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  生态与农村环境学报  2019, Vol. 35 Issue (11): 1490-1496   DOI: 10.19741/j.issn.1673-4831.2018.0855
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石河子市饮用水中卤乙酸污染水平及健康风险评估
蔡婧 1, 童延斌 1, 鲁建江 1, 马武威 1, 常启刚 1,2    
1. 石河子大学化学化工学院/新疆兵团化工绿色过程重点实验室, 新疆石河子 832000;
2. 高级工程和环境服务公司, 北达科他州 大福克斯 ND58201
摘要:为评价石河子市生活饮用水中卤乙酸(HAAs)对人体健康产生的潜在危害,采用气相色谱仪-微池电子捕获检测器(GC-μECD)法对石河子市某水厂原水、出厂水和管网水卤乙酸浓度进行检测,分析不同工艺和季节出水中卤乙酸浓度变化,并对饮水暴露途径所引起的健康风险做出评价。结果表明石河子市某水厂出水中一氯乙酸、二氯乙酸、一溴乙酸、二溴乙酸、三溴乙酸、一溴二氯乙酸、二溴一氯乙酸和溴氯乙酸平均质量浓度分别为ND、0.21、0.45、5.90、2.00、1.10、4.50和1.50 μg·L-1。二氯乙酸浓度未超过GB 5479-2006《生活饮用水卫生标准》。夏季HAAs浓度相对较高,温度与HAAs浓度呈正相关,pH与HAAs浓度呈负相关。石河子市饮用水中HAAs不会对人体健康造成潜在危害。
关键词消毒副产物    一氯乙酸    二氯乙酸    健康风险    
Risk Assessment and Pollution Level of Haloacetic Acid in Drinking Water in Shihezi City
CAI Jing 1, TONG Yan-bin 1, LU Jian-jiang 1, MA Wu-wei 1, CHANG Qi-gang 1,2    
1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Shihezi University/Key Laboratory for Green Processing of Chemical Engineering of Xinjiang Production and Construction Corps, Shihezi 832000, China;
2. Advanced Engineering and Environmental Services Inc., Grand Forks ND58201, USA
Abstract: This study aimed to evaluate the potential hazard of haloacetic acid in drinking water of Shihezi City to human health. From July 2017 to June 2018, the raw water, finish water, and pipe network water of a water plant in Shihezi City were sampled. GC-μECD detection and analysis were used to measure the concentration of haloacetic acid. Changes in the concentration of haloacetic acid in different processes and season effluents were analyzed. The health risks of drinking water exposure were also evaluated. Results show that the average concentrations of monochloroacetic acid, dichloroacetic acid, monobromoacetic acid, dibromoacetic acid, tribromoacetic acid, bromodichloroacetic acid, chlorodibromochloroacetic acid, and bromochloroacetic acid in the finish water of a water plant in Shihezi City were ND, 0.21, 0.45, 5.90, 2.00, 1.10, 4.50, and 1.50 μg·L-1, respectively. The concentrations of DCAA did not exceed the requirement of GB 5749-2006. HAAs were relatively high in summer, temperature was positively correlated with HAAs, and pH was negatively correlated with HAA concentration. The concentration of HAAs in drinking water in Shihezi does not cause potential harm to human health.
Key words: haloacetic acid    monochloroacetic acid    dichloroacetic acid    health risk    

石河子是新疆第1座军垦城市, 多年来一直采用液氯作为饮用水主要消毒剂。而卤乙酸(haloacetic acids, HAAs)作为一类典型的卤代消毒剂产物, 具有高沸点、难挥发、致畸、致突变和致癌性特点, 其毒性占饮用水消毒副产物(disinfection by-products, DBPs)总致癌风险的91.9%[1]。国内外学者对不同地区饮用水中卤乙酸浓度开展了大量研究, 蔡广强等[2]发现南方某市4个水厂出厂水中HAAs浓度范围为ND~9.9 μg·L-1, 浓度水平较低。李爽等[3]报道了北京市5家水厂配水管网中HAAs浓度范围为0.72~27 μg·L-1。HAMMAMI等[4]发现突尼斯北部港市比塞大供水厂中二氯乙酸(DCAA)质量浓度为2.76~23.19 μg·L-1, 三氯乙酸质量浓度为3.9~26.25 μg·L-1。ZHANG等[5]对英国3个供水厂水质进行调查发现, HAAs平均质量浓度为21.3 μg·L-1, 其中地下水源HAAs质量浓度最低, 为0.6 μg·L-1。HAAs可通过摄入、呼吸和皮肤接触等暴露途径[6]进入人体, 进而影响人体健康。因此, 关注石河子市自来水厂中HAAs的变化规律及对当地居民的健康风险具有重要意义。

为了解石河子市饮用水系统中HAAs的实际状况, 于2017年7月—2018年6月, 对石河子市某水厂原水、出厂水和管网水中一氯乙酸(MCAA)、二氯乙酸(DCAA)、一溴乙酸(MBAA)、二溴乙酸(DBAA)、溴氯乙酸(BCAA)、一氯二溴乙酸(CDBAA)、二氯一溴乙酸(BDCAA)和三溴乙酸(TBAA)8种HAAs浓度变化进行检测分析, 并探究HAAs浓度与温度、245 nm波长处的紫外吸光度(UV254)和pH的关系, 对研究区饮用水HAAs暴露途径所引起的健康风险做出评价。

1 材料与方法 1.1 试验材料与主要仪器设备 1.1.1 试验材料

一氯乙酸、二氯乙酸、一溴乙酸、二溴乙酸、三溴乙酸、一溴二氯乙酸、二溴一氯乙酸和溴氯乙酸均为色谱纯, 购自美国Sigma-Aldrich公司; 甲基叔丁基醚(MTBE), 色谱纯, 购自天津光复精细化工研究院; 甲醇, 色谱纯, 购自Star Mark® Chemical公司; 硫酸, 优级纯, 购自天津光复科技发展有限公司; 无水硫酸钠, 优级纯, 购自天津光复科技发展有限公司; 超纯水。

1.1.2 主要仪器

Agilent 7890A型气相色谱仪-微池电子捕获检测器(GC-μECD); HP-5(30 m×0.32 mm×0.25 μm, 胶联剂为5%苯基甲基硅氧烷)气相毛细管柱。

1.2 实验方法 1.2.1 标样配制

将1 mL 1 000 mg·L-1单种卤乙酸标准品采用10 mL容量瓶进行定容稀释, 溶剂为MTBE, 分别得到ρ为100 mg·L-1的单种卤乙酸标准品储备液。每种卤乙酸标准品分别取1 000 μL转移到1个100 mL容量瓶中, 并稀释至100 mL, 得到ρ为1 000 μg·L-1的混标溶液。将配制好的混标溶液按照浓度梯度100、50、25、10、5、2.5、1和0.5 μg·L-1进行稀释, 用于测定标准曲线。

1.2.2 仪器测定条件

柱温:40 ℃保持2 min, 按1 ℃·min-1升温到65 ℃保持2 min, 然后按10 ℃·min-1升温到90 ℃后, 再按30 ℃·min-1升温到210 ℃保持2 min。进样口温度:210 ℃; 检测器μECD温度:300 ℃。

1.2.3 方法性能参数

载气采用高纯氮(φ≥99.999%), 保持进气流速为1.5 mL·min-1, 尾吹气流量为30 mL·min-1,进样量为无分流进样1 μL。

1.2.4 样品采集与前处理

所选水厂为市区内主要供水水厂, 主要供水给周边居民区、学校和医院。水源为地下水, 1期日供水3.2万t, 2期日供水3.8万t。该水厂主要消毒工艺为原水经过预加液氯的清水池进行消毒后, 由二级泵站通过计量井输送给用户。

于2017年7月—2018年6月, 分别采集春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12—来年2月)该水厂原水、出厂水和管网水水样(图 1), 每个采样点每月同时采集2个水样, 每个样品采集5 L, 共采集样品72个, 装入棕色聚乙烯瓶避光运输到实验室, 放入-20 ℃冰柜储存。

图 1 某水厂采样点 Fig. 1 Sampling points of a waterplant
1.2.5 检测方法

将40 mL水样加入125 mL萃取瓶中, 然后加入1.5 mL浓硫酸和13.5 g无水硫酸钠固体后, 立即振荡直到硫酸钠完全溶解, 加入5 mL MTBE, 振荡3 min, 静置5 min, 使两相完全分层。移取2 mL上层有机相至玻璃离心管中, 并加入4.5 mL w=10%的酸化甲醇, 振荡离心管使MTBE与酸化甲醇混合均匀, 将玻璃离心管置于50 ℃水浴锅中加热2 h进行酯化, 完成后取出并放入冰箱中冷却10 min, 再向样品中加入无水硫酸钠溶液, 涡旋3 min, 静置5 min, 使两相完全分层, 将水相移除, 使剩余溶液体积不大于0.3 mL。分2次加入饱和碳酸氢钠溶液, 涡旋, 放气并且静置3 min, 提取上层有机相至2 mL进样小瓶中采用GC-μECD法分析8种卤乙酸浓度。

水样氨氮浓度采用HJ 535—2009《水质氨氮的测定纳氏试剂分光光度法》进行测定, 硬度采用GB/T 7477—1987《水质钙和镁总量的测定EDTA滴定法》进行测定, pH采用玻璃电极法进行测定。

1.3 质量控制和质量保证

采用外标法绘制8种卤乙酸标准曲线, 并对卤乙酸标准品浓度进行一元线性回归分析, 结果显示, 在0.5~100 μg·L-1范围内, 8种卤乙酸色谱响应值与浓度呈显著正相关关系(r=0.990 47~0.999 66)。

采用日内精密度方法对样品进行多次测定(n≥3), 1 d内对同一种样品浓度重复测定7次, 通过比较未添加混标的水样中HAAs浓度和添加5、50和100 μg·L-1 3种浓度混标物质的水样中HAAs浓度, 计算HAAs回收率。HAAs加标回收率范围为94.19%~101.5%, 变异系数为2.1%~8.7%。以3倍信噪比计算, 检出限为0.007 9~0.143 0 μg·L-1, 定量限为0.023 7~0.429 0 μg·L-1, 满足实际分析需求。

2 结果与讨论 2.1 原水水质评估

为了解石河子市不同季节原水中有机物浓度, 选取ρ(TOC)、pH、UV254ρ(氨氮)、浊度、硬度和温度对原水水质进行监测评估(表 1)。由表 1可知, 秋季ρ(TOC)最大值为5.40 mg·L-1, 冬季ρ(TOC)最小值为1.60 mg·L-1。冬季pH高于其他季节。秋季UV254达到最大, 最大值为0.039 cm-1, 这可能是由于夏季水温升高, 有机物活性增高, 而秋季水温降低, 有机物活性降低, 有机物累积所导致。

表 1 某水厂原水水质情况 Table 1 Water quality of raw water in a waterplant
2.2 原水、出厂水和管网水HAAs浓度

原水、出厂水和管网水HAAs浓度见表 2。在原水样品中, MCAA未被检出, 而BCAA、BDCAA和DBAA检出率分别为100%、91.7%和87.5%。DCAA是HAAs的主要组成部分, 最高质量浓度为0.26 μg·L-1, 小于MBAA(平均质量浓度为0.20 μg·L-1)。刘祖发等[7]发现广州市6个水厂中原水HAAs浓度一般较低, ρ(DCAA)为0.01~0.02 μg·L-1, 笔者研究与之相比较高。这可能是由于研究区地形构成特殊, 地下水经历了排泄、径流和补给3个循环阶段[8], 因此水厂原水中含有上游地表水带来的污染物, 这些污染物使原水中生物量浓度增加, 有机物浓度也随之增加, 导致原水DCAA浓度增大[9]

表 2 原水、出厂水和管网水HAAs浓度 Table 2 HAAs concentrations in raw water, finish water and pipeline water

出厂水CDBAA、DBAA和MBAA平均浓度高于原水, 这可能与水中溴离子浓度会影响氯化消毒副产物类型分布有关[10], 这是因为水体溴离子浓度会影响HAAs形成种类。出厂水TBAA检出率最高, 达100%, BCAA、DBAA和BDCAA次之, 检出率都为95.8%。

在管网水中, 24个样品中均检出BCAA、DBAA、BDCAA和CDBAA, 而DCAA检出率为87.5%, 这是由于在水体输送至管网末梢的过程中, 水体在管网中停留时间较长, 这可能导致水中HAAs与前体物接触时间过长, 生成更多的HAAs。

魏建荣等[11]在某市市区及近郊15个自来水厂水源水和出厂水样中均检出HAAs, 其中, 以地下水为水源的水厂出厂水ρ(HAAs)范围为2.20~4.20 μg·L-1, 笔者研究结果与之基本一致, 这可能是由于这些水厂均采用加入液氯的自来水消毒工艺, 且地下水中腐殖质浓度较低, 氯会与水中腐殖酸和富里酸等卤乙酸前驱物反应生成HAAs, 这些前驱物浓度越大, 则水体中有机物浓度也越大, 促进卤乙酸的生成[12]。王丽花等[13]对成都市第六水厂出水HAAs进行监测分析, 发现ρ(HAAs)范围为3~23 μg·L-1, 平均值为12.2 μg·L-1, 笔者研究结果与之相比较大;这可能是因为该水厂原水取自徐堰河和柏条河, 腐殖质浓度较大, 且消毒时同时进行预氯化与混凝剂投加, 氯与有机物在混凝沉淀池和滤池中持续反应, 造成HAAs浓度明显升高。李爽等[14]比较2个城市的21处样品消毒副产物发现, 6个水厂出厂水ρ(HAAs)范围为0.72~27.99 μg·L-1, ρ(DCAA)范围为ND~10.54 μg·L-1, 高于笔者研究出厂水ρ(DCAA)(ND~0.60 μg·L-1), 这可能是由于这2个城市水厂都以地表水为水源, 且消毒工艺采用混凝沉淀和煤砂滤池, 对HAAs的处理效果不好, 导致出厂水卤乙酸浓度较大。

2.3 水温对HAAs浓度的影响

原水、出厂水和管网水HAAs浓度随季节的变化见图 2

图 2 原水、出厂水和管网水HAAs浓度的季节变化特征 Fig. 2 Seasonal variation of HAAs concentrations in raw water, finish water and pipeline water

图 2可知, 夏季和秋季出厂水HAAs平均浓度最大, 冬季最低。随着夏季水温升高, 出厂水ρ(HAAs)平均值增大, 最大超过80 μg·L-1, 管网水ρ(HAAs)平均值降至30 μg·L-1以下。随着秋季水温降低, 出厂水HAAs平均浓度明显下降, 降至40 μg·L-1, 而管网水ρ(HAAs)平均值升高至44 μg·L-1。这表明水温对出厂水HAAs平均浓度影响较大, 从夏季到秋季, 水温降低, 水中有机物生物活性降低, 有机物浓度降低, 导致HAAs浓度也会下降。而与夏季相比, 秋季管网水HAAs浓度升高, 这可能是由于随着水在管网中停留时间增加, 管网中微生物和残留有机前体物会与水中余氯发生反应, 从而提高HAAs浓度[15]。冬季水温持续降低, 出厂水ρ(HAAs)平均值降为31 μg·L-1, 管网水ρ(HAAs)平均值也降为32 μg·L-1, 水温降低可抑制HAAs形成。

图 2可知, 春季, 在原水、出厂水和管网水中检出DCAA、MBAA、DBAA、TBAA、BDCAA、CDBAA和BCAA 7种HAAs。其中, CDBAA浓度均为最大, 分别为4.4、16.4和18.8 μg·L-1。MCAA未检出, 这可能是由于低浓度时MTBE在水中的提取效率也低, 或者μECD检测器对氯乙酸甲酯不响应[16]。与原水相比, 出厂水和管网水HAAs平均浓度明显较高, 出厂水ρ(DCAA)平均值为0.60 μg·L-1, ρ(DBAA)和ρ(TBAA)平均值分别为3.6和5.6 μg·L-1。与管网水相比, 出厂水DCAA平均浓度较低可能是由于管网水中残留微生物和代谢产物与水中余氯发生反应形成HAAs所致; 而出厂水MBAA平均浓度较低可能是由于随着水力停留时间增加, 管网水中微生物反应活跃, 产生较多前体物所致。

图 2可知, 夏季, 随着水温进一步升高, 原水中微生物代谢活动增强, 原水中MCAA检出率较低; 出厂水ρ(DBAA)和ρ(TBAA)平均值达到最大, 分别为57.6和7.3 μg·L-1, 其他ρ(HAAs)平均值范围在ND~7.3 μg·L-1之间; 管网水中ρ(CDBAA)平均值达到8.0 μg·L-1, 其他HAA平均质量浓度范围在ND~5.2 μg·L-1之间。原水、出厂水和管网水CDBAA和BCAA平均浓度变化不明显, 受配水系统影响较小; 而原水、出厂水和管网水MBAA、BDCAA和DCAA平均浓度变化明显, 这是因为水温升高促进了天然有机物与水中余氯的反应。

图 2可知, 秋季, 原水、出厂水和管网水中检出7种HAAs, 其中MBAA、CDBAA和TBAA检出率超过60%。其中, ρ(CDBAA)平均值均最大, 范围为14.2~23.2 μg·L-1, 平均值为18.7 μg·L-1ρ(DCAA)平均值仅为0.05~0.60 μg·L-1, 这可能是由于秋季水温开始降低, 低温抑制了液氯的消毒效果, 同时还抑制了水体中微生物活动, 微生物活动减弱, 使得DCAA浓度也相应减小[10]

图 2可知, 冬季, 出厂水和管网水中均检出7种HAAs, 并且ρ(CDBAA)均最大, 范围为12.0~12.5 μg·L-1, 其他6种HAAs质量浓度范围为0.3~5.1 μg·L-1。当水温下降时, 有机体死亡后仍释放较多有机物, 前体物浓度下降缓慢, 导致HAAs生成速率减小。

2.4 气温对HAAs浓度的影响

图 3可知, 气温从3月开始上升, 至8月达到最大, 随后开始下降。与此同时HAAs浓度从3月开始逐渐上升, 并在10月达到最大, 质量浓度为30 μg·L-1, 随后也开始下降。由此可见, 气温和HAAs浓度在一定程度上呈正相关关系。这与HAMMAMI等[4]和DOJLIDO等[17]研究结果一致。

图 3 气温对HAAs浓度的影响 Fig. 3 Effect of temperature on HAAs concentration
2.5 UV254对HAAs浓度的影响

UV254是DBPs重要指标, 与HAAs浓度有相关性[18]。由图 4可知, 6—11月UV254值呈上升趋势, 最大值为0.04 cm-1, 而ρ(HAAs)变化趋势也相同, 于10月达到最大值, 为18.7 μg·L-1。由此可见, UV254值与HAAs浓度呈正相关, HAAs浓度随有机物浓度变化而变化。

图 4 UV254对HAAs浓度的影响 Fig. 4 Effect of UV254 on HAAs concentration
2.6 pH对HAAs浓度的影响

图 5可知, pH与HAAs呈负相关性, 这是由于大多数DBPs可在碱性条件下水解, HAAs的形成会随pH降低而增加。而在允许的pH范围内, 较低的pH可促进HAAs形成, 液氯在pH较低条件下会形成较高的TCAA浓度, 而DCAA的形成不受pH影响[19]

图 5 pH对HAAs浓度的影响 Fig. 5 Effect of pH on HAAs concentration
2.7 DCAA对人体健康风险评估

根据美国国家环境保护局推荐的评价方法, 对DCAA进行人体健康风险评估。饮用水人口暴露参数需针对不同年龄段人群进行估算[20]。将参与调查者分成儿童(0~6岁)、学生(>6~17岁)、中年(>17~59岁)和老年(>59岁)4组, 不同年龄段人群日消耗水量和经饮用水暴露途径估计日摄入量(estimated daily intakes, EDI)见表 3[21]

表 3 不同年龄段人群对DCAA的健康风险评估 Table 3 Health risk of intaking DCAA in different age groups

表 3可知, HAAs的EDI值随着年龄的增加而减小, 儿童EDI值最大, 为1.743×10-2 μg·kg-1·d-1, 超过其他年龄段, 但低于GHOOCHANI等[22]研究结果, 这可能与不同地域人群生活习惯不同有关。危害指数(HQ)为EDI值与参考剂量(RfD)的比值, RfD数据来自美国国家环境保护局综合风险信息系统(integrated risk information system, IRIS)。HQ值≤1, 表示对于敏感人群的健康风险是可接受的; HQ>1, 则表示对于敏感人群的健康风险是不可接受的。该研究中4组人群的HQ值均小于1, 健康风险可接受,不会造成健康损害; 不同人群的致癌风险均 < 1.0×10-6 a-1, 致癌风险低。

3 结论

通过对石河子市某水厂自来水中8种HAAs的调查检测, 结果表明, 二氯乙酸浓度未超过GB 5479—2006《生活饮用水卫生标准》, 其他7种HAAs无标准限值。石河子市自来水出厂水HAAs浓度低于管网水HAAs浓度, 这可能是由于随着管网中水力停留时间的延长, 管网中HAAs累积量更高。夏季HAAs含量相对较高, 因为较高的气温会增加有机物质活性, 前体物浓度增加也会导致HAAs浓度增加。此外, HAAs浓度与pH值呈负相关。研究发现, 儿童、学生、中年和老年人群危害指数均小于1, 致癌风险均 < 1.0×10-6 a-1。石河子市饮用水中消毒副产物HAAs对人体健康的潜在风险低。

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