2. 环境保护部南京环境科学研究所, 江苏 南京 210042;
3. 南京林业大学林学院, 江苏 南京 210037
2. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China;
3. College of Forestry, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China
氨(NH3)作为大气中的碱性气体，在大气化学反应过程和气溶胶形成过程中起着重要作用[1-3]，是雾霾重要的前体物之一，与二氧化硫、氮氧化物形成细颗粒物(PM2.5)[4-6]；同时在气态氨参与下细粒子的生成速率会增加[7-9]。此外，氨也是大气酸沉降的重要组成部分，会导致土壤酸化和水体富营养化，严重威胁生态环境的健康。国内外研究表明，畜禽养殖是大气氨的主要排放源。欧洲畜禽养殖氨排放量占总排放量的74%以上[10]，美国56%的氨排放来自于畜禽养殖，亚洲日本畜禽排泄物释放占人为源氨排放的64.3%[11]，我国畜禽养殖氨排放量占总排放量的54.06%[12]。可见，控制畜禽养殖业氨排放对于削减人为源氨排放起到关键作用，进而对改善空气质量有着重要意义，而对畜禽养殖氨排放量进行科学合理的估算则是有效控制畜禽养殖氨排放的前提和基础。
随着我国典型城市群区域性大气污染问题的日益加剧，区域大气污染物排放清单研究逐渐成为区域联防联控的重要基础。长江三角洲地区(简称长三角地区)作为我国的经济核心区之一，人口密集，经济发达，是我国大气污染联防联控的重点区域。目前，关于长三角地区畜禽养殖业氨排放估算已有涉及[13-18]。但是，相关研究多是将畜禽养殖作为人为源氨排放的一个组成部分加以研究，针对长三角地区畜禽养殖氨排放的系统研究尚鲜见。此外，已有研究的空间尺度均为地市级水平，空间分辨率相对较低。笔者参考国家发布的《大气氨源排放清单编制技术指南》(简称《指南》)中所规定的排放因子，通过搜集长三角地区各区县畜禽活动水平，构建空间高分辨率排放清单，运用GIS分析区域分布特征，为长三角地区空气质量管控提供数据支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区域长三角地区主要包括江苏、浙江、上海“两省一市”的16个市，除上海市外，江苏省包括南京、扬州、泰州、南通、镇江、常州、无锡和苏州8市，浙江省包括杭州、湖州、嘉兴、绍兴、宁波、舟山和台州7市，长三角地区共辖127个区县。
1.2 计算方法大气氨排放量计算采用排放系数法。氨排放总量为活动水平和排放系数(emission factor，EF，Fe)的乘积，计算公式为
| $ {E_{i, j, y}} = {A_{i, j, y}} \times {F_{{\text{e}}, i, j, y}} \times \gamma 。$ | (1) |
式(1)中，i为地区(省、直辖市或县)；j为排放源；y为年份；Ei, j, y为y年i地区j排放源的排放量, kg；A为活动水平，头或羽；Fe为排放系数，kg·头-1·a-1或kg·羽-1·a-1；γ为氮-大气氨转换系数，针对畜禽养殖业，取1.214，其他行业取1.0。
《指南》认为畜禽氨排放主要来自于动物排泄物释放。将畜禽粪污管理划分为户外、圈舍-液态、圈舍-固态、存储-液态、存储-固态、还田-液态和还田-固态7个阶段，分阶段计算氨排放量，最终求和得到区域畜禽氨排放量。
在针对1 a内有养殖周期的畜禽时，应当考虑空栏时间对氨排放的影响。畜禽栏舍在一段时间空栏一般是因为某些畜禽的季节性生产或准备饲养下一批畜禽而对畜禽舍进行清理。对于存在空栏现象的畜禽活动水平数据计算公式为
| $ N = S \times \left( {1-{t_空}/365} \right), $ | (2) |
| $ {t_空} = C \times {t_间}。$ | (3) |
式(2)~(3)中，N为畜禽年平均养殖数量，头或羽；S为畜禽舍年平均容量，头·a-1或羽·a-1；t空为空栏时间，d；C为年平均生产周期，a-1；t间为生产周期之间的间隔时间，d。
在分析长三角地区氨排放系数月变化时，参照氨排放变化系数经验公式[19]，研究长三角地区畜禽养殖业氨排放月变化系数，经验公式为
| $ {E_{i, {\text{h}}}} = \left( {2.36 \times \frac{{{T_{i, {\text{h}}}}-273}}{{10}}} \right) \times {V_{i, {\text{h}}}}。$ | (4) |
式(4)中，Ei, h为小时变化系数；Ti, h为某小时的环境温度，K；Vi, h为某小时的风速，m·s-1(最小风速为0.1 m·s-1)，最终将小时变化系数进行整合即可得到月变化系数。
1.3 排放因子的获取排放因子为单位活动水平排放的大气污染物的量，在畜禽氨排放计算中，其值受各种因素的影响，例如温度、粪污形态和存储处理方式等。采用《指南》中提供的方法，该方法考虑到温度、粪污形态等因子的影响，氨排放系数〔以总氨氮(total ammonia nitrogen，TAN)计〕参见表 1~2。长三角地区畜禽养殖主要有母猪、肉猪、奶牛、羊、蛋禽和肉禽6类，按养殖模式均可划分为非规模化与规模化养殖两类。
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表 1 畜禽养殖业集约化养殖(规模化养殖)氨排放系数(EF) Table 1 Ammonia emission coefficient of intensive farming of livestock |
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表 2 畜禽养殖业散养(非规模化养殖)氨排放系数(EF) Table 2 Ammonia emission coefficient of non-scale breeding of livestock |
在选取畜禽氮排泄量时进行修正。考虑到长三角地区处于中国华东区，依据《第一次全国污染源普查畜禽养殖业源产排污系数手册》中华东区畜禽产污系数作修正，并根据《指南》推荐的各畜禽TAN占氮排泄量比例计算不同畜禽年TAN排放量(表 3)。
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表 3 各类畜禽总氨氮(TAN)产生情况 Table 3 Generation of total ammonia nitrogen (TAN) of all kinds of livestock and poultry |
由于长三角地区年均温在10~20 ℃之间，依据《指南》方法，采用10~20 ℃间的氨排放参数进行计算。根据《指南》推荐值，散养和放牧养殖(非规模化养殖)条件下室内和户外畜禽排泄物各占50%，规模化养殖条件下室内和户外畜禽排泄物分别占100%和0。畜禽TAN存在于液态与固态两种形态粪肥中。依据《指南》方法，就液态粪肥质量占总粪肥质量的比例而言，非规模化养殖畜禽均取11%，规模化养殖中畜类取50%，禽类取0，放牧畜禽均取0。综上所述，计算获得各类畜禽氨排放因子，并与其他研究中所使用的氨排放因子作对比(表 4[13, 16-17, 20-21])，发现笔者使用的氨排放因子处于合理范围之内，可以用于清单计算。
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表 4 畜禽氨排放因子 Table 4 Ammonia emission factors of livestock and poultry |
长三角地区畜禽养殖活动水平数据来自长三角地区各市统计年鉴(2016年)、《江苏统计年鉴2016》[22]、《浙江统计年鉴2016》[23]、《中国农村统计年鉴2016》[24]、《江苏省农村统计年鉴2016》[25]、《中国畜牧兽医年鉴2016》[26]，结果见表 5。根据《指南》规定，对于饲养周期大于1 a的畜禽，畜禽年内饲养量可视为畜禽养殖业统计资料中的动物“年底存栏数”，如牛、母猪(根据笔者在统计年鉴中获取的母猪实际数量，得到长三角地区母猪存栏数约占总存栏数的7.5%)、蛋禽等。对于肉用畜禽来说，除牛、羊外，饲养期都小于1 a，用统计数据中的“出栏数”表示。肉禽的养殖过程中空栏时间较长(15 d，每年3~6个养殖周期)，笔者考虑了肉禽空栏时间对氨排放的影响，根据式(2)计算得到肉禽活动水平的率定参数为0.72。根据《中国环境统计年鉴2015》[27]数据将畜禽养殖数量按该比例分配为非规模化与规模化数据，猪、牛、家禽和羊的非规模化比例分别为10%、5%、5%和50%。
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表 5 2015年长三角畜禽养殖活动水平 Table 5 The level of breeding activities of livestock and poultry in Yangtze River Delta in 2015 |
长三角地区各市2015年畜禽养殖业氨排放量清单结果见表 6。
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表 6 2015年长三角地区各市畜禽氨排放量 Table 6 Ammonia emissions of livestock and poultry in cities of Yangtze River Delta in 2015 |
长三角地区2015年畜禽氨排放总量为21.45万t。其中，非规模化养殖与规模化养殖氨排放量分别为3.01万和18.44万t(表 7)，规模化养殖为氨的主要排放源，占总排放量的85.97%。从畜禽种类来看，长三角地区母猪、肉猪、奶牛、羊、蛋禽和肉禽的排放量分别为0.57万、8.72万、0.71万、2.51万、3.17万和5.77万t。其中，肉猪氨排放量最大，其次为肉禽，母猪氨排放量最小。
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表 7 2015年长三角地区非规模化养殖畜禽氨排放量 Table 7 Ammonia emissions of non-scale breeding livestock and poultry in Yangtze River Delta in 2015 |
在长三角地区畜禽养殖中，规模化养殖占比较大，但仍然存在一部分非规模化养殖畜禽，非规模化养殖畜禽氨排放量可达总畜禽氨排放量的14.03%。这类畜禽多由农户自家或小型养殖场简单圈养，采用开放式养殖，且缺少高效率的粪污存储处理设施。饲养过程中产生的氨未经减排直接进入大气，排放率较高。其中，羊养殖氨排放在非规模化养殖氨排放中占比最大，达到43.24%。
江苏地区和浙江地区非规模化养殖氨排放占比分别为13.59%和15.18%。上海地区非规模化养殖占比最小，为11.72%。这与上海肉猪、家禽这类规模化养殖程度高的畜禽养殖量较大而羊等非规模化养殖占比大的畜禽养殖量较小有关。
2.2.2 畜禽种类基于表 6中数据计算后可知，长三角地区肉猪氨排放量最大，占氨排放总量的41%，加上母猪，生猪氨排放量占氨排放总量的43%；肉禽和蛋禽氨排放量分别占氨排放总量的27%和15%，禽类合计占42%；羊占12%；奶牛氨排放量较小，仅占3%。长三角地区猪、禽养殖量大，导致氨排放量高。同时，长三角地区为羊养殖的集中区域，羊的氨排放量也占相当比例。长三角地区牛养殖量小，但是由于奶牛氨排放系数大，导致奶牛氨排放量在长三角地区仍有一定贡献。江苏地区与浙江地区氨排放构成与长三角地区总构成类似，但上海地区牛氨排放量占比要高于江苏、浙江地区，这与上海地区有较大的奶牛养殖量有关。
2.2.3 管理阶段由图 1可知，猪、牛等大型牲畜在粪污农田施用环节氨排放占比较高，可达40%以上。蛋禽、肉禽等禽类在栏舍排泄环节氨排放较多，达70%左右。羊这一类非规模化水平较高的牲畜，其户外氨排放占比超过20%，在所有种类畜禽中最高。
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图 1 2015年长三角地区畜禽分阶段氨排放贡献率 Figure 1 Contribution rate of ammonia emission by different stages for livestock and poultry in Yangtze River Delta in 2015 |
根据《指南》方法计算得到的畜禽管理阶段氨排放构成与相关实际监测数据有差异[28]，依据《指南》方法计算获得的大牲畜在农田施用环节的氨排放占比过大(例如猪)，这与长三角地区规模化养殖场粪污经过存储处理设施后的实际氨排放情况存在差异。分析原因，可能是《指南》方法在农田施用环节的氨转换率主要参照国外研究，较我国规模化养殖的还田实际偏大，导致最终农田施用占比偏大[29-30]。
2.3 时空分布特征 2.3.1 时间分布特征畜禽养殖业氨排放既与《清单》方法中粪污氮含量和挥发率有关，还与饲养环境、温度和风速等因素有关。由图 2可知，从1月到8月，氨排放月变化系数总体呈现上升趋势，8月至12月则呈下降趋势；8月氨排放月变化系数最大，12月最小。
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图 2 2015年长三角地区畜禽养殖氨排放月变化系数 Figure 2 Coefficient of ammonia emissions in livestock and poultry breeding in Yangtze River Delta in 2015 |
按大区域划分，2015年长三角江苏地区、浙江地区和上海地区氨排放量分别为12.29万、7.71万和1.45万t(表 6)。江苏地区畜禽养殖氨排放量最大，其次是浙江地区，上海地区最小。
南通、泰州、杭州、嘉兴和上海5市畜禽养殖氨排放量居长三角地区前列，5市的氨排放量总和占长三角地区氨排放总量的54.73%。其中，南通氨排放量达4.44万t，是泰州的1.90倍。南通在江苏地区的氨排放贡献率达36.13%，占长三角地区的20.70%。这是因为南通市生猪和家禽养殖量远大于其他市，造成氨排放量远超其他市。
长三角地区畜禽氨排放量呈现由北部向南部降低的趋势。南通和泰州是长三角地区畜禽氨排放的地理重心，尤其是南通市氨排放量远远大于其他地区，这与江苏苏北地区南通和泰州的畜禽养殖量大有关。氨排放量占长三角地区氨排放总量比例在2%以上的17个县市区占总排放量的54.86%，其中，位于前3位的分别是如皋市(5.79%)、兴化市(5.67%)和通州区(5.19%)，3地占长三角总排放量的16.65%(表 8)。在17个县市区中，江苏地区有10个(南通5个，泰州3个，扬州1个，苏州1个)，浙江地区4个，上海地区2个。这些区域畜禽养殖基量庞大，导致高氨排放量。
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表 8 2015年长三角地区氨排放量位居前17位的县市区 Table 8 Top 17 cities in Yangtze River Delta in terms of ammonia emissions in 2015 |
排放强度指一个地区单位面积污染物的排放量，衡量区域氨排放量不仅需要通过总量评判，还需根据排放强度对区域内各县市区的氨排放情况进行评价。总体看来，江苏地区畜禽氨排放强度大于上海地区，而上海地区大于浙江地区。在江苏地区，苏北地区的南通、泰州和扬州3市的氨排放强度又普遍高于苏南地区各市；浙江地区的嘉兴市和湖州市氨排放强度要高于其他市。南通、绍兴、南京、泰州、嘉兴、无锡、常州、台州、镇江、杭州、舟山、湖州、扬州、宁波、上海和苏州畜禽养殖氨排放强度分别为5.47、1.41、1.02、3.88、3.65、1.57、5.20、4.04、2.07、1.22、1.03、1.25、2.36、0.75、3.74和0.80 t·km-2。长三角地区氨平均排放强度为1.94 t·km-2，其中，南通、常州和台州为长三角地区氨排放强度较大的3个市，氨排放强度分别为5.47、5.20和4.04 t·km-2。在氨排放强度位居前列的17个县市区中，江苏地区有10个(南通4个，泰州3个，扬州2个，苏州1个)，浙江地区有5个，上海地区有2个(表 9)。综上可知，江苏地区氨排放较上海和浙江地区更加严重，排放量大，且排放强度高。从长三角地区氨减排区域来看，可以重点从江苏地区着手，尤其应以江苏地区北部的南通和泰州这两个氨排放大市为中心，配合上海、浙江地区的氨减排措施的落实。
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表 9 2015年长三角地区氨排放强度位居前17位的县市区 Table 9 Top 17 cities in Yangtze River Delta in terms of ammonia emissions intensity in 2015 |
氨排放量估算具有一定的不确定性，主要原因有两个方面：一是畜禽活动水平数据获取的困难性；二是排放因子数据匹配的困难性。笔者研究中畜禽排放因子由《全国污染源普查产排污系数手册》畜禽养殖部分数据根据《指南》方法率定得到，与国外方法相比，《指南》方法所率定的排放因子更符合我国畜禽养殖实际情况，减小了对长三角地区氨排放估算的不确定性影响。笔者研究中采用的畜禽活动水平数据来自长三角地区各市统计年鉴，非规模化与规模化畜禽养殖比例数据不全，对各县市区非规模化与规模化畜禽活动水平的确定产生一定影响。《指南》方法在使用畜禽活动水平数据与排放因子进行匹配时存在操作困难，例如，《指南》中肉猪分为＜75 d和＞75 d两类，而从现有的年鉴数据中获取此类比例则很困难。在今后的长三角地区畜禽氨排放研究中，还应对长三角地区畜禽养殖活动水平做出精细化分类。
长三角地区氨排放清单研究中畜禽氨排放汇总结果见表 10[13-17, 31]。与同一研究区域的董艳强等[13]的研究结果相比，笔者研究结果略大。通过对比发现，2015年长三角地区畜禽养殖量少于2004年，氨排放理论上也应减少。笔者研究结果偏大的原因，一是由于笔者研究使用的某些排放因子(如羊等)比董艳强等[13]的研究结果偏大；二是在将畜禽活动水平数据与排放因子数据进行匹配计算时参考的方法不同，董艳强等使用存栏数进行氨排放量核算，而笔者根据《指南》方法，对养殖时间大于1 a的畜禽使用统计数据中的存栏数，对养殖时间小于1 a的肉用畜禽使用出栏数进行计算。
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表 10 畜禽氨排放研究结果对比 Table 10 Comparison of research results about ammonia emission intensity of livestock/ poultry breeding |
(1) 2015年长三角地区畜禽氨排放量为21.45万t，其中，非规模化养殖氨排放量为3.01万t，规模化养殖氨排放量占比达85.97%。南通市和泰州市是长三角地区畜禽氨排放的地理重心，尤其是南通市氨排放量远远大于其他地区。从空间分布规律来看，长三角地区畜禽氨排放量呈现由北部向南部降低的趋势。长三角地区畜禽养殖氨排放量较大的3个区市分别为如皋市、兴化市和通州区。
(2) 在2015年长三角地区各类畜禽中，氨排放量占比以肉猪为最大，占41%，加上母猪，生猪氨排放量占总排放量的43%；肉禽和蛋禽氨排放量分别占总排放量的27%和15%，禽类合计占42%；羊占12%；奶牛排放量较小，仅占3%。
(3) 2015年长三角地区氨平均排放强度为1.94 t·km-2，排放强度较大的3个市分别为南通、常州和台州，氨排放强度分别为5.47、5.20和4.04 t·km-2。
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