2. 福建省生态产业绿色技术重点实验室, 福建 武夷山 354300
2. Fujian Provincial Key Laboratory of Eco-Industrial Green Technology, Wuyishan 354300, China
茶是世界3大天然饮料植物之一[1]。长期饮茶能够降低各种疾病的发病率[2-4]。中国的茶园种植面积和茶产量均居世界第1。福建省是乌龙茶主要产区, 其乌龙茶产量占全国乌龙茶产量的4/5。茶叶重金属含量是影响茶叶质量的一个重要指标[5-7]。以往茶叶重金属主要来自农药残留、肥料和空气沉降。近年来随着结合茶园开发的旅游项目增多, 茶园周边交通日益发达, 源于交通的重金属对茶园的影响日益明显[8]。
源于交通的重金属污染物主要包括Pb、Zn、Cr、Cu、Cd、Ni和Mn[9], 其释放和扩散是一个复杂的过程, 受多种因素的影响。这些重金属来自汽车的不同部位。Zn主要产生于刹车片和车胎磨损、车辆镀锌钢板和润滑油[10]。Pb主要来自于汽车尾气及刹车片和零部件的磨损[10]。Cu绝大部分来自于刹车片磨损[10], 也有可能来自汽车润滑剂中的添加剂以及汽车金属部件和引擎的磨损[11]。Cd主要来自汽车润滑剂[10]。Cr主要来自刹车里衬的机械磨损[12]。此外, 路面磨蚀、人行道过滤、交通管制设备锈蚀和路面维护等也会释放重金属污染物[13]。公路结构、燃料类型、车型、交通流量、公路交叉路设置和车速等都影响着重金属污染物的释放量[13]。这些污染物在路边土壤的干湿沉降过程受到风向、风速、雨量以及植被覆盖情况等环境因素的影响。重金属在土壤中沉降后的迁移行为受土壤pH值、地表径流、土壤翻动等影响。
迄今为止, 关于交通源重金属对于茶园污染的研究较少, 也较陈旧[14-15]。虽然交通对路边农田Pb、Zn、Cd、Cu、Cr、Ni和Mn等重金属含量的影响已经有一些报道[9, 13, 16-17], 但交通对地形复杂的山区路边农用地重金属污染的研究还鲜有报道[18]。
在武夷山山区, 茶叶是重要的经济作物。随着武夷山向国际茶都和旅游城市发展, 其茶园周边交通流量快速增加, 交通对茶园重金属污染的影响也将逐渐增大。然而交通对茶园土壤和茶叶中重金属的影响鲜有报道。为揭示交通环境对武夷山茶园中重金属的影响, 探究路边绿化对茶叶重金属累积的防护作用, 该研究选取单块大面积路边茶园作为样地, 测定分析有行道树和无行道树的茶园区域土壤和茶叶中的Pb、Zn、Cd、Cu、Cr和Mn含量随距路基距离变化的趋势。
1 材料与方法 1.1 实验地概况与样品采集武夷山市位于福建省西北部, 地理坐标为北纬27°27′31″~28°04′49″, 东经117°37′22″~118°19′44″, 全境东西宽70 km, 南北长72.5 km, 总面积为2 798 km2。属典型的亚热带季风湿润气候区, 全年降水量1 960 mm, 年均气温19.7 ℃。3—7月风向以南风和东南风为主, 1—2和9—12月风向以北风和西北风为主。但由于武夷山市东、西、北部群山环抱, 峰峦叠嶂, 北风和西北风的影响有所削弱。
为了减少茶园土壤本底值差异引起的比较偏差, 研究选取单块大面积路边茶园的2个区域作为样地, 分别为无行道树的A区和有行道树的B区。样地位于武夷学院后门、南北走向的省道S303西侧, 茶树种植年限为13 a。2块样地的管理措施、茶树品种、树龄一致, 因此可不考虑施肥、茶树品种和树龄对茶叶中重金属含量的影响。与样地毗邻的路段没有红绿灯和护栏等道路设施, 周边的建筑也很少, 因此样地重金属含量主要受车辆排放的影响。2012年9—12月3个周期的统计(每个周期统计7 d, 每天统计时段为07:00—21:00)表明, 此路段白天的车流量为(2 535±40)车次·d-1, 其中货运及大中型客运车辆、小轿车和摩托车的比例约为1.2:3.4:1。整个实验茶园南北宽约150 m, 东西长约600 m。B区的行道树为单行杉树, 树高3 m左右, 树间距约0.5 m, 林冠下距离地面约0.5 m, 林冠宽约2.0 m。2012年10月在A区和B区分别按距公路1、10、30、50、80、150和250 m的梯度采集表层土和茶叶样品, 每个距离平行取3个样(间隔5 m)。茶叶样品选取健康无病虫害植株, 在树冠的各个方位分别采集幼叶, 再在树底各个方位采集老叶混合。
1.2 样品处理与分析土壤样品自然风干, 粉碎并过0.150 mm孔径筛待用。土壤采用HNO3-HF-HClO4湿法消解后定容[19], 使用0.45 μm孔径滤头过滤后置于4 ℃条件下保存, 待测。土壤(GBW07405)用作标准物质, 回收率为86%~107%。
茶叶样品用去离子水洗净, 105 ℃烘箱中杀青30 min, 然后75 ℃烘干至恒重, 经粉碎机粉碎待用。茶叶样品的消解照李刚等[20]的方法:称取0.2 g茶叶样品到50 mL Telfon消解管中, 加入2 mL优级纯硝酸, 混匀后过夜。预消解后的样品用微波消解炉(Mars 5, CEM Corp, Matthews NC, 美国)进一步消解。微波消解炉的升温程序如下:首先在5 min内由室温升高到55 ℃并保持10 min; 然后在5 min内由55 ℃升高到75 ℃并保持10 min; 最后在5 min内升高到95 ℃并保持30 min。样品消解完成并冷却到室温后, 用超纯水定容到50.000 g。稻米粉(GBW10010)和灌木枝叶(GBW07603)用作标准物质, 回收率控制在90%~110%。
1.3 ICP-MS离子组检测土样和茶叶样品中的Zn、Cd、Pb、Mn、Cu和Cr用电感耦合等离子体质谱仪(Agilent 7500cx, Agilent Technologies Inc., 美国)测定。每隔20个样品随机选取1个进行重复, 在测定过程中每20次回测1次标准溶液。质荷比(m/Z)114作为内标。测定所得数据采用SPSS 19.0软件进行分析。
2 结果与分析 2.1 土壤pH值与地形为揭示路边绿化带对Zn、Cd、Pb、Mn、Cu和Cr这6种重金属在路边茶园土壤中积累的防护作用, 需要尽可能排除重金属沉降后在土壤中迁移过程造成的影响, 使测得的土壤重金属含量反映的是重金属释放、扩散和沉降的结果。因此需要分析重金属在土壤中移动的可能性。由于pH值、地形和地表径流对重金属在土壤中的迁移有重要影响, 笔者检测了采样点高度和土壤pH值，结果见图 1。
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图 1 茶园样点高度和土壤pH值 Figure 1 Altitude and soil pH of sampling sites of the studied tea garden |
以路基为高度零点, A区和B区采样点高度从距路基1 m处的0~0.38 m逐渐上升到距路基50 m处的7.20~8.38 m。随后A区采样点高度缓慢下降到距路基250 m处的5.51 m; B区采样点高度下降到距路基150 m处的0.42 m, 并继续轻微下降。各样点土壤pH值变化范围在4.46~5.08之间, pH值随着地面高度的升高而逐渐降低, 随着地面高度的降低而逐渐升高。
2.2 行道树对土壤重金属含量的影响土壤中Zn、Cd、Pb、Mn、Cu和Cr这6种交通源重金属含量随距路基距离的变化趋势见图 2。
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图 2 茶园土壤重金属含量随距路基距离的变化 Figure 2 Concentrations of soil heavy metals varying with the distance from roads of the studied tea garden |
在同一区域(A区或B区), 不同重金属含量随距路基距离的变化模式有明显差异。Zn含量明显随着距路基距离的增加而减少。Cd含量在相邻采样点间起伏较大, 特别是在A区, 但整体上随着距路基距离的增加而减少。Pb含量随距路基距离的增加先逐渐增大, 至30~80 m处达最大值, 随后又快速下降。Mn含量在A区起伏很大, 整体上没有明显规律, 其最大值出现在150 m处; 在B区, Mn含量随距路基距离的增加先增加后下降, 而后又缓慢升高, 最大值出现在50 m处。Cu和Cr含量随距路基距离的增加整体上先减少, 在30~80 m处出现最小值, 而后又升高。该茶园土壤Cd、Cr、Pb和Cu含量都达到NY 5199—2002《有机茶产地环境条件》标准。
为直观揭示路边绿化对土壤污染重金属含量的影响, 笔者比较了A区和B区1~150 m范围内土壤重金属含量平均值(表 1)。结果显示, A区和B区重金属含量大小的排列顺序相同:Mn>Zn>Pb>Cr>Cu>Cd。其中A区和B区Zn和Cd含量平均值有显著性差异, B区分别是A区的0.74(P < 0.01)和0.89倍(P < 0.05)。这表示绿化林明显降低了Zn和Cd对路边茶园土壤的污染。A区和B区Mn、Pb、Cu和Cr含量平均值相差不大。
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表 1 距路基1~150 m范围茶园土壤重金属含量平均值 Table 1 Mean concentrations of heavy metals in the soils 1-150 m away from the road |
交通源重金属污染物粒径、质量和形态各不相同, 其扩散和分布也有所不同, 在土壤中的迁移也可能因土壤pH值、地形和人为扰动而存在差异。因此, 对土壤重金属含量的相关性和主成分进行分析, 以比较重金属的分布差异及行道树对重金属扩散的影响。表 2为土壤重金属含量间的相关系数。分析结果表明, 在A区, Zn和Cd、Cd和Mn、Cu和Cr含量呈极显著正相关(P < 0.01), Mn和Cu含量呈显著正相关(P--0.05)，说明这些重金属一般具有同源关系或者具有同样的扩散和迁移特性。Pb与Zn、Cu含量呈显著负相关(P < 0.05), 与Cr含量呈极显著负相关(P < 0.01), 说明这些重金属间的来源、扩散或迁移具有相反的性质。重金属间的联系还可以通过主成分分析进一步判别, 属于同一主成分的重金属间具有相近的来源或相关性。A区土壤重金属的主成分分析(表 3)显示, 主成分1贡献率为44.98%, 其中荷载量较大的是Mn(0.648)、Cu(0.740)和Cr(0.886);主成分2贡献率为28.34%, 其中Cd荷载量最大(0.861);主成分3的贡献率为16.88%, 其中Pb荷载量较大, 为0.532。
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表 2 茶园土壤重金属含量的相关系数 Table 2 Correlation coefficient of soil heavy metal concentrations in the tea garden |
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表 3 茶园无行道树区域土壤重金属的主成分分析结果 Table 3 Principal component analysis of soil heavy metals of section without a roadside tree line of the tea garden |
B区土壤重金属含量的相关性分析(表 2)显示, 与A区相比, B区的Cd与Zn、Mn以及Mn与Cu含量无显著相关性; Pb与Cu、Cr含量也无显著相关性; 而Mn与Pb、Zn含量呈显著相关(P < 0.05);Pb与Zn含量从A区的负相关变为B区的极显著正相关(P < 0.01);而Cu与Cr含量的极显著相关性(P < 0.01)保持不变。由表 4可知，B区6个土壤重金属可分为3个主成分:主成分1贡献率为38.68%, 其中荷载量较大的为Zn(0.727)、Pb(0.839)和Mn(0.826);主成分2贡献率为33.34%, 荷载量较大的为Cu(0.90)和Cr(0.78);主成分3的贡献率为12.04%, 其中Cd的荷载量为0.59。
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表 4 茶园有行道树区域土壤重金属的主成分分析结果 Table 4 Principal component analysis of soil heavy metals of section with a roadside tree line of the tea garden |
Cr除了在主成分2中荷载量较大外, 在主成分1中也有一定的荷载量(0.558)。与A区相比, B区土壤重金属主成分分析结果有2个不同:(1)A区聚集在主成分1中有较大荷载的Mn、Cu和Cr, 在B区分散在主成分1和主成分2中; (2)A区分散于几个主成分中都有一定荷载量的Zn和Pb, 在B区只在主成分1中有较大的荷载量。
2.4 行道树对茶叶重金属含量的影响图 3为茶叶重金属含量随距路基距离变化的分布情况。
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图 3 茶叶重金属含量随距路基距离的变化 Figure 3 Concentrations of heavy metals in tea leaves relative to distance from the road |
为研究交通源重金属对路边茶园的长期污染, 笔者比较了A区和B区茶叶中重金属含量。由于茶园是农业用地, 土壤中重金属受人为松土耕作和降雨等因素的影响。因此土壤中的重金属分布无法完全显示交通源重金属的扩散情况。而植物能够通过土壤和叶片吸收重金属, 在一定的土壤重金属含量范围内, 植物重金属含量随着土壤重金属含量的增加而增加, 因此植物重金属含量能够体现交通源重金属的长期扩散状态。该研究中茶园样地管理措施、茶树品种和树龄一致, 可以不考虑施肥、茶树品种和树龄对茶叶重金属含量的影响。
将同一重金属在A区和B区的分布模式(图 3)相比较发现, 茶叶中Pb、Cu和Cr含量在2个区域内的分布模式相近。Pb和Cr含量随距路基距离的增加变小。B区茶叶Pb含量从距路基距离1 m处的4.49 mg·kg-1快速下降到10 m处的1.75 mg·kg-1, A区1~10 m范围和B区的1 m处茶叶Pb含量超过了NY 5196—2002《有机茶》中Pb含量限值2.0 mg·kg-1。Cu含量在距路基距离50 m处达最大值(远低于NY 5196—2002中Cu含量限值30.0 mg·kg-1)。相反, Zn、Cd和Mn含量在2个区域内的分布模式差异较大。Zn含量最大值在A区出现在距路基80 m处, 在B区出现在1 m处。
A区和B区距路基1~150 m处重金属平均含量见表 5。
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表 5 距路基1~150 m范围内茶叶重金属含量平均值 Table 5 Mean concentrations of heavy metals in tea leaves relative to distance from the road within the range of 1-150 m |
表 5显示, A区和B区茶叶重金属平均含量大小顺序相同:Mn>Zn>Cu>Pb>Cr>Cd。与土壤中重金属平均含量排列顺序相比, 茶叶中Cu含量排列顺序提升2位。A区和B区比较而言，Zn和Cu含量平均值差异极显著(P < 0.01), B区分别是A区的0.63和0.77倍; Mn和Cd含量平均值差异显著(P < 0.05), B区分别是A区的0.66和0.66倍; Cr和Pb含量平均值则无显著性差异。
2.5 行道树对茶叶重金属含量的相关性和主成分分析的影响表 6表明, 在A区, Zn与Cd以及Pb与Cu含量呈显著相关(P < 0.05), 这是因为Zn与Cd、Cr以及Pb与Cu分别来自相同汽车部件[10]。Cd与Mn、Cr以及Mn与Cr含量呈极显著正相关(P < 0.01), 说明这些重金属也可能具有同源关系。Cu与Cd、Mn含量呈极显著负相关(P < 0.01), Cu与Cr呈显著负相关(P < 0.05), 说明这些重金属的来源、扩散或迁移具有相反的性质。
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表 6 茶叶重金属含量的相关系数 Table 6 Correlation coefficient of heavy metal concentrations in tea leaves |
表 7显示, A区茶叶中6种重金属分为2个主成分:主成分1贡献率为53.93%, 其中荷载量较大的是Cd(0.927)、Mn(0.912)和Cr(0.857);主成分2贡献率为27.05%, 其中荷载量较大的是Zn(0.622)、Cu(0.585)和Pb(0.887)。主成分2中Zn、Cu和Pb的相关性较弱。与A区土壤主成分分析结果比较, 两者存在明显差异。
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表 7 茶园无行道树区域茶叶重金属的主成分分析结果 Table 7 Principal component analysis of heavy metals of tea leaves of section without a roadside tree line of the tea garden |
B区茶叶重金属含量的相关性分析结果(表 6)显示, 茶叶中Pb与Zn含量呈显著负相关(P < 0.05), Pb与Cd含量呈极显著相关(P < 0.01)。主成分分析显示, B区土壤重金属分为3个主成分:主成分1贡献率为39.40%, 其中荷载量较大的是Cd(0.840)、Pb(0.686)和Mn(0.610);主成分2贡献率为22.50%, 荷载量较大的是Cr(0.649);主成分3贡献率为15.36%, 其中Zn的荷载量为0.527。Pb除在主成分1荷载量较大外, 在主成分2和主成分3中也有一定的荷载量, 分别为0.520和0.407(表 8)。
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表 8 茶园有行道树区域茶叶重金属的主成分分析结果 Table 8 Principal component analysis of heavy metals in the tea leaves of section with a roadside tree line of the tea garden |
交通源重金属对路边环境的污染是一个涉及重金属的释放、扩散、沉降和在土壤中迁移的复杂过程, 受到众多因素的影响[10-13, 21-22]。该研究对武夷山路边茶园内有行道树防护的B区和无行道树防护的A区土壤和茶叶中的Pb、Zn、Cd、Cu、Cr和Mn含量进行了测定分析。结果显示, 茶园土壤中这些重金属的分布规律不明显, 分布模式也各不相同; 有行道树和无行道树的情况下, 同一重金属的分布模式也存在差异。这种交通源重金属在土壤中无明显规律的分布模式在前人研究中已经有报道[23-24]。其可能的原因有以下几种:(1)重金属的释放源较为复杂[10-12]。(2)重金属污染物的扩散过程也很复杂[13]。因为重金属颗粒的物理性质有所差异, 例如颗粒大小、溶解性及植物的可利用性等受复杂的环境因素影响, 例如地形, 风速、地表径流和植物吸收等原因而产生差别[21]。(3)人为耕作和施肥对土壤造成的翻动对重金属分布也有一定影响。研究结果显示茶叶中重金属的分布较有规律可循。这可能是因为密集的茶树在交通源重金属扩散过程中有一定的截留作用, 减缓了其沉降后的迁移过程。同时还可能是因为茶叶中的重金属含量体现的是地形作用下长时间交通源重金属扩散的结果, 削弱了气候、地表径流和驾驶行为等暂时性因素造成的差异。
重金属含量间的相关性与主成分分析常被用于分析其来源。研究发现2个区域茶叶和土壤中重金属的相关性分析结果变化明显。相关性分析显示Zn和Pb在A区茶叶中无相关性。这可能是由于产生于不同汽车组分的Zn和Pb在释放时间、释放量和扩散特性等方面的差异所致[10]。然而, 在B区茶叶和无行道树但有茶树截留的A区土壤中, 两者都呈显著负相关(P < 0.05)。主成分分析也发现B区茶叶和A区土壤中的Pb在多个主成分中都有一定的载荷量。这种相似性很可能是由于B区茶叶和A区土壤分别有行道树和茶树形成相似的截留作用。B区距路基1 m处的Pb含量远高于A区的现象也可证明这种截留作用。有趣的是, B区土壤中Zn和Pb含量呈极显著正相关(P < 0.01)。考虑到扩散到B区土壤中的重金属需要经过行道树和茶树的双重截留作用, 而每次截留很可能加大重金属间的相关性。因此, Zn和Pb相关性的改变—两者在A区茶叶中无相关, 在A区土壤和B区茶叶中呈显著负相关, 而在B区土壤中呈极显著正相关，可能体现了不同密度和宽度的行道树和茶树对重金属的不同截留强度。
显然, Zn和Pb含量相关性的变化暗示树木的密度和宽度也是导致主成分分析结果多变的重要原因之一。而另一个影响重金属主成分分析结果的重要原因可能是土壤pH值。由于来自于公路的碳酸盐沉降对于路边土壤的pH值有着决定性的作用[24], 所以pH值对于主成分分析的影响也可以归结为污染物扩散相关因素对主成分分析的影响。因此无行道树的A区茶叶重金属主成分分析结果最能反映交通源重金属的扩散结果。研究结果显示, A区茶叶6种重金属中Cd、Mn和Cr属于主成分1, 贡献率为53.930%;Zn、Cu和Pb属于主成分2, 贡献率为27.051%。RODRÍGUEZ-SEIJO等[25]对西班牙Vigo市公园土壤重金属聚类分析的结果(Zn、Cu和Pb是交通源, Mn和Cr来自于土壤母质和交通源)证实了这一研究结果的准确性。武夷山茶园土壤中的Cd有可能来源于农业和交通[26]。
虽然有同样的来源, A区茶叶中Pb、Zn和Cu的含量分布趋势也各不相同。这可能是由于土壤pH值对重金属移动性的影响不同。而Cd、Mn和Cr含量具有相似变化趋势(先减少后增加), 可能更多地体现了在地形和土壤pH值等环境因素长期作用下的土壤地带性差异。不管哪种重金属, 行道树的存在都显著降低了其含量或扩散范围。在有行道树的B区, 150 m范围内茶叶中Zn、Cd、Mn、Cu、Cr平均含量是A区的63%~78%;B区茶叶Pb含量在距路基10 m内快速下降, 使符合Pb含量标准的茶叶较A区增多。B区Pb含量的降低可能与行道树直接影响重金属的扩散和通过影响碳酸盐污染物的扩散而间接影响路边土壤pH值的双重作用有关。此外, A区Pb和Zn最大值出现在距路基50~80 m区域, 在B区出现在1~10 m区域。
综述所述, 显然在靠近公路的茶树种植区建立适当的绿篱有助于减少茶树中交通源重金属的污染, 提高茶叶质量。然而交通源重金属的扩散因地形, 行道树高度、宽度、郁闭度、树种以及风向, 风速等因素呈现复杂的变化趋势, 要揭示绿化林对路边茶园重金属的防护作用还有待深入研究。
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