炭消耗量相关性不大，说明臭氧柱来源受这几项人为因素影响较小。再者，该研究是通过遥感手段对整个大气臭氧柱开展研究，不涉及近地面臭氧监测，这也是受人为因素影响较小的一个重要原因。而研究区大气臭氧柱浓度值与大气NO2柱浓度呈显著负相关，说明臭氧柱来源受NOx等前体物的光化学反应作用影响较大。在气象要素方面，臭氧柱浓度和降水量呈负相关，而研究区属于大陆性气候区，降水集中在夏季，导致夏季臭氧柱浓度较低。该研究结果的特殊性在于研究区臭氧柱浓度受大气传输作用影响显著，宁夏常年主导风向为北风，因此，主导风向北风的大气传输作用加上南部地形不利于气体交换，导致南部地区臭氧柱浓度相对较高。
5 结论(1) 时间尺度上，2006—2016年宁夏地区臭氧浓度总量年际变化呈单峰型，其值先增大后减小，在2010达最大值。季节变化特征为每年最高值出现在3—5月，11 a中臭氧柱浓度最大值出现在2010年3月，每年最低值出现在8—10月，11 a中臭氧柱浓度最小值出现在2016年12月。四季臭氧柱浓度值大小表现为春季最高，冬季次之，秋季最低，且四季的年际变化趋势基本保持一致。
(2) 空间尺度上，2006—2016年宁夏地区臭氧柱浓度呈现北多南少向南多北少变化以及东多西少向西多东少变化的趋势。以2011—2012年为过渡，2011年之前臭氧柱浓度值高值区一直分布在北部，且臭氧浓度分级增加，2012年起臭氧柱浓度高值区向南部和西部地区迁移。
(3) 宁夏地区大气臭氧总量的时空分布特点与其自然因素(包括地理位置、气象等)有关，也与研究区的人为活动如机动车、工业布局调整等变化有密切关联。
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