2. 国家煤矿水害防治工程技术研究中心, 安徽 宿州 234000;
3. 东北农业大学资源与环境学院, 黑龙江 哈尔滨 150030;
4. 北京航空航天大学空间与环境学院, 北京 100191
2. National Engineering and Research Center of Coalmine Water Hazards Controlling, Suzhou 234000, China;
3. College of Resources and Environment, Northeast Agricultural University, Harbin 150030, China;
4. School of Space and Environment, Beihang University, Beijing 100191, China
街尘是一个来源复杂的污染物混合体, 是引起城市面源污染的分布最广泛、最重要的污染载体[1]。一方面, 其所吸持的重金属等污染物可通过城市地表径流进入地表水体, 造成城市水体污染[1], 进而对水生生物和人体健康产生毒害风险; 另一方面, 在车流和风力等外力作用下, 街尘易重新悬浮并进入底层大气, 所含污染物经呼吸、吞食和皮肤吸收等途径进入人体, 特别是细颗粒部分极易通过呼吸进入肺泡而长期留存, 由此给人体健康产生毒害风险[2]。重金属因具有难降解性、生物累积性和食物链放大等生态环境效应而备受关注, 对街尘开展重金属污染研究已成为环境学科及相关领域的研究热点。
国内针对城市街尘重金属污染的研究起步相对较晚[2]。目前, 研究内容多集中于重金属含量特征、空间分异、赋存形态、粒径分级、污染源识别以及污染(影响)评价等方面[1-2], 且研究对象多为大中型城市。如前人已从污染特征[3]、城乡和道路密度的梯度变化[4-5]、健康风险[6-7]、粒径分级和迁移转化[8]、分布特征和污染来源[9]等角度对北京市道路灰(降)尘中重金属和微量元素进行了研究。当前研究尺度已从少数大城市逐渐扩展至一般地级市[2], 但对煤炭资源型城市街尘的研究并不多见。由于煤炭开采和运输过程产生的煤灰以及燃煤电厂排放的飞灰是地表灰尘的重要来源, 其所含重金属会对环境产生危害[10], 以煤炭资源型城市街尘为研究对象开展重金属研究, 对揭示采煤活动对环境的可能扰动及污染物迁移转化规律具有重要意义。如范佳民等[10]和张丹龙等[11]对典型煤炭资源型城市淮南市地表灰尘重金属的研究表明, 煤炭运输区降尘量最高, 燃煤电厂飞灰是Pb等重金属的来源之一。
针对煤炭资源型城市宿州市, 许东升等[12]和李琦等[13]对街尘开展了重金属特征、来源、风险评价和粒径分级等方面的研究。但目前鲜见煤炭资源型城市街尘重金属时空分布研究, 而与单纯的数理统计方法相比, 时空分布分析对揭示重金属来源及其影响因素更具有针对性。因此, 以宿州市为研究对象, 对其城区街尘进行为期1 a的连续采样测试, 在对Cr、Cu、Zn和Pb进行含量与富集特征分析的基础上, 结合数理统计分析, 重点对重金属时空分布特征、可能来源及其影响因素进行讨论, 以期为煤炭资源型城市的环境保护工作及相关科学研究提供参考。
1 材料与方法 1.1 研究区概况宿州市位于安徽省北部、黄淮平原南端, 是苏皖豫鲁交汇地带。宿州市现辖砀山、萧县、灵璧、泗县和埇桥区, 面积9 787 km2, 2014年全市总人口642.3万人, 其中市区人口186.2万人。该区地处暖温带与北亚热带的过渡带, 属暖温带季风性湿润气候区, 年均温为14.5 ℃, 年均降水量为800 mm[13], 小麦和玉米产量居安徽省第1位。区内煤炭资源丰富, 是两淮煤田的重要组成部分[14]。煤炭探明储量60亿t, 占淮北煤田储量的75%以上, 是国家规划的14个大型煤炭基地之一。位于其南部的宿(东)南矿区分布有朱仙庄、芦岭、祁南、祁东、桃园和钱营孜等煤矿(图 1)。煤炭工业是宿州市工业经济的支柱行业[13]。近年来宿州城市交通业发展较迅速[12-13], 2015年末全市汽车保有量为30.2万辆, 其中个人汽车25.6万辆, 私家车数量快速增加使主城区常出现交通堵塞。
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图 1 研究区位置及采样点分布示意 Figure 1 Location of the study area and sampling sites |
主要利用网格布点法, 同时兼顾功能区分布、主次干道和采样点实际交通情况等, 总共布设23个采样点(图 1)。采样周期为1 a(2014年3月—2015年2月), 在春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12月—次年2月)这4个时段进行连续采集。采样频率为每月1次, 采样时间一般为每月中旬。与正常年份相比, 采样年无明显洪涝等异常情况。为使所采样品更具代表性, 采样一般在无雨天气持续一周后的中午进行, 在交通状况正常的路段, 用毛刷和塑料铲在距离道路边缘约1 m处进行街尘混合采样(4~5个点), 且采样点周围无其他明显污染源和高大建筑物。采样时用手持GPS记录采样点坐标, 各采样点的12批次样品均在同一路段采集。每次采样量大于200 g, 共采集到276个街尘样品。
1.2.2 指标测试样品采集后经室内避光自然风干, 先去除大颗粒杂物, 并过0.15 mm孔径尼龙筛, 然后利用手动台式压片机(FY-15型)进行压片, 取3.5 g样品, 压力为10 MPa, 制得直径为30 mm、厚度约2 mm的待测样品。利用便携式X射线荧光光谱分析仪(XRF, Explorer 9000SDD, 美国)对处理好的样品进行测试分析, 测试方法为土壤模式, 测试时间为每次30 s, 每个样品设3次重复。在相同试验条件下, 检测土壤成分分析标准物质(GBW07430, GSS-16) 中Cr、Cu、Zn、Pb和Fe含量并用作质量控制, 5种元素的回收率分别为116.8%、83.8%、107.7%、98.9%和101.3%。
1.2.3 重金属富集特征分析利用富集因子(EF，FE)法进行重金属富集特征分析, 该法被认为是一种环境污染评价的有效工具, 能鉴别重金属的自然与人为污染来源, 被广泛用于评价重金属受人为活动的影响情况[15-17]。其计算公式为
| $ {F_{\rm{E}}} = \frac{{{C_{{\rm{x,S}}}}/{C_{{\rm{ref,S}}}}}}{{{C_{{\rm{x,B}}}}/{C_{{\rm{ref,B}}}}}}。$ | (1) |
式(1) 中, FE为各重金属元素富集因子; Cx, S/Cref, S为测试样品中某重金属含量与参比元素含量的比值; Cx, B/Cref, B为某重金属含量背景值与参比元素背景值的比值。常用的参比元素有Al[15]、Fe[17-19]和Mn[20]等, 其中Fe主要来源于自然风化过程, 与很多微量元素具有相似的地球化学行为, 丰度较高且自然沉积浓度较一致, 被认为是计算EF值较理想的参比元素[17, 19]。笔者选用安徽省A层土壤元素含量作为参考背景, 并选用Fe(背景值w为3.14%)作为标准参比元素用于各元素EF值计算[21]。评价标准如下:EF值＜1时, 无富集; EF值为1~3时, 轻度富集; EF值为>3~5时, 中度富集; EF值为>5~10时, 中-重度富集; EF值为>10~25时, 重度富集; EF值为>25~50时, 非常严重富集; EF值>50时, 极度富集[17]。
1.2.4 数据处理与分析利用单因素分析法(LSD)比较各重金属含量的季节差异, 显著性水平设为0.05。利用SPSS 19.0软件对数据进行处理与分析, 主要包括重金属元素统计分析、相关性分析和聚类分析。图形绘制主要由Origin Pro 8.0软件完成, 用等高线图(平滑参数为0.001) 描述各重金属元素的空间分布。
2 结果与讨论 2.1 4种重金属含量由表 1可知, 街尘中Cr、Cu、Zn和Pb含量均值分别为112.9、27.5、225.3和45.2 mg·kg-1, 分别是安徽省土壤背景值的1.7、1.3、3.6和1.7倍[21], 276个统计样本中4种重金属含量超出背景值的样本比例分别为87.7%、72.1%、99.3%和93.8%。与GB 15618—1995《土壤环境质量标准》[22]相比, Zn超标率最高, 一级和二级标准的超标率分别为99.3%和31.9%, 其次是Cr, 一级和二级标准的超标率分别为59.8%和6.2%, 且这2种元素已有部分样品超过三级标准限值, 即保护农林业生产和植物正常生长的土壤临界值; 而Cu和Pb超标率则相对较低。
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表 1 宿州市街尘中4种重金属含量及对比情况 Table 1 Concentrations of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City and comparison with data from the literature |
由表 2可知, 在研究区范围内, Cr、Cu、Zn和Pb平均含量与许东升等[12]对宿州街尘的研究结果相一致, 且含量大小顺序均为Zn>Cr>Pb>Cu。与研究区土壤中重金属含量相比, 宿州街尘中4种重金属均高于普通耕地[23]。但是与采煤矿区土壤[23]相比, 宿州街尘中Cr含量明显偏低, Cu、Zn和Pb含量则明显高于矿区土壤, 这是由于宿州市煤矿开采已造成矿区表层土壤Cr污染[14], 同时也说明除采煤活动外, 城市街尘Cu、Zn和Pb含量过高还可能与其他因素有关。
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表 2 宿州市相关环境介质中4种重金属含量 Table 2 Concentrations of the selected heavy metal elements in relevant environmental media of Suzhou City |
与研究区周边地表水体(景观三角洲、河流和煤矿塌陷塘, 地理位置见图 1)沉积物中重金属含量相比, 街尘中Cr和Zn含量均相对较高[24-26]。但是与老城区护城河(地理位置见图 1)中重金属含量[27]相比, 街尘中Cu和Zn含量明显偏低。由表 2还可知, 老城区护城河沉积物中4种重金属含量不仅总体上高于周边地表水体沉积物, 而且还高于研究区街尘和土壤等环境介质(Cr除外)。以上分析说明, 老城区护城河沉积物中重金属已明显富集, 尤其是Zn含量已高达414.8 mg·kg-1, 这很可能与街尘中Zn含量过高(225.3 mg·kg-1)有关。
由表 3可知, 宿州市街尘中Cr、Zn和Pb含量略高于典型农业城市许昌市[28], 但明显低于典型工业城市宝鸡市[29]。
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表 3 与其他典型城市街尘中4种重金属含量的对比 Table 3 Comparison between cities in concentrations of the selected heavy metal elements in dust on the streets |
与典型酸雨城市贵阳[30-32]以及人口交通密集型城市北京[3-7]和上海[33-34]相比, 宿州市街尘中Cu、Zn和Pb含量相对较低, 而Cr含量则略偏高。说明作为资源型城市, 宿州市街尘中重金属含量特征有别于典型农业、工业和人口交通密集型城市。与范佳民等[10]和张丹龙等[11]对煤炭资源型城市淮南市街尘中重金属含量的研究结果相比, 宿州市Cr、Zn和Pb含量均与其较相近, 但淮南市街尘Cu含量明显高于宿州, 这可能是因为淮南市工业和交通相对较发达所致, 因为一般认为工业活动和交通运输是城市街尘中Cu含量的主要来源[29]。
2.2 重金属富集特征宿州市街尘重金属富集因子及各等级样品数占比见表 4。
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表 4 宿州市街尘重金属富集因子及各等级样品数占比 Table 4 Enrichment factors of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City and percentage of each grade of samples |
由表 4可知, Cr、Cu和Pb主要为轻度富集, 该等级样品数占总样品数的比例分别为71.0%、89.5%和73.9%;而Zn的富集等级主要为中度和中-重度富集, 样品数所占比例分别为34.8%和48.2%。Cr和Pb中度富集样品数均超过20%。部分样品Cu、Zn和Pb已达重度富集, 其中Zn重度富集样品数占6.9%。Cr、Cu、Zn和Pb的EF均值分别为2.7、2.1、5.7和2.7, Zn总体为中度富集, 而其他3种元素均为轻度富集。
许东升等[12]利用内梅罗综合污染指数法对宿州市街尘重金属污染的评价结果表明, Cu和Cr为轻度污染, Pb为中度污染, 而Zn为重度污染; 李琦等[13]利用地累积污染指数对宿州市不同粒径街尘重金属开展的污染评价结果表明, Cu和Cr在75~150和＜75 μm粒径范围内为轻度污染, 在其他粒径范围内无污染; Zn在250~500 μm粒径范围内为轻度污染, 在其他粒径范围内均为中度污染; Pb在所有粒径范围内均为轻度污染。笔者的研究结果与前人研究基本一致, Zn富集现象最明显, 为优先污染物。
此外, 陈松等[24]对城外河流沉积物中重金属地球化学特征的研究表明, Cr为无污染, Pb为轻度污染, Zn和Cu为中度污染; 李致春等[27]对城内护城河沉积物重金属污染的评价也表明Cr为轻-中度污染, Pb为中度污染, Zn和Cu为中-重度污染。这说明城市街尘与区域河流沉积物具有相似的重金属富集特征, 同时也说明街尘是城市环境介质中重金属富集和迁移的重要载体, 因为其可经降水和地表径流等途径进入水体[1, 3]。但袁新田等[14, 23]对宿州市普通土壤与矿区土壤重金属的对比研究发现, 尽管矿区土壤重金属(Cr、Cu、Zn和Pb等)已出现明显富集, 但除Cr污染较重外, Cu、Zn和Pb均无明显污染。这说明针对煤炭资源型城市宿州市来说, 街尘重金属富集特征明显有别于土壤。
2.3 4种重金属含量的季节变化宿州市街尘中4种重金属含量的季节变化如图 2所示。单因素方差分析表明, Cr含量表现为夏季显著高于春季(P＜0.05);Cu含量表现为春季显著高于夏季和秋季, 冬季也显著高于秋季(P＜0.05);Zn含量表现为夏季显著高于秋季(P＜0.05);而Pb含量则无显著季节变化。
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图 2 宿州市街尘4种重金属含量的季节变化 Figure 2 Seasonal variations of the concentrations of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City 同一组直方柱上方英文小写字母不同表示各季节间某重金属含量差异显著(P<0.05)。 |
前人研究表明, 街尘中重金属含量受自然因素(如温度和降水等)和人为因素(如交通排放、工业污染和燃煤等)影响较大, 常表现出季节变化特征[30, 33, 35-36]。例如, 张菊[33]对上海郊区小城镇街道灰尘重金属含量的季节变化分析表明, Cr含量季节变化显著, 且夏季高于春季; 而Cu、Zn和Pb含量的季节变化不明显。李晓燕[30]研究表明, 典型酸雨城市贵阳地表灰尘中Pb含量受季节变化影响较大, 且冬季高于春季, 这可能与夏季降水、冬季家庭燃煤以及季节温差等有关。王凯等[36]研究表明, 充沛的降水可能是造成武汉市夏季街道灰尘中Pb含量低于冬季的原因, 因为地表灰尘中重金属的积累受降水影响较大, 强度大、持续时间长的降水对重金属有明显的去除作用。
何小艳等[8]研究表明, 城市街尘中重金属在径流冲刷过程中的溶解(解析)与灰尘粒径和重金属赋存形态有关, 灰尘粒径越小, 其所含重金属的减少比例越大; 5种重金属(Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)比较而言, 街尘径流冲刷过程中Pb含量的平均减少比例最小(22.8%)。此外, 前人研究还表明, 粒径＜150 μm的颗粒物是街尘的重要组成部分, 是吸附和富集污染物的主要载体, 也最易受降雨强度影响和随径流迁移[8, 13, 37]。李琦等[13]针对宿州市街尘重金属粒径分布特征的研究表明, Pb的粒径分布规律明显有别于Cr、Cu和Zn; Cr、Cu和Zn含量总体随街尘粒径减小而增加, 但Pb含量随街尘粒径减小而先增后减; 此外, Cr、Cu和Zn含量最大值出现在＜75 μm粒径范围内, 而Pb含量最大值却出现在75~150 μm粒径范围; 最重要的是, 在>150 μm粒径范围内, Pb的赋存比例(29.71%)大于Cr、Cu和Zn, 这说明Pb易与较大颗粒街尘结合, 在径流冲刷过程中流失的比例相对较小。这可能是宿州市街尘中Pb含量无显著性季节变化的主要原因, 此外还可能与宿州市降水不充沛有关。
2.4 空间分布Cr、Cu、Zn和Pb含量在不同季节的空间分布情况见图 3。
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图 3 不同季节宿州市街尘4种重金属的空间分布特征 Figure 3 Spatial distribution of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City relative to season 各颜色图例下方和上方数据表示该图例代表的重金属含量临界值，单位为mg·kg-1。 |
Cr含量在四季的低值区均出现在西北方向(靠近三角洲); 春季、秋季和冬季, 较明显的Cr含量高值区均出现在东南方向的外环路附近, 靠近新工业区, 且宿州市东南方向有多个煤矿分布, 说明街尘中Cr含量可能受工业活动影响。前人对宿州市道路街尘的来源分析结果也表明, Cr可能主要来自工业污染[12-13]。秋冬两季, 在市中心附近(S9) 也形成了一个明显的Cr含量高值区; Cr含量的夏季高值区出现在城中S14样点附近, 该采样点所在的汴河中路是宿州市东西向重要的交通干道, 该采样点与东向火车站附近的S12样点相连接, 形成了一个东西向条状分布的高值区, 且在南、西和北3个方向上梯度变化明显。这说明夏季街尘Cr含量的分布明显受交通活动影响。
春季和夏季Cu含量的空间分布特征相似, 3~4个高值区呈多点状分布, 一般分布在城西(北)方向、老城区S8样点附近(靠近汽车站和火车站)以及市中心S17样点附近(靠近汽车站); 夏季Cu含量高值区集中分布在S8样点附近; 冬季Cu含量最明显的高值区出现在S13和S14样点, 这2个样点分别位于重要交通要道汴河西路和汴河中路段, 此外, 虽然Cu在老城区S8样点附近的峰值相对较低, 但高值区依然存在, 而且高值区范围与春、夏、秋季相比有所增加。
春季和夏季Zn含量的空间分布特征较相似, 2个较明显的高值区均分布在东向S12样点附近(靠近火车站和汽车站)和西向S6样点附近; 秋季和冬季, S12样点附近的高值区消失, 而西向的高值区数量和范围均呈增加趋势, 且呈明显的多点状分布, 城南方向也出现明显的高值区。
春季Pb含量高值区分布在老城区S8样点附近; 夏季和秋季均有1个高值区, 且均分布在市中心S17样点附近; Pb含量在冬季的空间分布情况与Zn非常相似, 多点状的高值区主要分布在城西方向, 城南方向也出现了新的高值区, 高值区范围明显增加。
一般认为城市街尘中Pb主要来源于汽车尾气排放, Pb可作为交通污染源标识元素[31, 38], Zn主要来源于汽车轮胎的老化磨损、机械磨损及路面栏杆的腐蚀等, 而汽车润滑油的使用、金属部件及轮胎磨损会导致大量含Cu和Zn的粉尘产生[6, 13, 28]。相关分析(表 5)表明, Pb含量与Cu和Zn含量间均呈极显著正相关(P＜0.01), 说明这3种重金属污染源头与污染途径相似度较高。结合空间分析可知, 交通活动可能是宿州市道路街尘中Cu、Zn和Pb的最主要来源。该结论与许东升等[12]和李琦等[13]的结论相符。SUN[38]对宿州市城东乡附近城乡结合带土壤中Pb含量的研究结果表明, Pb高值区出现在进出城方向的主干道附近, 土壤中Pb的富集与交通运输有关。
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表 5 宿州市街尘中4种重金属含量的相关系数 Table 5 Correlation coefficients between the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City |
总体而言, 道路街尘中Cr、Cu、Zn和Pb在时空变化上已明显受到人为活动影响, Cr含量高值区主要分布在新工业区附近以及采煤矿区方向, 而Cu、Zn和Pb含量高值区多分布在交通活动较频繁的火车站、汽车站和城市主干道附近, 以及人为活动相对较频繁的中心城区。这与韩秀凤等[39]对包头市街道灰尘重金属空间分布的研究结果较一致。另外, 宿州道路街尘中Cr、Cu、Zn和Pb含量在各季节的变异系数均较大(表 6), 其较强的空间变异性也说明这4种重金属受人为活动干扰较大[10, 12-13, 39]。该结论也与重金属富集特征的分析结果相一致(表 4)。
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表 6 宿州市道路街尘中4种重金属含量的变异系数 Table 6 Variation coefficient of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City |
此外, 空间分布结果还表明, 4种重金属在冬季的高值区数量和范围均有所增加, 这可能与冬季燃煤有关。一方面煤炭本身含有Cr、Cu和Pb等重金属, 且中国煤Cr和Cu等含量一般高于世界煤的平均水平[40], 其在生产、运输和燃烧过程中产生的煤灰和煤尘会增加灰尘重金属含量; 另一方面, 冬季家庭采暖导致燃煤量增加, 这也会增加受纳环境介质(如街尘)中重金属含量的累积。王红宇等[31]研究表明贵州典型酸雨城市(贵阳、遵义和安顺)降尘中重金属污染均受燃煤影响; 杨梅等[35]对贵阳市冬季地表灰尘中重金属的研究表明, 冬季地表灰尘中Cu、Zn和Pb等累积较重, 而且家庭燃煤排放对Pb等有一定影响; 范佳民等[10]和张丹龙等[11]研究表明, 工业燃煤(如火力发电)可能是煤炭资源型城市淮南市街尘和叶面降尘中Pb含量增加的原因之一。
值得注意的是, Cr高值区的空间分布变化除受工业活动和交通运输等因素影响外, 很可能也受到区域风向和风速的影响。宿州市春季和夏季的主导风向为偏东和偏南[41], 风向频率分别为41%~42%和22%~25%, 来自新工业区的工业灰尘在主导风向作用下, 很可能先经大气途径在东南方向的外环南路富集, 然后继续向中心城区输送, 使得夏季高值区不断扩大, 这可能也是夏季Cr含量显著高于春季的原因; 秋冬季时宿州市的主导风向转为偏东和偏北[41], 风向频率分别为31%~37%和22%~26%, 这可能是城西方向高值区增多的原因。虽然4种重金属在冬季高值区数量和范围均有所增加, 但与Cr明显不同, Cu、Zn和Pb含量在冬季新增的高值区都位于城西(南)方向, 这很可能也与风向、风速有关, 因为冬季宿州市主导风向为偏东和偏北, 风向频率分别为31%和26%, 冬季的平均风速也由秋季的2.6增加至3.1 m·s-1[41], 这很容易使来自东北方向的交通尘或来自研究区范围的燃煤飞灰经大气输送在城西和城南方向富集, 从而使街尘中这3种重金属含量升高。
3 结论(1) 宿州市街尘Cr、Cu、Zn和Pb含量均高于安徽省土壤背景值(1.3~3.6倍); 与研究区背景值、环境质量标准和研究区相关环境介质(土壤和沉积物)对比分析表明, 街尘中Cr和Zn含量总体较高; 与典型农业、工业及人口交通密集型城市等对比分析表明, 作为煤炭资源型城市, 宿州市道路街尘重金属含量具有自身特点, 如Cr含量偏高。
(2) 富集因子分析结果表明, 宿州街尘中4种重金属已明显富集, 其中Zn富集现象最严重, 富集等级为中度和中-重度的样品比例分别为34.8%和48.2%, 总体为中度富集; 而Cr、Cu和Pb主要富集等级为轻度富集(样品比例均>70%)。
(3) 宿州街尘中Cr、Cu、Zn和Pb含量的季节变化特征总体差异性不大, Cr和Zn含量夏季相对较高, Cu含量则为春季相对较高, 而Pb含量则无显著季节差异。重金属的季节变化可能与夏季降水及重金属本身性质(如粒径分布等)有关。
(4) 宿州道路街尘Cr含量高值区主要分布在新工业区附近以及采煤矿区方向, 而Cu、Zn和Pb含量高值区多分布在人为活动较频繁的交通运输区和中心城区。空间分布和数理统计分析结果显示, Cr可能主要来自工业活动(可能包括受煤矿开采), 而Cu、Zn和Pb可能主要与交通活动有关。此外, 冬季燃煤以及区域风向、风速对重金属的空间分布也有着重要影响。
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