2. 桂林理工大学环境科学与工程学院, 广西 桂林 541004;
3. 桂林理工大学地球科学学院, 广西 桂林 541004
2. College of Environmental Science and Engineering, Guilin University of Technology, Guilin 541004, China;
3. College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin 541004, China
重金属是一类对环境和人类极易产生危害的污染物[1]。近年来, 矿业开采和后续管理不善等问题导致周边农田受到严重的重金属污染。土壤中重金属含量不断累积, 导致农作物产量减少和质量下降, 并通过食物链损害人体健康[2]。
南丹县位于广西壮族自治区西北部, 地处24°42′~25°37′ N, 107°01′~107°55′ E, 地势北高南低。该县属半石山区, 矿产资源极为丰富, 已探明的重金属矿种有20多种, 包括Sn、Sb、Zn、Au、Ag、Cu、Fe、In和Wu等[3], 其中Sn和As的保有储量分别为144万和47.8万t, 均居全国首位[4], 主要以Sn、Zn和Pb等开采为主, 在矿山开采过程中产生的废水、粉尘和废渣等通过渗滤、大气沉降等途径进入土壤, 致使周边农田受到不同程度污染[5]。对南丹矿区周边开展的相关研究显示, 南丹县矿业活动影响区周边玉米中As、Pb和Cd的超标率分别为2.5%、20.0%和22.5%[6], 大厂镇周边蔬菜、玉米和水稻中As、Pb和Cd超标严重[7-8]。可见矿业活动对当地玉米和蔬菜等农产品中重金属积累产生一定的影响, 但鲜见对整个南丹县玉米及对应土壤重金属含量的系统研究。南丹县是玉米种植大县, 玉米是仅次于水稻的第2大粮食作物, 主要用于当地居民食用[9], 其次用于家畜的配合饲料。因此, 有必要了解南丹玉米重金属含量总体状况, 并评估其健康风险。在对南丹县玉米及其产地土壤重金属含量全面调查的基础上, 探讨玉米重金属富集特性, 并通过玉米可食部分的重金属含量对该区域耕地土壤的污染程度进行环境质量评估。同时对当地居民膳食中从玉米摄入重金属的健康风险进行评估, 为进一步控制粮食风险提供数据支撑。
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理2013年7月底在南丹县全境玉米种植地采集玉米籽粒及其对应土壤样品各139个(图 1)。
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图 1 样点分布图 Figure 1 Distribution of soil samples |
采集玉米地耕作层(0~20 cm)土壤约1 kg左右作为土壤样品, 采样过程中避免与金属工具接触, 并用GPS(Garmin Oregon 550, 中国)确定样点地理位置。土壤样品风干后去除碎石与植物残体等杂物, 四分法取适量, 研磨过0.149 mm孔径尼龙筛, 备用。同时, 采集对应的玉米样品, 取可食部分, 用自来水和超纯水冲洗, 晾干, 80 ℃下烘干, 粉碎待测。
1.2 样品分析与数据处理样品采用美国环保署(USEPA)推荐的HNO3-H2O2方法[10]消解, 用原子荧光光谱法(AFS-9700) 测定As含量, 用石墨炉原子吸收光谱法(AA700, 美国P.E公司)测定Pb和Cd含量, 用电感耦合等离子发射光谱法(Optima 7000DV)测定Cu和Zn含量。分析过程中加入国家标准土壤样品(GSS-6)、植物标准样品(GSV-1) 和空白进行质量控制, 所用试剂均为优级纯, 所用水均为超纯水, 样品回收率均在90%~110%之间。测定偏差控制在±10%以内, 选10%的样品做重复测试, 相对误差在±5%以内。
样点分布图采用ArcGIS 10.2软件绘制, 正态分布和数据统计分析检验运用SPSS 18.0软件完成。样本均值采用符合正态分布的算术均值或几何均值表征; 非正态分布的数据进行正态性转换, 采用方差分析进行假设检验, 通过Pearson相关系数进行相关性分析, P＜0.05表示差异显著。
作物富集系数(PCF)为作物体内污染物含量与对应土壤中污染物含量的比值。
1.3 健康风险评价采用USEPA推荐的模型[11]对通过食用玉米摄入重金属进行健康风险评价, 计算公式为
| $ {\mathit{D}_{{\rm{AD}}}}{\rm{ = }}\frac{{{\mathit{C}_\mathit{i}}{\rm{ \times }}{\mathit{R}_{\rm{I}}}{\rm{ \times }}{\mathit{D}_{\rm{E}}}{\rm{ \times }}{\mathit{F}_{\rm{E}}}}}{{{\mathit{W}_{\rm{B}}}{\rm{ \times }}{\mathit{T}_{\rm{A}}}{\rm{ \times 365}}}}{\rm{, }} $ | (1) |
| $ {\mathit{Q}_{\rm{H}}}{\rm{ = }}\frac{{{\mathit{D}_{{\rm{AD}}}}}}{{{\mathit{D}_{{\rm{Rf}}}}}}, $ | (2) |
| $ {\mathit{I}_{\rm{H}}}{\rm{ = }}{\mathit{Q}_{{\rm{H1}}}}{\rm{ + }}{\mathit{Q}_{{\rm{H2}}}}{\rm{ + \ldots + }}{\mathit{Q}_{{\rm{H}}\mathit{n}}}。$ | (3) |
式(1)~(3) 中, DAD为食用玉米的重金属平均日摄入量，mg·kg-1·d-1；RI为玉米摄入速率，参照USEPA暴露因子手册, 确定该地区成人RI为0.15 kg·d-1, 儿童为0.1 kg·d-1；DE为暴露持续时间, 成人取70 a, 儿童取6 a[12]；FE为暴露频率，为365 d·a-1；WB为平均体重；TA为平均暴露时间，成人取70 a, 儿童取6 a[13], 并假定烹调过程不影响重金属的活性和毒性; DRf为日参考剂量，mg·kg-1·d-1, Cd、As、Cu和Zn分别取值0.001、0.000 3、0.04和0.3 mg·kg-1·d-1[14-15], 依据FAO/WHO成人Pb周摄入参考限值(25 μg·kg-1)计算得出Pb的DRf值为0.004 mg·kg-1·d-1[16]；HQ值(QH)为高危商, 其值>1, 表明单一重金属可引起人体健康风险；HI值(IH)为高危指数, 表示多种重金属对人体健康的综合风险，如果HI值≤1, 表明没有明显的健康风险; ＞1~10, 表明对人体健康产生风险的可能性大; ＞10, 表明存在慢性毒性。
不同类型污染物通过膳食途径进入人体后所引起的健康风险评价模型包括致癌物所致健康危害的风险模型和非致癌物所致健康危害的风险模型[10, 17]。致癌物所致健康危害的风险模型为
| $ \mathit{R}_{\mathit{i}{\rm{g}}}^{\rm{c}}{\rm{ = }}\frac{{{\rm{1 - exp( - }}{\mathit{D}_{\mathit{i}{\rm{g}}}}{\rm{ \times }}{\mathit{Q}_{\mathit{i}{\rm{g}}}}{\rm{)}}}}{{70}}。$ | (4) |
式(4) 中, Rigc为致癌物i经食用途径产生的平均个人致癌年风险, a-1; Dig为致癌物i经食用途径的单位体重日均暴露剂量, mg·kg-1·d-1; Qig为致癌物i经食用途径的致癌强度系数, kg·d·mg-1。
非致癌污染物所致健康危害的风险模型为
| $ \mathit{R}_{\mathit{i}{\rm{g}}}^{\rm{n}}{\rm{ = }}\frac{{{\mathit{D}_{\mathit{i}{\rm{g}}}}{\rm{ \times 1}}{{\rm{0}}^{{\rm{ - 6}}}}}}{{{\mathit{D}_{{\rm{PA}}, \mathit{i}{\rm{g}}}}}}, $ | (5) |
| $ {\mathit{D}_{{\rm{PA}}, \mathit{i}{\rm{g}}}}{\rm{ = }}\frac{{{\mathit{R}_{\mathit{i}{\rm{g}}}}}}{\mathit{A}}。$ | (6) |
式(5)~(6) 中, Rign为非致癌物i经食用途径所致健康危害的个人平均年风险, a-1; DPA，ig为非致癌污染物i经食用途径的调整剂量, mg·kg-1·d-1; Rig为非致癌污染物i的食用途径参考剂量, mg·kg-1·d-1；A为安全因子, 该研究中取值10。
2 结果与分析 2.1 土壤重金属含量特征南丹县是南方典型的喀斯特地貌石灰岩成土母质发育地区, 土壤属于赤红壤, 其土层较厚, 质地较黏重, 缺磷缺钾, 肥力较差, 且95%以上的土壤呈酸性至中性[18-19]。南丹县玉米地土壤重金属含量分布特征分析结果(表 1)表明, Cd、Pb、As、Cu和Zn含量经对数转换后均符合正态分布。统计结果显示, 南丹县玉米地土壤Cd、Pb、As、Cu和Zn含量显著高于南丹县土壤背景值(P＜0.05)[20], 且各重金属的变异系数达强变异程度(＞100%); 与HJ 332—2006《农产品产地环境质量标准》相比, 除Cd外, 其余重金属含量的几何均值都低于该标准限值。从超标情况看, 南丹县玉米地土壤Cd、Pb、As、Cu和Zn超标率分别为78.6%、40.6%、40.9%、25.7%和22.5%, 说明研究区域部分玉米地土壤重金属含量存在超标现象, 这可能与当地的矿业活动有关, 也可能是由于研究区域属高背景区域, 土壤中重金属含量本身就比较高。
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表 1 南丹县玉米地土壤重金属含量及单项污染指数(Pi) Table 1 Concentrations and Pi′s of heavy metals in the soil of the corn fields in Nandan County, Guangxi |
根据玉米地土壤重金属含量, 利用ArcGIS 10.2软件中的Kriging插值法可以直观了解研究区重金属含量的空间分布(图 2)。南丹县玉米地土壤中5种重金属含量具有不同的分布特征。结合各元素的变异性、含量分布以及当地的生产环境等特征, 对南丹县玉米地土壤重金属的污染情况进行描述。南丹县玉米地土壤中Cd是污染面积最大的元素, 表现出区域性污染特征, 超过2/3的玉米地存在超标(＞0.3 mg·kg-1)现象; Pb和As元素表现为局部区域污染, 高值均出现在车河镇、大厂镇及城关镇的西南方向区域; Cu和Zn元素总体表现为清洁-轻度超标状态；Zn只在大厂镇和车河镇金属矿业区周边区域呈超标状态。总体而言, Cd、Pb和As元素超标较严重, 分布区域位于车河镇、大厂镇及刁江沿岸, 这与当地的金属矿业区分布相一致。
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图 2 南丹县玉米地土壤重金属含量分布 Figure 2 Distribution of soil heavy mental contaminations in the corn fields of Nandan County, Guangxi |
参照HJ 332—2006中参考值计算单因子污染指数和综合污染指数，结果见表 1。玉米地土壤Cd超标严重, 且Cd的单因子污染指数(Pi)最大, 达4.02＞3, 说明土壤中Cd达重度污染; Pb、As、Cu和Zn的单因子污染指数均＜1, 处于警戒级程度, 呈尚清洁水平, 说明玉米地土壤尚未受到上述几种重金属的影响。因此, 南丹县玉米地土壤质量主要存在Cd污染隐患。通过计算得出玉米地土壤综合污染指数(P综)范围和几何均值分别为0.23~44.8和2.00, 土壤属轻度污染(1＜P综≤2)。土壤综合污染指数较高的区域主要分布在车河镇、大厂镇、芒场镇西南部及里湖乡东北部, 这与各乡镇较为密集的矿业活动有关。
2.2 玉米籽粒重金属含量特征及富集系数对南丹县玉米籽粒重金属含量的空间分布分析得出, 南丹县玉米重金属超标点主要出现在大厂镇、车河镇、芒场镇、城关镇和八圩乡。Cd超标出现在大厂镇、车河镇和城关镇, 最大值出现在大厂镇(0.991 mg·kg-1); 玉米Pb超标主要出现在南丹县东南部, 涉及大厂镇、车河镇、八圩乡和城关镇, 月里镇也存在少部分超标现象; 采集的玉米样品中只有4个点位存在As超标现象, 分布在大厂镇和罗富乡。总体而言, 南丹县玉米中As、Cu和Zn属于清洁水平。
南丹县玉米中Cd、Pb、As、Cu和Zn含量经对数转换后均符合正态分布。与GB 2762—2012《食品中污染物限量》中限值进行比较, 玉米中Cd、Pb和As含量均值显著低于该标准。参照GB 15199—94《食品中铜限量卫生标准》与GB 13106—91 《食品中锌限量卫生标准》, 玉米中Cu和Zn含量均值也显著低于对应的限值。但玉米中Cd、Pb、As和Zn含量仍存在不同程度的超标现象, 其超标率分别为8.4%、28.3%、3.0%和0.8%。参照GB 13078—2001《饲料卫生标准》中家畜的配合饲料标准, 南丹县玉米中Cd超标率为1.9%, 其余重金属均未超标。
为了说明土壤对玉米重金属含量的直接影响, 对土壤重金属全量与对应玉米重金属含量进行相关性分析。结果显示，土壤和玉米中Cd、Zn、As含量呈显著正相关, 其P值均为0.000;土壤与对应玉米中Pb含量则呈较弱的正相关性(P=0.063);土壤和玉米中Cu含量相关性不显著(P=0.765)。相关性分析结果表明，土壤中Cd、Zn和As含量对玉米中Cd、Zn和As的积累存在显著的促进作用。
农产品重金属含量水平及其对土壤重金属的富集能力直接关系到食品的生产和食用安全。玉米中不同重金属的富集系数见表 2。南丹县玉米的重金属富集系数经对数转换后均符合正态分布, 玉米对不同重金属元素的富集系数存在差异, 这与土壤中各重金属的含量差异及玉米对不同重金属的吸收能力不同有一定的关系。虽然南丹县玉米地土壤重金属超标严重, 但是玉米中重金属超标率相对较低, 可能与玉米对重金属的累积能力较低有关。玉米对不同重金属的富集系数由高到低依次为Zn＞Cu＞Cd＞Pb＞As, 玉米对Zn的富集系数最大, 且与土壤Zn含量呈显著正相关, 说明玉米易受土壤中Zn的影响, 但Zn和Cu属食品的营养元素, 玉米籽粒对其有一定需求。
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表 2 南丹县玉米籽粒中重金属含量及富集系数 Table 2 Concentrations and bio-enrichment coefficients of heavy metals in corn grains in Nandan County, Guangxi |
土壤中重金属的质量状态评价除了依据土壤中重金属含量外, 其危害或后果也是十分重要的评价指标, 即农产品中重金属含量或农产品减产程度。该研究将土壤和玉米籽粒中重金属含量作为一个整体进行综合评价, 即综合质量影响指数(IICQ)[21]。IICQ为土壤综合质量影响指数(IICQS)和农产品综合质量影响指数(IICQap)之和, 详细计算过程见文献[21]。其土壤背景值参数及标准值见表 1, 玉米重金属含量参考GB 2762—2012、GB 15199—94及GB 13106—91标准限值。
由图 3可以看出，重度污染(超标)状态土壤(IICQS值＞5) 主要集中在大厂镇、车河镇及芒场镇, 这与Cd、Pb和As含量高值区域分布相一致; 玉米大部分属于清洁或轻微污染状态(IICQap值＜2), 而只有5个玉米样品属于中度污染, 超标样点分布在大厂镇(3个)、车河镇(1个)和城关镇(1个); IICQ值的分布与IICQS值相一致, 南丹县玉米地样品IICQ值的几何平均值为2.70, 属于轻度污染。
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图 3 南丹县土壤-玉米IICQS、IICQap和IICQ值的空间分布 Figure 3 Spatial distribution of IICQS, IICQap and IICQ of heavy metals in the soil and corn in Nandan County, Guangxi IICQS—土壤综合质量影响指数；IICQap—农产品综合质量影响指数；IICQ—综合质量影响指数。 |
针对该研究区域土壤和玉米籽粒质量进行分析(图 4)发现:(1) 玉米及对应土壤均超标的样点数为35个, 占总样点数的25.2%;(2) 土壤超标而玉米符合相关标准的样点为80个, 该区域土壤环境质量处于亚健康或者亚污染状态, 需要密切关注; (3) 土壤未超标而玉米超标的样点数为7个, 且主要是玉米Pb含量超标, 说明土壤质量也处于亚健康或者亚污染状态, 需要追踪Pb污染物的来源; (4) 玉米及对应土壤均未超标的样点数为17个, 土壤种植环境质量健康。
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图 4 南丹县土壤-玉米质量状况分布 Figure 4 Distribution of soil and corn qualities in Nandan, Guangxi |
根据上述4种状况, 结合当地居民的种植习惯及对玉米作物的需求分析得出, 可适当在六寨镇、中堡乡、里湖乡及罗富乡种植玉米, 但大厂镇、车河镇以及城关镇的零星玉米地应尽量减少种植玉米。
2.4 通过玉米摄入重金属的健康风险根据前期调查结果, 南丹县成人和儿童的平均体重分别为55.4和32.6 kg。南丹县居民通过食用玉米的重金属摄入量及HQ值计算结果见表 3。通过食用玉米的重金属摄入量均低于FAO/WHO提出的重金属人均日摄入可允许限量标准(PTDI)[22], 食用该区域玉米属于安全水平。玉米中单一重金属Cd、Pb、As、Cu和Zn对成人和儿童的风险系数(HQ)均＜1, 说明通过玉米途径摄入重金属的居民健康风险很低。同时, 成人及儿童的高危指数(HI)均＜1, 说明食用该区域种植的玉米对人体健康不会造成风险(表 3)。该区域儿童的HI值显著高于成人, 为0.98, 接近1, 说明通过食用玉米使得多种重金属对儿童健康产生综合影响的可能性比较大。
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表 3 南丹县玉米籽粒中重金属通过食用途径所引起的平均个人年健康风险 Table 3 Mean annual individual health risk of heavy mentals via ingested corn in Nandan County, Guangxi |
该调查中当地居民仅通过食用玉米摄入的重金属属于安全范围, 但在我国广西普通人群的膳食结构中, 谷物类的消费占总膳食的43.5%[23], 而玉米在广西是仅次于水稻的第2大粮食作物[9], 笔者推算当地居民玉米摄入量在膳食结构中的比例最高达21.2%。从表 3可知, 由致癌物(As和Cd)和非致癌物(Pb、Cu和Zn)通过玉米途径所引起健康危害的个人年风险以As最大, Cd次之。按玉米在全膳食中的摄入比例进行计算, 玉米对当地居民造成的年健康风险远低于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的化学致癌物和化学非致癌物最大年健康风险水平5.0×10-5 a-1, 属于安全水平。结合玉米在全膳食中所占的最大比例计算, 当地成人居民通过食用玉米摄入Cd、Pb、As、Cu和Zn占最大年健康风险的比例分别为2.20%、0.10%、11.1%、0.59%和1.33%。Cu和Zn的年健康风险水平均低于USEPA推荐值。综上所述, 该区域玉米属于安全食用范围, 对于居民不存在明显的健康风险。
3 讨论南丹县玉米地土壤以Cd、Pb和As超标最为严重, 与其他地区玉米地土壤进行比较, 南丹县玉米地土壤中Cd、Pb和As含量明显高于重庆市[24]及辽宁部分县[25]玉米地土壤, 同时也高于安徽宿州市矿区周边种植作物土壤及陕西西部某县铅锌冶炼厂周边表层土壤; 与南丹县下游的都安县玉米地土壤[28]进行比较, 南丹县玉米地土壤中Cd和As含量显著低于都安县玉米地土壤, 但Pb含量显著高于都安县玉米地土壤。该研究与前期对整个南丹县耕地土壤的研究结果[20]相比, 南丹县玉米地IICQ评价结果与文献[20]中非矿区耕地土壤一致，且远低于南丹县矿区周边玉米地[6]。
这可能与该地区不同矿业活动开发、种植地与矿区的距离以及参照的评价方式不同有关。将土壤-玉米点对点的样品作为整体进行综合性评价, 会使耕地土壤的环境质量评估更具合理性和科学性[21]。已有文献中其他地区玉米重金属含量如表 4所示, 南丹县玉米中Cd、Pb和As存在超标现象, 与云南某锡矿区[29]和辽宁省阜新县、黑山县、昌图县以及海城县玉米[25]相比(表 4), 南丹县玉米中Pb含量明显偏低, As含量明显低于云南某锡矿和辽宁省阜新县以及黑山县, 但Cd含量偏高, 这与南丹县土壤Cd含量明显偏高有关。原国家卫生部已将针对农产品中Cu和Zn的限量标准废除, 且欧盟、日本以及食品添加剂与污染物法典委员会等也未将Cu和Zn纳入食品限量标准, 该研究中玉米Cu和Zn含量所参照的标准是GB 15199—1994和GB 13106—1991, 能在客观上反映玉米中Cu和Zn含量状况, 但Cu和Zn也是人体健康和生命必需的微量元素。
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表 4 已有文献中不同地区玉米重金属含量的对比 Table 4 Heavy metal concentrations in corns produced in different areas published in the literature |
通过富集系数可以看出, 玉米对重金属的富集能力依次为Zn＞Cu＞Cd＞Pb＞As, 玉米对Cu和Zn元素吸收能力较强, 这与其他学者的研究[29-30]相符。与不同地区玉米对重金属的富集系数比较得出, 南丹县玉米的富集系数低于安徽宿州[26], 但高于云南某铅锌矿[29]。玉米重金属含量除受土壤重金属影响外, 还与其他环境因素有关, 如土壤类型、土壤理化特性及玉米本身的吸收能力等。同时, 通过相关性分析可知土壤-玉米重金属的空间分布存在差异性, 土壤和玉米中Cd、As和Zn含量存在显著相关性, 这与前人研究结果[30-31]一致, 但土壤与玉米中Pb和Cu含量没有显著相关性。有研究结果表明, 玉米中Pb和Cu主要存在于玉米根部和叶片中[32]。因此, 在玉米种植地中应尽量控制土壤Cd和As污染。南丹县土壤污染较为严重，且部分地区水稻和蔬菜等农产品重金属超标严重[7], 但玉米的超标率较低, 可能是因为玉米为旱地作物, 不受污水灌溉, 且玉米对重金属累积能力较低。摄入量及HQ风险评价结果表明, 食用当地玉米不会对人体和家畜的健康造成直接风险; 年健康风险评估表明，居民经食用玉米摄入的重金属未存在潜在危害。
该文主要讨论人体直接食用玉米及其制品所暴露的重金属含量; 而在实际饮食生活中玉米大多用来喂养鸡、鸭和猪等畜禽, 该评估忽略了人体间接通过畜禽类肉制品摄入玉米中的重金属, 存在一定的局限性。因此, 该结果反映的暴露量是一种保守的估计, 但可为进一步研究膳食摄入重金属的暴露量提供参考。总体而言, 结合当地成人居民的饮食习惯及选择种植的农作物类型, 适当种植和食用玉米是可行的, 但要密切关注大厂镇、车河镇以及城关镇零星玉米地的重金属潜在风险。
4 结论(1) 南丹县玉米地土壤中Cd、Pb、As、Zn和Cu含量均值分别1.205、79.31、29.42、27.91和132.4 mg·kg-1, Cd均值超过其限量值的3倍, 南丹县玉米地土壤重金属属于轻度污染水平; 玉米籽粒中Cd、Pb、As和Zn均存在不同程度超标, 超标率分别为8.4%、28.3%、3.0%和0.8%, 通过相关性分析得出，土壤与玉米中Cd、Zn和As含量存在显著正相关性。
(2) 以玉米和对应土壤作为整体, IICQ均值为2.70, 属于轻度污染, 且67.8%的样点种植的玉米属于安全食用范围。
(3) 南丹县玉米中重金属通过膳食途径所引起的HQ和HI值均＜1, 且平均个人年健康风险均保持在最大可接受风险水平和可忽略风险水平之间, 就玉米中重金属含量总体状况而言, 南丹县玉米是可以安全食用的。
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