大气中的氨主要来源可分为天然源和人为源2大类[1]。与农田生态系统、畜禽养殖等人为源氨排放相比[2], 火山喷发等天然源释放的氨量有限[3]。人为源中, 农牧业贡献了高达95%的氨排放, 而其中畜禽养殖对农牧业氨排放贡献约为50%。欧洲、美国和日本畜禽养殖氨排放量分别占该地区或国家人为排放总量的80%~90%、56%和64%, 我国畜禽养殖氨排放占人为源排放的比例在40%~50%之间[1, 4-6]。畜禽养殖业氨排放主要来自于畜禽舍、粪污堆置、运输和粪污处理场所[7], 其中畜禽舍和粪肥利用排放量贡献超过1/3[8]。农场和区域尺度氨排放核算是畜禽养殖精准治污、布局优化的基本前提。
1 畜禽养殖业氨排放核算方法和模型 1.1 基于区域总量的核算方法基于区域总量的核算方法是从氮循环的角度出发, 考虑氮元素摄入—消化—排出全过程氮元素的形态以及在体内留存和排出的氮总量的分配情况, 最终建立起氮含量与氨排放量的联系, 计算得到单个(只)或单位质量某种畜禽的平均氨排放因子, 以该种畜禽平均氨排放因子乘以区域层面该种畜禽养殖数量(即活动水平)计算得到区域层面该种畜禽养殖整体氨排放量的方法。自COWELLA等[9]1998年首次开发了基于粪便全过程管理的区域氨排放削减策略费用曲线评估模型(Model for the Assessment of Regional Cost Curves for Abatement Strategies, MARACCAS)以来, 核算方法从最初的基于氮元素流核算[10-11]衍生出多种以总氨态氮(total ammoniacal nitrogen, TAN)为核心的氨排放核算体系[12]。这里所说的TAN, 指包括游离氨、离子铵、尿素、尿酸在内的可以转化成NH3和NH4+的一切铵态化合物, 较通常意义说的仅包括游离氨和离子铵的氨氮(NH3-N)范围更广[12]。
国际组织以及大部分国家开发的基于氮元素流的氨排放核算模型大多与其他污染管理模型集成在一起。区域空气污染信息和模拟模型(Regional Air Pollution Information and Simulation, RAINS)是奥地利国际应用系统分析研究所为管理跨界污染、评估污染排放和各项措施效果而开发出的以氮元素流核算为核心的综合评价模型[13]。瑞士氨排放分布动态估算(The Swiss DYNamic Ammonia Model, DYNAMO)模型以氮元素流核算为核心[14], 该模型利用总氮百分比来计算放牧和畜禽舍排放, 应用逐步回归分析法修正了随着牲畜吃草时间长短变化的畜禽舍排放因子, 提出了按照表面积计算贮藏阶段排放因子的方法[15]。区域氮循环(IPCC Asia-specific Parameter-N, IAP-N)是在《2006年政府间气候变化专门委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC)国家温室气体清单指南》[16]基础上建立的以畜禽活动水平基础数据为依托的N2O排放因子核算模型, ZHENG等[17]在对氨挥发速率和排放因子进行本地化的基础上, 修正得到基于总氮的适用于亚洲的粪便氨排放核算系数。美国化肥施用氨排放清单(Ammonia Emission Inventory for Fertilizer Application, AEIFA)模型是在化肥施用氨排放清单模型基础上加入畜禽养殖氨排放核算模块[18], 根据养殖方式、粪便管理模式和活动水平数据[19], 结合氮排泄率、排放因子进行畜禽养殖氨排放核算[4]。N-Calculator评估的是从农业生产资料投入、农业人口食物消费到农业自然过程氮足迹的全过程氮元素流的变化[20], 对于化肥氨挥发、粪便无害化处理过程中的氨排放都有所评估。
部分国家开发了基于TAN的氨排放核算模型。德国气态排放模型(GASeous EMissions, GAS-EM)使用TAN进行畜禽养殖全过程平均氨排放核算, 考虑了粪肥储存过程中氮的矿化和固化作用[5], 同时兼具核算温室气体(如甲烷)、颗粒物排放的功能[21]。英国国家氨减排措施评价系统(The National Ammonia Reduction Strategy Evaluation System, NARSES)是通过利用以TAN为基础的最大理论排放量与各削减因子(土壤pH、土地利用类型、氮肥施用率、降雨和温度等)的乘积来计算氨排放量, 从而评估土壤和环境变量对氨排放量的影响[10]; 冰岛国家氨排放核算模型与此模型核心一致[22]。荷兰畜禽养殖氨排放核算模型都是以TAN为核心的氨排放核算模型:粪肥和氨排放模型(Manure and Ammonia Emission Model, MAM)最初被用于国家尺度上的粪肥管理, 通过计算分析农场水平的粪肥盈余或不足来实现粪肥分配的均衡; 畜禽养殖氨排放(National Emission Model for Ammonia, NEMA)模型在MAM模型基础上将淋溶流失的硝酸盐和挥发氨量也纳入核算框架, 核算和评估更全面准确[12, 23]。在此基础上, MENZI等[24]、KUPPER等[25-27]开发了提供更多氨排放情景的AGRAMMON模型, 用于国家层面氨排放评估, 农场尺度氨排放模拟结果准确性也得到了相应提升。丹麦氨排放模型(Danmark Ammonia Emission Inventory Model, DanAm)是基于TAN排放因子核算、结合Alfam统计模型开发而来[28], 通过计算饲料氮消耗量减去动物组织生长或乳汁中的氮得到动物排泄的氮量从而得到氨排放量[11], 该模型分别核算了放牧动物圈养期和放牧期2个时段氨排放, 修正了液态粪肥还田系数, 给出了季节性的排放因子[29-30]。2014年8月, 中国环境保护部印发《大气氨源排放清单编制技术指南》(环境保护部公告2014年第55号)。该指南以动物排泄物氨排放核算为基础, 给出了不同温度条件下不同阶段基于TAN百分比的畜禽养殖氨排放系数及参数, 考虑了粪便存储过程中不同形态氮之间的相互转化, 对室内和户外畜禽养殖氨排放量核算的主要技术方法、技术流程等做了详细阐述。欧洲环境局《欧盟空气污染排放清单编制指南2016》(EMEP/EEA Air Pollutant Emission Inventory Guidebook-2016)提出了进行氨排放估算的3种方法[31], 并指出:基于行业平均活动水平的排放因子法无法区分氨排放的关键环节; 基于不同技术的排放因子法可进行不同控制措施的氨排放控制效率评价; 而利用排放建模及使用设施数据输入模型的动态模型法, 能够模拟工艺过程计算排放量, 较前2种更准确。
1.2 基于阶段管理的核算方法基于阶段管理的氨排放估算方法基本遵循以单个养殖场(Animal Feeding Operations,AFO)氨排放核算为基础。农场尺度氨排放核算模型(Model for Ammonia System Transfers at the Farm Scale, MAST)包括放牧、圈养、粪肥储存、还田施用和氮肥5个子模块(图 1)。该模型从氮元素流入手, 重点关注畜禽养殖粪污收集和粪污还田的氨排放系数, 分析不同形态氮的流向, 研究模拟不同控制情景下的氨排放[32]。该模型模拟过程涉及大量观测数据(如每3 h记录1次排泄物量), 在提高模型模拟结果准确性的同时降低了一定的效率。
农场排放模型(Farm Emission Model, FEM)包括牧场、畜禽舍、粪污贮存系统和还田4个模块[33]。FEM模型基本框架见图 2。模型从粪污管理全过程排放因子入手, 考虑温度和风速对氨挥发速率的影响以及不同气候、放牧方式对最终氨排放结果的影响, 建立了随时间变化的农场尺度氨排放核算体系。
在该模型的基础上, 引入统计模块, 综合考虑区域粪污管理系统的位置、牲畜数量和气候等数据可建立区域层面氨排放清单。统计模块有动物分配处理模块(Animal Allocation Processor, AAP)和统计模块(National Practices Model, NPM)2类。AAP模块的引入拓展了畜禽氨排放核算时间和空间尺度, 使测算小时、日均、月均、年均单个或多个畜禽养殖场的氨排放量成为可能[34]。由FEM模块获得养殖场尺度的氨排放速率, 再结合不同区域养殖模式和种类信息数据, 可计算得到区域层面氨排放总量[35]。统计模块NPM是基于回归分析的模型预测, 以来自国家动物健康监测项目(National Animal Health Monitoring System, NAHMS)的调查结果作为模型参数, 预测非调查范围内的不同乡镇各类农场设施所占比例[36]。在NPM模块中, 输入月温度和降水均值、地理位置、畜禽数量及不同规模农场分布情况等影响因素, 利用农场类型进行加权, 结合FEM模块计算结果, 核算得到乡镇级别的排放因子, 可以得到区域层面氨排放核算结果[37]。
脱氮-分解耦合(Denitrification-decomposition, DNDC)模型最早开发用于模拟农业土壤中的N2O、CO2和N2排放[38], 后来经过不断完善和改进, 引入厌氧球模拟土壤氧化还原过程[39], 新增NH3挥发功能模拟和畜禽养殖与粪便管理模块[40], 实现对整个农业生态系统碳氮循环的模拟。Manure-DNDC模型(图 3)能够模拟圈舍养殖和放牧2种方式, 以及堆肥、沼气池、氧化塘和消化池等多种畜禽粪便处理过程, 部分学者在此基础上新增了不同畜种养殖、饲养阶段、固液分离和固体粪便贮存模块, 结合污染物产生和迁移转化过程, 用于不同环境因子条件下污染物的时空分布差异预测[41-42]。
与传统的单一排放因子法相比, 优先选用分阶段的排放因子核算方法。按照放牧、圈养、粪肥管理和粪肥播散4个阶段排放因子差异来评估每头动物氨排放情况的模型模拟和清单编制方法, 相比于传统做法而言, 考虑了由于饲料不同、氮排泄不同、各个国家和地区的粪肥管理不同造成氨排放的差异, 核算得到的氨排放量与实际排放情况更吻合, 一定程度上提高了核算的准确性。
从氨排放核算方式来看, 选用基于TAN的核算模型较基于氮元素流的核算模型结果更可信。主要原因在于:(1)NH3与TAN之间的作用较NH3和总氮之间的联系更紧密; (2)饲料成分的变化既影响排泄的总氮量, 也影响TAN占总氮比例, 使用总氮量核算忽略了由于TAN占总氮比例变化引起的该部分NH3排放量, 导致总氮法核算结果较TAN法结果更小; (3)畜禽舍粪便管理模式影响TAN占总氮比例, 使用TAN方法计算得到的结果更准确; (4)在贮藏期间, 粪便中有机氮通过矿化转化成TAN, 但对总氮影响不大, 简单的采用总氮计算方法容易丢失该部分氨排放量[1, 12, 19]。
2.2 核算尺度的适用性评价基于TAN和氮元素流分析的各类模型适合国家和区域层面的氨排放总量估算, 不适用于点源氨排放总量估算。欧盟和IPCC等机构发布的氨排放核算模型和核算手册, 大部分是从种类牲畜平均氨排放角度进行核算, 给出一个区域范围内不同种类畜禽的平均排放系数, 乘以活动水平得到相应结果, 思路和排放因子法没有本质区别(表 1)。这些核算结果对于宏观政策分析有一定的积极意义, 但对于养殖场尺度的氨排放控制参考价值有限。
阶段管理模型适合养殖场尺度氨排放核算。阶段管理模型对畜禽养殖全过程进行管理分节, 根据不同的影响因素对相应阶段的氨排放因子进行调整, 最终按阶段加总获得养殖场尺度的氨排放核算结果。这种方法能够方便地获悉畜禽养殖全过程产排污的关键节点, 便于分析不同控制措施对于氨排放削减的作用, 符合未来精细化管理需求。与此同时, 采用乡镇尺度的统计模型, 考虑畜禽养殖类别、主流粪便管理技术、降雨等其他影响因素对氨排放总量的影响, 能够由下至上获得乡镇和地市层面的畜禽养殖氨排放情况, 对于区域污染控制具有积极意义。养殖场和乡镇尺度核算模型汇总见表 2。
目前国内氨排放研究大部分停留在国家和区域尺度层面, 养殖场尺度研究较少。多数研究仅针对某一种畜禽或者某种肥料的排放系数进行微观研究, 没有考虑到畜禽养殖全过程各个环节的产排污情况,对粪污利用过程的氨排放关注较少, 缺乏“从产生至还田”全过程污染物排放控制。氨排放因子的准确性直接影响氨排放量估算结果的准确性[35], 土壤性质、气温等环境条件均会对当地氨排放产生显著影响[43-44], 单纯地照搬国外研究结果对于我国氨排放清单编制并不适用[1, 34]。《大气氨源排放清单编制技术指南》的核心是排泄物氨排放核算, 对于畜禽养殖全过程来说, 还不够全面。从这个角度出发, 构建全面的本地化氨排放核算模型十分必要。
未来畜禽养殖氨排放核算模型可按照先单点核算后区域模拟的思路展开, 形成自下而上的氨排放核算体系(图 4)。根据现场监测结果, 以单个畜禽养殖场阶段管理模型为基础, 计算包括放牧、畜禽舍、粪污储存和粪污还田等阶段的畜禽养殖全过程的氨排放量。在此基础上, 以行政区划、畜禽养殖数量和养殖场分布等统计资料为基础输入, 构建区域范围内的畜禽养殖分布管理模型, 输出网格化的畜禽养殖分布和粪污利用信息, 得到区域层面氨排放总量, 为辖区畜禽养殖布局优化、区域层面精准治污提供基础数据支持。
养殖场尺度的阶段管理模型核心在于对养殖过程的分阶段排放模拟, 区域层面的统计模型核心在于养殖量、养殖场管理模式和环境因素影响。阶段管理模型通过输入养殖量, 选择饲料性质、排泄物性质和养殖管理模式等各类参数(表 3), 计算得到养殖场尺度NH3排放量, 输出结果即是区域统计模型的输入数据。在此基础上, 根据区域范围内不同畜禽种类的存栏量、出栏量、养殖场畜禽舍面积、粪污处理模式和气象参数等输入统计模型, 计算得到区域尺度氨排放总量。
采用先养殖场尺度后区域尺度核算的思路, 可以得到养殖场和区域尺度下畜禽养殖氨排放核算结果, 通过氨排放核算关键因素识别, 既能够发现养殖场尺度氨排放重点环节和关键因素, 又能够获悉区域尺度氨排放总量主要来自哪些畜种、集中分布在哪些区域。核算结果既能满足如低氨排放量粪污处理模式推广、区域畜禽养殖结构调整等区域层面横向管理的需要, 又能满足如饲料选择、排泄物管理要点和粪污处理管理关键环节农场尺度纵向管理的需求。
4 结论与展望长期以来, 我国畜禽养殖氨排放核算主要沿用国际上普遍适用的物质流核算方法, 自《大气氨源排放清单编制技术指南》发布以来, 首次有了系统性的适用于我国畜禽养殖业的氨排放系数及参数, 重点关注的仍然是区域层面氨排放总量。《畜禽规模养殖污染防治条例》对我国畜禽养殖污染防治提出了更高要求, 区域层面的宏观核算已满足不了畜禽养殖精细化管理需求, 迫切需要养殖场尺度氨排放核算等微观数据支持。从这个角度出发, 结合畜禽养殖阶段管理模型和区域统计模型的自下而上氨排放核算新思路能够为我国畜禽养殖管理提供丰富数据, 为宏观和微观相结合的精细化管理提供基础支撑和决策依据。未来我国畜禽养殖氨排放核算应重点关注阶段管理模型的精度、区域统计数据的丰富度和准确度、规模化畜禽养殖管理模式分布情况和粪污处理技术等方面, 据此得到我国畜禽养殖管理关键环节和粪污处理优先推广技术等系列产出, 为我国畜禽养殖污染防治提供新参考。
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