地-气系统的辐射平衡状态对气候变化起着决定性作用, 而其主要受太阳短波辐射和地-气系统长波辐射的影响。大气气溶胶是关键的辐射效应因子之一, 可以扰动辐射平衡, 影响全球气候变化^[1]。一般将由气溶胶所引起的出射辐射通量的变化定义为气溶胶辐射效应^[2], 通常可分为直接辐射效应和间接辐射效应^[3]。气溶胶直接辐射效应(aerosol direct radiative effect, ADRE)指大气中气溶胶的含量变化引起地-气系统能量平衡的扰动, 在数值上定义为气溶胶含量变化时所产生的平均净辐射变化^[4-5], 由人为气溶胶造成的气溶胶直接辐射效应又称为气溶胶直接辐射强迫(aerosol direct radiative forcing, ADRF), 研究手段主要集中在地基观测、模式模拟和卫星遥感3个方面。笔者主要基于遥感手段开展ADRE的研究。

目前, 针对全球海洋和陆地上空ADRE或ADRF的遥感评估已经开展了大量的研究工作。如晴空海洋上空大气层顶(top of atmosphere, TOA)的ADRE年均值为-6~-5 W·m^-2, ADRF年均值为-1.9~-1.4 W·m^-2[6-8]。政府间气候变化专门委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC)在2013年发布了第5次评估报告, 指出气溶胶辐射作用所造成的有效辐射强迫值为-0.95~0.05 W·m^-2, 但其研究结果有很大的不确定性^[9-11]。陈林等^[11]结合MODIS和MISR资料, 利用RAD01辐射模式计算了中国陆地地区的ADRF, 结果表明陆地上气溶胶的强吸收性导致地面辐射强迫为大气层顶辐射强迫的3倍, 且对大气有很强的加热作用。朱佳晨等^[12]对东亚地区ADRF进行模拟研究, 发现东亚地区气溶胶光学厚度值较大, 夏季在0.3~1.3之间, 而冬季在0.3~0.7之间, 具有明显的季节差异。近年来, ADRE的遥感评估研究虽然取得了很大的进展, 但多数针对全球或者大区域尺度, 目前针对高污染地区ADRE的空间变化研究仍然比较有限。

长三角是目前我国经济发展速度最快、发展程度最高、最具发展潜能的经济区域, 也是我国大气污染严重的区域之一, 该区域的大气污染及其对气候的影响也一直广受关注。由于气溶胶辐射效应机制的复杂性以及相关研究资料的匮乏, 该地区气溶胶辐射效应的区域分布、估算精度等方面研究仍存在难点, 针对其时空分布特征的研究较少。因此, 笔者以长三角地区为研究区, 利用MODIS卫星资料结合地面站观测数据，开展高污染地区气溶胶直接辐射效应的研究, 以期对该地区的大气环境监测、污染治理以及气候变化评估等提供理论支持, 并为相应政策和法规的制定提供决策参考。

1 研究区与数据介绍 1.1 研究区概况

以广义的长三角地区(26°~36° N, 116°~123° E)为研究区, 区域面积约21.07万km², 占我国国土总面积的2.19%, 主要包括江苏省、浙江省和上海市。江苏和上海地形以平原为主, 平原面积超过7万km², 浙江地形自西南向东北呈阶梯状倾斜, 西南以山地为主, 中部以丘陵为主, 东北部是低平的冲积平原。

作为中国第1大经济区, 长三角是我国参与经济全球化的主体区域, 其经济总量占全国GDP的54%, 且年增长率远高于全国平均水平^[13]。但近年来长江流域环境污染逐年加剧, 流域生态安全和环境安全问题日益突出, 长三角地区的灰霾天气引发公众和媒体的高度关注, 更引发人们对经济发展和环境保护的深度思索。

1.2 MODIS数据及预处理

MODIS(中分辨率成像光谱仪)传感器是装载在地球低轨道观测(LEO)Terra(上午星)和Aqua(下午星)2颗卫星上的主要光学遥感设备, 拥有分布在0.4~14 μm电磁波谱范围内的36个光谱通道。其中1~2通道的地面分辨率为250 m, 3~7通道为500 m, 8~36通道为1 000 m, 扫描宽度为2 330 km。MODIS数据级别分为0~5级, 产品共6类, 包含大气、陆地、冰雪和海洋4个专题数据的44种产品^[14-16]。这些数据在对陆地、海洋以及大气动态现象的监测和科学研究中起到关键作用。

美国国家航空航天局(NASA)在2006年4月发布了AOD的C5产品, 主要算法为暗像元算法^[17]。2008年, NASA结合深蓝算法反演了亮地表地区的AOD结果, 发布了C5.1产品^[18]。为了提高C5.1产品的空间分辨率^[9], NASA进一步发布了C6数据集, 将分辨率从10 km提高到3 km, 产品的精度也有一定提高。该研究最终选取2014年3月1日至2015年2月28日间的MOD04-C6版本气溶胶产品数据, 该产品是国际标准的EOS-HDF格式, 空间分辨率为3 km。

1.3 地面观测数据

CE-318太阳光度计是一种自动跟踪扫描太阳光度计, 由法国CIMEL公司制造, 是大气光学特性观测的一种基本仪器, 被广泛用于反演气溶胶光学厚度和计算大气透过率等参数^[19-20]。该研究最终选取CE-318地面观测站完成云处理的L1.5级产品进行结果验证。研究采用的地面观测验证数据来自于南京信息工程大学(32.206° N, 118.717° E)北辰楼的CE-318太阳光度计数据, 时间范围为2014年3月1日—2015年2月28日。由于在用6S模型模拟辐射效应时选择气溶胶含量参数为550 nm处的气溶胶光学厚度(AOD), 因此在获取原始CE-318数据后，要将实测AOD值转为550 nm处的AOD值, 再模拟计算辐照度, 最后进行辐射效应的结果验证^[21-22]。转换公式为

$ a = \frac{{{\rm{-ln}}({D_{{\rm{AO, }}\;440}}\;\;/{D_{{\rm{AO, }}870}}\;\;)}}{{{\rm{ln}}\left( {440/870} \right)}}, $

(1)

$ {D_{{\rm{AO}}}} = {D_{{\rm{AO, }}440}}/{440^{-a}} \times {550^{-a}}。$

(2)

式(1)~(2)中, D_{AO, 440}和D_{AO, 870}分别代表 440和870 nm处的AOD值。从原始数据中选取对应研究数据的84 d晴朗无云状态下的验证资料, 但由于实测数据也有部分缺失, 只有16组实测数据可以与卫星遥感数据匹配。

2 研究方法 2.1 计算原理

晴空条件下的气溶胶直接辐射效应指在晴空条件下, 地面和大气上界短波辐射通量在分别考虑气溶胶存在和不考虑气溶胶存在时两者间的差值。在此次模拟计算中, 保证其他参数不变的条件下一次取MODIS反演的AOD值, 一次取值0, 两者计算的差值即为气溶胶直接辐射效应。计算公式为

$ \Delta {F_{{\rm{TOA}}}} = {F_{{\rm{TOA}}}}\left( a \right)-{F_{{\rm{TOA}}}}, $

(3)

$ \Delta {F_{{\rm{SFC}}}} = {F_{{\rm{SFC}}}}\left( a \right)-{F_{{\rm{SFC}}}}, $

(4)

$ F = {F_{{\rm{down}}}}-{F_{{\rm{up}}}}。$

(5)

式(3)~(5)中, ΔF_TOA和ΔF_SFC分别为大气层顶和地表的气溶胶直接辐射效应, W·m^-2; F_TOA(a)和F_SFC(a)分别为有气溶胶时大气层顶和地表净辐射通量密度，W·m^-2; F_TOA和F_SFC分别为无气溶胶时大气层顶和地表净辐射通量密度，W·m^-2; F_down和F_up分别为向下和向上辐射通量，W·m^-2; F为净辐射通量密度，W·m^-2。大气气溶胶直接辐射效应值可正可负, 取决于气溶胶粒子自身反射和对太阳辐射吸收的相对能力以及地面反照率等因素。

2.2 6S模型及反演流程

式(3)~(5)中, 大气层顶和地表的辐射通量密度是借助6S(second simulation of the satellite signal in the solar spectrum)辐射传输模式进行的。6S指在无云状况时, 模拟传感器在0.25~4.0 μm光谱波段内卫星探测器接收到辐射值的理论数据^[23-25]。

6S模型的主要输入参数包括观测几何条件(太阳天顶角asol、太阳方位角phio、卫星天顶角avis和卫星方位角phiv等)、大气参数、气溶胶参数、目标高程以及地表反照率等。参考程晨^[26]对南京信息工程大学站点和太湖站点吸收性粒子组成的研究, 将气溶胶类型确定为大陆型气溶胶; 通过MOD04产品获取气溶胶光学厚度、太阳天顶角、太阳方位角、卫星天顶角和卫星方位角的逐像元数据; 模式计算中下垫面特性假设为朗伯面, 反射率采用MODIS地表反射率数据; 其余参数均由6S模型提供。通过IDL编程调用6S辐射传输模型, 计算研究区地表和大气层顶在有、无气溶胶2种情况下的总辐射通量来实现模拟过程, 波段为整个短波波段(0.25~4 μm), 技术流程如图 1所示。

3 结果与讨论 3.1 反演结果与精度评价

经计算、筛检后, 得到2014年3月至2015年2月期间共84 d晴空下长三角地区地表和大气层顶ADRE计算结果。图 2为地表和大气层顶的直接辐射效应年均值。辐射效应为负值说明气溶胶的存在将更多的太阳光反射回外部空间, 地表辐射效应绝对值较大意味着气溶胶阻挡了到达地表的太阳光, 对地表产生了降温效应。该研究中讨论的ADRE强度大小均是取绝对值后的结果, 负号只作为代表降温效应的一种符号。

由图 3可以看出, 地表和大气层顶ADRE变化范围分别在-31.60~-0.61 W·m^-2(均值为-11.91 W·m^-2)和-3.48~-0.10 W·m^-2之间(均值为-1.28 W·m^-2)。参考YU等^[27-28]分别基于地面观测资料分析和模式模拟全球陆地上空气溶胶地表(-11.9和-7.6 W·m^-2)和大气层顶(-4.9和-3.0 W·m^-2)的直接辐射强迫值, 笔者通过卫星反演所得结果(-11.91和-1.28 W·m^-2)具有一定可靠性。从ADRE空间分布来看, 地表与大气层顶直接辐射效应值的分布区域与变化趋势在整体上趋于一致, 绝对值均呈现北高南低态势, 直接辐射效应绝对值较大(地表直接辐射效应值为-31.60~-20.54 W·m^-2、大气层顶辐射效应值为-3.48~-2.61 W·m^-2)的区域主要集中在北部。

翟天勇^[29]统计分析了2000—2013年间长三角地区AOD年均值变化, 同样得出AOD高值区基本分布在长三角北部区域, 而低值区一般分布在南部, 这不但与长三角北部区域地形、人口密度分布和城市工业分布等人为活动有关, 也受到地表反照率的影响。ZHUANG等^[30]对南京地区气溶胶辐射效应的研究表明, 地表反照率可以显著影响ADRE, 亮表面将更多的太阳辐射反射到大气中, 从而导致更多的太阳辐射被气溶胶重吸收和再散射。从ADRE空间变化差异来看, 长三角北部区域差值较大, 最大强度区间值(地表-31.60~-20.54 W·m^-2, 大气层顶-3.48~-2.16 W·m^-2)多分布在该区域; 而南部地区辐射效应值分布较为平均, 地表辐射效应值多分布在-15.8~-0.61 W·m^-2之间, 大气层顶辐射效应值多分布在-1.66~-0.10 W·m^-2之间, 这与肖钟湧等^[3]的研究结论一致。在长三角北部主要以城市为主的地区, ADRE空间变化比较明显; 而在南部以植被覆盖为主的地区, ADRE差异较小。这主要是由于长三角北部的人为活动较为强烈, 而南部地区森林覆盖度较高, 人为排放气溶胶较少。

为了对反演结果的精度进行评价, 对卫星过境前后30 min的AERONET站点资料与MODIS产品反演结果进行时空匹配，由于站点数据存在缺失, 最终只获得16组数据。由图 3可以看出, 地表辐射效应的拟合精度R²=0.92, 大气层顶辐射效应拟合精度R²=0.95, 说明地表、大气层顶辐射效应模拟值与实测值的误差精度均在可接受范围内, 卫星遥感反演的气溶胶辐射效应结果与CE-318资料数据具有很好的相关性。

进一步分析研究结果的误差来源, 其主要因素可能是6S模型的参数设定(包括大气模式假定)的误差(设定为中纬度夏季或中纬度冬季)以及气溶胶类型假定的误差(设定为大陆型气溶胶)等; 除此之外, 辐射观测本身的误差和地面观测数据的不确定性也会对结果造成一定的影响。虽然6S模型参数的这种假定会带来一定的误差, 但在缺乏实测数据的情况下, 这种假定仍然是目前使用较多的一种方式。以上验证表明, 该研究的ADRE计算结果比较可靠, 可以用于进一步的时空分析。

3.2 长三角地区气溶胶直接辐射效应特征分析

受云、雾以及图像质量的影响, 在2014年3月1日—2015年2月28日共365 d研究资料中, 共筛选出84 d可以使用的MODIS气溶胶产品数据(MOD04), 3月—次年2月每月可用天数分别为12、7、7、4、3、4、3、12、7、10、6和9 d。

根据气象部门习惯的季节划分方法, 3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12—次年2月为冬季。由统计结果可知, 春季和冬季晴空天数较多, 夏季和秋季晴空天气较少, 基本与春季多风干燥、夏季炎热多雨、秋季阴冷潮湿、冬季寒冷干燥的四季气候特点契合。笔者进一步统计了4个季节ADRE均值影像图, 如图 4~5。

从气溶胶直接辐射效应的空间分布上来看, 在春、夏和秋3季, 江苏和上海地区受气溶胶辐射的影响强于浙江地区。具体表现为春、夏和秋3季江苏和上海地表ADRE绝对值多数在20 W·m^-2以上, 而浙江则大多分布在20 W·m^-2以下; 大气层顶ADRE的空间分布趋势近似, 春、夏和秋3季江苏和上海大气层顶ADRE绝对值多数在2 W·m^-2以上, 而浙江则大多分布在2 W·m^-2以下。这一现象不仅与浙江地区多山地、地表反射率低有关, 也与江苏和上海工业企业较多, 污染严重相关。而冬季该现象刚好相反, 浙江地区的地表、大气层顶ADRE强度高于江苏和上海, 浙江地表ADRE绝对值多数分布在6.4 W·m^-2以上, 大气层顶ADRE绝对值多数在0.6 W·m^-2以上, 江苏和上海虽也有高值分布, 但整体偏小。其原因可能是冬季地面绿色植被减少, 环境净化能力较其余季节低, 所以在天气状况相同情况下, 浙江地区的气溶胶辐射效应比江苏和上海强。此外, 在江苏南部, 也就是苏州、无锡和常州地区, 气溶胶辐射效应显著增大, 这是由于该地区大规模的工业和城市化建设造成的污染较其他地区严重, 人类活动产生的气溶胶排放大致和人口密度呈正比^[31], 而气溶胶与污染物浓度有一定的正相关关系。

地表春、夏季ADRE绝对值的高值区分别分布在31.94~52.36和29.27~60.01 W·m^-2之间, 秋、冬季ADRE绝对高值分别分布在23.73~41.67和13.38~22.63 W·m^-2之间; 大气层顶春、夏季ADRE绝对高值分别分布在3.35~5.59和3.37~6.65 W·m^-2之间, 秋、冬季ADRE绝对高值分别分布在2.21~3.37和1.28~2.08 W·m^-2之间, 表明长三角地区ADRE在春、夏季最强, 并且地表和大气层顶ADRE相关性很大, 数值上看大气层顶ADRE绝对值小于地表, 但两者所表现的季节性变化趋势一致; 空间分布上地表与大气层顶ADRE整体趋势也趋于一致。由图 4~5影像的明亮程度变化可以看出, 长三角区域中江苏和上海地区受气溶胶辐射影响的季节性变化明显, 相比之下, 浙江地区辐射效应的季节性差异小, 四季变化幅度不大, 地表辐射效应绝对值变化范围多数均分布在0~10 W·m^-2区间, 大气层顶辐射效应绝对值变化范围多数均分布在0~1 W·m^-2区间。这一特征与其所处地理位置、工业发展程度和污染治理水平等因素有很大相关性, 刘建军^[32]的研究中也指出气溶胶直接辐射效应同样受各地区各季节地形、地面含水状况、陆地类型、地面反照率和大气水汽分布等因素的影响。

进一步按照行政区域统计浙江、上海和江苏3地的各季节ADRE均值, 结果见表 1。在季节变化趋势上, 浙江和江苏地区ADRE呈现由春季到冬季递减的规律, 与罗燕等^[33]的研究结果一致。陈林等^[11]研究表明春季是我国气溶胶光学厚度最大的季节, 这与春季部分地区会受到沙尘袭击有关。另外, 江苏地区ADRE季节变化幅度大于浙江, 地表和大气层顶的春冬ADRE差值分别达16.45和1.92 W·m^-2, 且相邻季节的变化更为明显; 浙江地区的地表和大气层顶春冬ADRE差值仅3.57和0.55 W·m^-2, 变化幅度较小。然而, 上海地区ADRE季节变化趋势不同于浙江和江苏, 具体表现为春、秋季强于冬、夏季, 且各季节变化明显, 地表和大气层顶的春、冬季ADRE差值分别达12.74和1.52 W·m^-2。这可能与太阳辐射强度的季节变化有关, 也可能受不同季节气溶胶粒子的时空变化影响。此外, 上海区域面积远小于浙江和江苏, 地表覆盖类型相对简单, 这也可能是导致上海ADRE季节变化趋势不同于其余两地的原因。

利用研究数据反演得到12个月共24幅地表和大气层顶的ADRE均值影像图, 统计其均值, 结果如图 6所示。由图 6可以看出, 地表ADRE绝对均值在5.94(2月)~ 21.78(4月)W·m^-2范围内, 大气层顶ADRE绝对均值则在0.73(12月)~ 2.45(4月) W·m^-2范围内, 且地表和大气层顶的ADRE具有很强的相关性, 但大气层顶ADRE变化幅度小于地表。地表和大气层顶的ADRE月均值基本按月交替上升下降, 总体呈下降趋势, 季节表现与肖钟湧等的研究一致, 各季节ADRE绝对值由大到小依次为春季(15.86 W·m^-2)>夏季(12.39 W·m^-2)>秋季(10.25 W·m^-2)>冬季(6.27 W·m^-2)。

其中, 2014年3—4月受春季沙尘天气现象影响, 地表与大气层顶ADRE绝对值均达全年最高值, 至2014年5月ADRE绝对值月均值明显下降, 主要原因可能与雨水较多和上海亚信峰会召开期间对各污染单位的监管有关。6月受副热带高压影响, 天气炎热, 尾气排放加剧, 且弱对流空气不利于气溶胶粒子扩散, 导致地表、大气层顶ADRE绝对值月均值均出现增长现象, 考虑地表覆盖类型复杂, 城镇工业化等因素影响气溶胶粒子扩散, 所以6月地表ADRE绝对值增长强度高于大气层顶。另外, 7月地表与大气层顶ADRE绝对值月均值降到全年较低值, 考虑到2014年8月南京青奥会举办前相关部门对污染企业和建筑行业的严格管控, 排放到大气中的污染物锐减以及梅雨季节气溶胶颗粒物沉降加速可能是ADRE绝对值月均值接近全年低值的主要原因。8—9月地表ADRE绝对值保持稳定, 大气层顶有所减弱, 9—10月正值农作物秋收季节, 考虑秸秆焚烧产生的大量烟尘会导致ADRE绝对值的增强, 但该时段ADRE绝对值为降低趋势, 这可能与禁止秸秆焚烧的相关监管政策有关。11—次年2月大气层顶ADRE绝对值一直相对稳定地保持在全年较低值, 无明显变化; 地表ADRE绝对值除在1月有小幅增长外, 其余月份没有显著波动, 均值降至全年最低水平, 同样保持相对稳定状态, 这与冬季天气状况较稳定有关。人为因素方面, 近年来我国禁止燃放烟花爆竹的相关政策也起到了一定作用。除此之外, 3—9月的ADRE标准偏差值较高, 其离散程度较下半年整体偏大, 这可能是雨水和沙尘天气共同作用的结果, 降水可使颗粒物沉降, 沙尘现象可提高气溶胶的空间分布差异。

4 结论

以长三角地区为研究区, 基于MODIS数据的AOD产品, 利用6S模型计算了该地区的气溶胶直接辐射效应, 并分析了这种高污染地区其时空分布特征, 主要结论如下:

(1) 利用2014年3月1日至2015年2月28日共84 d的MOD04数据计算了地表和大气层顶的ADRE, 并借助CE-318地面实测资料进行了验证。结果表明, 卫星遥感计算的气溶胶辐射效应结果与CE-318资料数据具有很好的拟合精度R², 其中地表R²=0.92, 大气层顶R²=0.95。

(2) 长三角地区地表与大气层顶直接辐射效应的空间分布均呈现北高南低的规律, 气溶胶直接辐射效应的常年高值主要集中在江苏南部的苏州、无锡和常州地区。

(3) 地表和大气层顶ADRE具有很强的相关性, 但大气层顶辐射效应变化幅度小于地表辐射效应, 地表和大气层顶ADRE绝对均值分别在5.94~21.78和0.73~2.45 W·m^-2之间。

(4) 在季节变化方面, ADRE绝对值表现为春季最大, 夏季次之, 冬季最小。其中江苏、上海地区受气溶胶辐射影响的季节性变化明显, 浙江地区辐射效应的季节性差异小, 四季变化幅度不大, 地表辐射效应绝对值变化范围多数均分布在0~10 W·m^-2区间, 大气层顶辐射效应绝对值变化范围多数均分布在0~1 W·m^-2区间。