2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049
2. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
20世纪90年代以来,随着工业化和城市化进程的加快,工业污染物排放、含重金属农药化肥的使用以及采用污水灌溉等导致农田重金属累积和超标等环境问题日益凸显,已经引起了社会各界的高度关注[1]。作为农田质量的一个重要评价指标,农田重金属含量状况越来越受到广泛关注[2]。我国设施农业自20世纪80年代以来发展迅速,2010年我国设施园艺面积达362万hm2,其中,设施蔬菜面积为335万hm2,占设施园艺总面积的90%以上,到2012年我国设施园艺面积已达386万hm2,设施园艺产业净产值达5 800多亿元[3]。据统计,2015年北京市设施蔬菜和食用菌播种面积为34 113 hm2,占设施农业总播种面积的83.2%[4]。我国设施农业栽培常处于半封闭状态,具有气温高、湿度大、蒸发量大、无雨水淋洗、无沉降、复种指数高、施肥量(尤其是有机肥)较大等特点,导致设施土壤理化性质和生物学性状发生重大变化,主要表现为土壤酸化、盐渍化,养分不平衡及过量累积,以及重金属累积等[5-6]。已有研究表明,设施栽培土壤中重金属呈明显累积趋势,且含量显著高于露地栽培土壤[7-8]。设施菜地已经成为继工矿/污灌菜地之后重金属累积较严重的菜地类型,应该引起足够重视[9]。
近年来,虽然关于设施农田土壤中重金属的研究报道较多,但各研究区域较小,且分布较为分散,不能综合反映我国设施农田土壤重金属污染的现状。因此,笔者收集了1997年以来全国关于设施农田重金属研究的数据,通过统计分析,阐述了不同地区设施农田土壤中重金属污染现状及空间分布特征,并探讨设施农田土壤重金属的主要来源,以期为我国设施农田土壤重金属防控和农田质量安全提供科学依据。
1 研究方法 1.1 数据来源相关统计数据主要检索自中国知网(1997—2017年)、维普(1997—2017年)和Web of Science(1997—2017年)等数据库中关于我国设施农田重金属污染研究的文献。共收集全国31个地区的数据,包括不同种植年限和不同土层重金属含量和分布数据。收集的所有数据的分析方法均符合中国环境保护部规定方法或美国环境保护局(USEPA)推荐方法,数据来源真实可靠。符合正态分布的重金属含量数据采用算术平均值描述;符合对数正态分布的重金属含量数据采用几何平均值描述;采用单因素方差分析(one-way ANOVA)检验差异显著性。采用Excel 2007和SPSS 19.0软件进行数据统计分析。
1.2 数据分布情况共收集全国各地31个地区的数据[5-34],按照农业气候区划和数据分布情况,将其分为3个区域:南部地区,包括上海、安徽、江苏、浙江、湖北、云南和河南7个省(直辖市);北部地区,包括北京、河北、天津、辽宁、吉林、黑龙江、山东和山西(部分地区)8个省(直辖市);西北部地区,主要包括陕西、山西(部分地区)、内蒙古、甘肃、宁夏、青海和西藏7个省(自治区)。
1.3 重金属污染评价方法地累积指数(Igeo)是由德国科学家Muller于1969年提出的[35],是一个基于重金属总浓度与背景值的关系研究水环境沉积物中重金属的定量指标,现在也常用于土壤重金属污染评价,计算公式为
$ {I_{{\text{geo}}}} = {\log _2}{C_n}/\left( {1.5 \times {B_n}} \right)。$ | (1) |
式(1)中,Cn为沉积物中元素n含量,mg·kg-1;Bn为黏质沉积岩中该元素的地球化学背景值,mg·kg-1;1.5是考虑了各地岩石差异可能引起的变动而选取的系数。地累积指数分级标准见表 1。
通常在地累积指数计算中,元素的地球化学背景值选取工业化前全球沉积物重金属的平均背景值作为参考,由于不同地球化学背景可能造成各地重金属污染程度不同,故选择各省(直辖市、自治区)土壤重金属含量背景值作为Bn[36]330-386。
2 结果与分析 2.1 设施农田土壤重金属含量由表 2可知,我国设施农田Cd、Pb和Hg平均含量以南部地区为最高,比北部地区分别高42.5%、10.8%和100.0%,比西北部地区分别高137.5%、40.7%和15.8%;As、Cu、Zn和Cr平均含量均以北部地区为最高,其比南部地区分别高24.3%、13.2%、46.4%和13.9%,比西北部地区分别高38.9%、30.8%、20.9%和21.4%;而Ni平均含量则以西北部地区为最高,其比南部和北部地区分别高43.2%和12.9%。大部分设施农田种植蔬菜,故将数据与HJ/T 333—2006《温室蔬菜产地环境质量评价标准》进行比较,结果显示Cd、Cu、Zn、Pb、Hg超标率分别为37.5%、8.1%、5.9%、18.8%和20.0%,其余元素未出现超标情况。其中,Cd含量超标最严重,南部、北部和西北部地区超标率分别为41.7%、54.5%和11.1%,Pb超标率分别为33.3%、18.2%和0,Hg超标率分别为29.8%、20.0%和0,Cu超标率分别为12.5%、10.0%和0,Zn仅在北部地区出现超标,超标率为11.1%。
地累积指数法同时考虑了人为因素和土壤环境地球化学背景值对重金属富集的影响,该方法最初应用于沉积物中重金属含量评价,后来也广泛应用于土壤环境中重金属含量评估,是目前国内外土壤环境评价中广泛采用的方法[37]。不同地区设施农田重金属地累积指数见表 3。
由表 3可知,南部地区Cd、Hg地累积指数平均值分别为1.05和0.20,分别显示中度污染和轻度污染,其余元素地累积指数平均值均小于0,显示无污染。南部地区Cd地累积指数显示无污染、轻度污染、中度污染和中强污染的点位数分别占总点位数的33.3%、33.3%、22.2%和11.2%;与南部地区相似,北部地区Cd、Hg地累积指数分别为0.74和0.37,均属轻度污染状态,其余元素地累积指数均小于0,Cd无污染、轻度污染、中度污染和中强污染的点位数分别占总点位数的10.0%、40.0%、40.0%和10.0%。西北部地区Hg地累积指数平均值为1.45,达中度污染,但西北部地区Hg含量数据较少,无法全面地反映整体污染状况,评价结果可能存在较大偏差;其余7种重金属元素的地累积指数平均值均小于0,但个别地区Cd、Cu、Zn和Pb最大地累积指数大于0,说明西北部地区个别区域存在污染现象。从评价结果来看,我国设施农田重金属污染最严重的是Cd污染,其次为Hg污染,此外,Cu污染也应引起重视。
2.3 设施农田土壤重金属累积趋势南部、北部和西北部3大区域不同年限设施农田重金属含量的统计结果(表 4)表明除南部地区Pb以外,经过>10 a种植时间各区域土壤重金属含量均呈现不同程度的增加,其中,Cd含量增幅最大。南部、北部和西北部地区>10 a种植时间土壤Cd平均含量比 < 3 a种植时间土壤分别增加103.8%、123.1%和110.7%;而土壤Cu含量分别增加50.0%、36.1%和61.1%,土壤Zn含量分别增加31.0%、23.2%和50.1%。从不同地区来看,种植时间>10 a时,南部地区土壤As含量增加105.6%,而北部和西北部地区仅分别增加8.4%和3.8%;南部和西北部地区Ni含量分别增加63.5%和40.4%,而北部地区仅增加7.8%。西北部地区Cr含量增加56.1%,南部和北部地区分别增加12.6%和7.6%。此外,南部地区Pb含量出现随年限增加而降低的情况,这可能是由于南部部分地区土壤Pb背景值较高[3, 27]。3大地区土壤在种植3~6 a时重金属含量增幅较大,这主要是由于当种植3~6 a时,重金属元素累积到限制作物正常生长的临界浓度时,农户便会采取一些措施来减少损失,如揭棚、翻耕甚至休耕等,待土壤条件稍有改善再进行种植,所以导致种植年限>6 a后,重金属累积速率有所下降[8, 19]。
不同地区设施农田土层重金属含量的垂直分布特征见表 5。由表 5可知,各地区土壤重金属含量随土壤深度增加而下降,但个别土壤出现不减反增的情况。南部、北部和西北部地区>20~40 cm土层与表层(0~20 cm)相比,Cd含量分别降低43.3%、78.6%和33.3%,Cr含量分别降低41.0%、9.7%和1.5%,As含量分别降低34.4%、5.1%和26.7%,Pb含量分别降低5.8%、8.1%和4.7%。与>20~40 cm土层相比,南部、北部地区>40~60 cm土层Cd含量分别降低25.0%和33.3%;南部地区As、Cr和Pb含量分别降低14.3%、15.3%和10.8%,而北部地区As、Cr和Pb含量反而升高15.7%、7.0%和0.8%;与>40~60 cm土层相比,南部地区>60~80 cm土层Cd、As、Cr和Pb含量分别降低38.6%、61.1%、25.5%和24.1%。
笔者充分收集了近20 a来我国设施农田重金属的研究结果并对其进行统计分析。收集过程中,华南地区广东、广西和福建等地以及西南地区四川、重庆和贵州等地均未见相关研究,且我国设施农业分布呈现明显的区域化特点,主要集中在环渤海湾及黄淮海地区、长江中下游地区以及西北地区[38]。故参考农业气候区划,并同时考虑文献中不同研究地区土壤pH值,将收集到的数据分为南部、北部和西北部3大区域进行统计分析。关于数据的准确性方面,虽然收集的时间尺度较长,但对设施农田重金属的研究多集中在近10 a,样品的分析方法业已规范,检测精度相对较高,且在数据统计分析过程中剔除了异常值。考虑到数据分布的不均匀性,对样点较为集中的区域,只保留最新的研究数据,以提高分析结果的准确性。在数据统计方面,既统计了各个地区多个点位土壤重金属含量的平均值,也统计了区域的最大值和最小值,但以平均值评价各地区设施农田重金属污染水平可能存在一定偏差。
3.2 我国设施农田重金属污染空间分布特征从收集到的数据可看出,我国设施农田土壤重金属含量呈现一定的空间分布特征,南部地区土壤Cd、Pb和Hg平均含量最高,北部地区As、Cu、Zn和Cr平均含量最高,而西北部地区Ni平均含量则最高。地累积指数表明南部地区土壤Cd和Hg为中度污染和轻度污染,北部地区土壤Cd、Hg均为轻度污染,而西北部地区土壤Hg为中度污染,其余元素的平均地累积指数均显示无污染;此污染趋势与不同地区设施农田土壤重金属含量水平所显示的结果基本一致,曾希柏等[9]对我国菜地重金属的研究也表明Cd、Hg污染较严重。设施农田土壤Cu、Zn和Pb含量与种植年限呈显著正相关关系[39],但是不同重金属元素累积速率有所差异,其中Cu和Zn累积速率最快,Cr、Pb次之,而Cd累积速率最慢,这与贾月慧等[33]对北京郊区设施菜地的研究结果一致。随土层深度的增加,各地区土壤重金属含量整体呈下降趋势,但南部地区几种重金属含量随土层加深而下降的趋势大于北部、西北部地区(表 5)。李树辉[5]对山东寿光的研究表明,不同土层中重金属As、Cd、Cu、Zn、Cr和Ni含量随种植年限的延长均有不同程度的增加,侯鹏程[19]对上海松江地区的研究也得出类似结论。由此可见,重金属在设施农田中均存在累积特性,且存在由表层向下迁移的趋势。已有研究表明土壤pH值降低,重金属溶解度则显著升高[40],因此,随灌溉水向下迁移的淋溶趋势也就越大[34]。同时,施用有机肥也可导致重金属活性增强而加速重金属的迁移[41]。此外,干湿交替、淹水和温度升高也可导致重金属随溶解性有机质(DOM)的淋滤作用增强[42]。由此可见,土壤酸化、高温环境、频繁灌溉以及土壤有机质累积等因素均可导致设施菜地土壤重金属向下层迁移。
3.3 关于我国设施农田土壤重金属污染来源的探讨研究表明设施农田土壤重金属含量与肥料的施用有密切关系[7, 9, 22]。薛延丰等[13]对江苏沿海地区的研究认为Cd、Cu和Zn与有机质、速效氮和速效磷可能具有相似的来源。李树辉[5]对吉林四平、甘肃武威的研究表明有机肥和化肥的施用可能是导致设施农田土壤Cd、Zn、Cr、Cu和Pb等累积的重要原因,但氮肥和钾肥对土壤重金属累积的影响较小[43]。任顺荣等[44]通过定位试验发现长期施用尿素未显著提高土壤Cd、Cr、As和Hg含量,氮磷钾肥料配施和氮磷肥料配施两种处理之间土壤Cr、Hg和As含量不存在显著差异,但磷肥能够显著增加土壤Cd含量[45]。由此可见,施用磷肥可能是土壤Cd累积的主要来源。有机肥中重金属含量远高于化肥[44],而不同种类有机肥中重金属含量也有所差异,以畜禽粪便为主要原料的商品有机肥中Cu、Zn含量高于以造纸废弃物、腐植酸和作物秸秆等为原料的商品有机肥[46]。王美等[43]报道施用有机肥的土壤Cu、Zn、Pb和Cd含量比不施用有机肥的土壤增加0.08~13.98、0~26.5、1.63~5.31和0~0.34 mg·kg-1。畜禽粪便已经成为最主要的基肥之一,农户为追求高产会施入大量有机肥[7, 13, 32],加之,设施农田复种指数高,导致肥料投入量更大[47]。由此可见,施用有机肥能加大土壤污染风险,造成土壤重金属,尤其是Cu、Zn的累积,这可能是我国设施农田土壤重金属的最主要来源。尤其是北部地区的山东、河北等省是我国设施农田比较发达的地区,设施大棚集约化程度高,种植年限长,农业投入品总量大,导致土壤中As、Cu、Zn和Cr含量较高。
除肥料外,工业三废的排放依旧是我国农田土壤重要的污染源[48]。曾希柏等[9]认为污泥/垃圾等固体废弃物的农业利用,是我国菜地土壤重金属含量增高的一个重要原因。于彩莲等[28]对哈尔滨蔬菜大棚的研究表明Cd超标严重可能与采样地长期污灌历史有关。我国南部地区以及北部地区的辽宁、吉林等省经济相对发达,采矿、冶炼和造纸等工业排放,以及历史污灌等都造成农田重金属污染[49],部分农田改为设施农田后,土壤重金属污染仍存在。张小敏等[1]对我国农田土壤重金属分布特征的研究表明,南方地区由于工业活动和矿区开采,导致土壤Cd累积明显强于北方地区。另外,Pb的工业污染源主要来自大气沉降,肥料中Pb含量较低,设施菜地长期处于覆膜状态,大气沉降对其影响相对较小[50]。
此外,含有Cd、Pb等重金属元素的农药、薄膜等其他农业生产投入品也会造成设施农田土壤重金属累积[9]。茹淑华等[32]对河北省设施菜地的研究发现,由于老棉田、经济作物田多年使用Hg、铜制剂和砷制剂等含重金属的农药,改造为设施农田后依然残留大量重金属污染物。此外,我国不同地区土壤的元素背景值不同,也是影响设施农田重金属污染分布特征的重要因素,如西部高原地区西藏和青海等土壤背景值普遍较高,可能是导致西北部地区设施农田土壤Ni含量高于南部、北部地区的重要原因[36]330-386。
4 结论通过对国内外关于我国设施农田重金属研究文献的分析统计,发现我国设施农田重金属呈现一定的空间分布特征,主要表现在以下方面:南部、北部和西北部3大地区设施农田土壤重金属含量及其分布规律各异,其中,Cd、Pb和Hg含量以南部地区为最高,与我国南部地区工业活动频繁且受到农业投入品的影响有关;而As、Cu、Zn和Cr含量则以北部地区为最高,除受到工业活动的影响外,近年来北部地区设施农业发展迅速,肥料(尤其是有机肥)施用量较大,可能也是造成这一现象的原因;Ni含量以西北部地区为最高,主要是由于西北部地区Ni的土壤背景值较高。我国设施农田土壤重金属含量随种植年限的延长而呈现不同程度的增加,表明重金属在设施农田中有明显累积,3大地区均以Cu、Zn的累积速率最快。设施农田重金属含量呈现随土层加深而下降的趋势。
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