太湖流域水体和沉积物重金属时空分布特征及潜在生态风险评价

引用本文

方斌斌, 于洋, 姜伟立, 等. 太湖流域水体和沉积物重金属时空分布特征及潜在生态风险评价[J]. 生态与农村环境学报, 2017, 33(3): 215-224.

FANG Bin-bin, YU Yang, JIANG Wei-li, et al. Spatio-Temporal Distribution of Heavy Metals in the Surface Water and Sediment of the Lake Taihu Basin and Assessment of Their Potential Ecological Risks[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2017, 33(3): 215-224.

太湖流域水体和沉积物重金属时空分布特征及潜在生态风险评价

方斌斌 ¹, 于洋 ², 姜伟立 ¹, 常闻捷 ¹, 杜明勇 ², 张民 ²

1. 江苏省环境科学研究院/江苏省环境工程重点实验室, 江苏南京 210036;
2. 中国科学院南京地理与湖泊研究所/湖泊与环境国家重点实验室, 江苏南京 210008

收稿日期：2016-06-23

基金项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项（2012ZX07506-008）

作者简介：方斌斌(1969-), 男, 江苏盐城人, 高级工程师, 硕士, 主要从事水污染防治、环境规划与战略以及生态环境管理等方面的研究。E-mail: fbb@jshb.gov.cn.

摘要：为了研究太湖流域重金属含量分布特征及污染现状，采用ICP-MS和直接汞分析仪对2012年11月至2013年8月期间太湖流域98个点位水体和沉积物中Cr、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg进行监测。结果表明：水体中ρ（Cr）、ρ（Cu）、ρ（Zn）、ρ（Cd）、ρ（Pb）、ρ（As）和ρ（Hg）年平均值分别为0.88、3.21、10.96、3.29、0.019、0.07和0.021 μg·L^-1，均没有超过GB 3838-2002《地表水环境质量标准》，而沉积物中w（Cr）、w（Cu）、w（Zn）、w（Cd）和w（Pb）年平均值分别为102.32、65.24、185.64、0.93、45.88 mg·kg^-1，这5种重金属含量均超过GB 15618-2008《土壤环境质量标准》，其中Cd含量为标准值的4.7倍。而w（As）和w（Hg）年平均值为9.87和0.107 mg·kg^-1，只有标准值的65.8%和71.3%。水体和沉积物中重金属含量的时空分布存在显著差异。平水期水体Cr和Cu浓度高于枯水期和丰水期，丰水期Zn和As浓度最大，Cd、Pb和Hg浓度在枯水期、平水期、丰水期稳定，无显著变化。Cr、Cu、Zn、As、Cd、Hg这6种重金属浓度在运河水系中最高，苕溪水体中最低，太湖水体中处于中等值，平水期沉积物中Cr和Cu浓度高于枯水期和丰水期。沉积物中Zn、Cd和Hg含量则以丰水期为最高，枯水期最低；As和Hg含量以枯水期为最高。运河水系和出湖水系沉积物中Cr、Cu和Pb含量明显超出标准值，而其他水系低于或者接近标准值。沉积物中Zn含量最高的为出湖水系和运河水系，而Cd含量最高的为宜溧河水系和太湖。太湖流域沉积物中7种重金属的潜在生态风险因子从大到小依次为Cd、Hg、Cu、As、Pb、Cr和Zn。Cd是最主要的生态风险贡献因子，其生态危害程度为强水平。宜溧河水系生态风险指数为278.13，属于重生态危害，而其他水系处于中等生态危害水平。

关键词：太湖流域重金属水体沉积物时空分布生态风险

Spatio-Temporal Distribution of Heavy Metals in the Surface Water and Sediment of the Lake Taihu Basin and Assessment of Their Potential Ecological Risks

FANG Bin-bin ¹, YU Yang ², JIANG Wei-li ¹, CHANG Wen-jie ¹, DU Ming-yong ², ZHANG Min ²

1. Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science, Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Nanjing 210036, China;
2. Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences/State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing 210008, China

Abstract: A total of 98 monitoring sites were set up in the Lake Taihu Basin and water and sediment samples were collected routinely from these sites during the period from November 2012 to August 2013 for analysis of heavy metals (Cr, Cu, Zn, As, Cd, Pb and Hg) with the Inductively Coupled Plasma-Mass Spectromtry (ICP-MS) and a Direct Mercury Analyzer, to explore content distribution characteristics of the heavy metals and status quo of heavy metals pollution of the region. Results show that: the seven heavy metals (Cr, Cu, Zn, As, Cd, Pb and Hg) in the surface water did not exceed the criteria set in the National Environmental Quality Standards for Surface Water in content, being 0.88, 3.21, 10.96, 3.29, 0.019, 0.07 and 0.021 μg·L^-1, on average, while the content of Cr, Cu, Zn, Cd and Pb in the sediment was 102.32, 65.24, 185.64, 0.93 and 45.88 mg·kg^-1, on average, all exceeding the criteria set in the standard, especially the content of Cd, being 4.7 times as high as the criterion in the standard. However, the content of As and Hg was only 9.87 and 0.107 mg·kg^-1 on average, respectively, or 65.8% and 71.3% of their respective criterion in the standard. Contents of the seven heavy metals in the surface water and sediment varied significantly in temporal and spatial distribution. The concentrations of Cr and Cu in the surface water were higher during the normal water seasons than during the high or low water seasons, and the concentrations of Zn and As the highest during the high water season, whereas the concentrations of Cd, Pb and Hg relatively unchanged throughout all the three seasons. Cr, Cu, Zn, As, Cd and Hg were the highest in concentration in the Canal water system area, the lowest in the water body of Shaoxi and moderate in the water body of Lake Taihu. In the sediments, the concentrations of Cr and Cu were higher during the normal water season than during the high or low water seasons; the concentrations of Zn, Cd and Hg were the highest during the high water seasons and the lowest during the low water season; and the concentrations of As and Hg were the highest during the low water seasons in the sediments of the Canal water system and the effluent system, the concentrations of Cr, Cu and Pb were significantly higher than the criteria in the standard, while in the sediments of the other water system, their concentrations were lower or approximate to the criteria in the standard. Zn content in the sediments was the highest in the effluent water system and the Canal water system, while Cd content was in the Yili water system and the Taihu Lake water system. In the sediments of the Taihu Lake Basin, the 7 heavy metals followed a decreasing order of Cd ＞ Hg ＞ Cu ＞ As ＞ Pb ＞ Cr ＞ Zn as potential ecological risk factor, among which Cd was the paramount one, reaching the heavy level in ecological hazard degree. Of the heavy metals, the ecological risk index in the Yixi River water system was rated as heavy ecological hazard, being 278.13, while the indices in the other areas as moderate ecological hazard.

Key words: Lake Taihu Basin heavy metal water body sediment spatial and temporal distribution ecological risk

以太湖为中心的太湖流域, 北临长江, 南靠杭州湾, 东临东海, 西接天目山、宜漂山区。湖区共有215条出入湖河流, 大致分为运河水系、苕溪水系和宜溧河水系及出湖水系。其中江苏省占53%, 浙江省占33.4%, 上海市占13.5%, 安徽省占0.1%, 流域总面积达36 500 km²。近20 a来, 随着经济快速发展, 人口持续增长，城市不断扩张, 使得太湖流域水资源利用强度加大, 同时大量的工业废水、农田径流、生活污水进入河流, 向河流输入了大量重金属和营养盐物质, 严重影响了流域居民的生活及工农业生产^[1-3], 太湖流域的水环境面临空前压力, 引起社会各界的高度重视。在水环境中, 重金属元素不能被微生物降解, 相反却可能被生物富集及放大, 具有隐蔽性、长期性和不可逆转性等污染特征^[4-7]。目前, 国内外关于太湖沉积物重金属污染特征的研究较多, 但大多仅局限于湖体本身^[8-11], 关于整个流域重金属分布特征的报道鲜见。

选取太湖流域及湖体共98个采样点, 通过测定太湖流域水体和表层沉积物中Cr、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg 7种重金属含量, 揭示太湖流域重金属的时期变化及空间分布。探讨了不同时期各水系对湖体重金属污染的贡献作用, 并分析了沉积物中这7种重金属的潜在生态危害指数, 以及沉积物与水体这7种重金属的分配特征, 评价太湖流域重金属的潜在生态危害, 旨在为太湖流域重金属污染的综合治理提供科学依据。

1 材料与方法 1.1 采样点的布设

为聚焦重金属污染对太湖流域的贡献作用, 采样点的布设体现了不同水系圈层特征(湖体-湖滨带-上游入户湖荡河网区-水源涵养区等)及水生态类型的空间差异性因素。共布设98个采样点位。其中太湖湖体20(TH1~TH20) 个, 运河水系26(YH1~YH26) 个, 苕溪水系12(SX1~SX12) 个, 宜溧河水系10(YL1~YL10) 个，出湖水系30(CH1~CH30) 个, 具体采样点如图 1。

图 1 太湖流域水样和沉积物采样点 Figure 1 Distribution of surface water and sediments sampling sites in the Lake

1.2 样品采集和处理

2012年11月至2013年8月在太湖流域定点采集了枯水期(2012年11月)、平水期(2013年4月)和丰水期(2013年8月)3个时期的样品。各采样点采集1 L水样于聚乙烯塑料瓶中, 并用彼得森采集器采集0~3 cm表层沉积物, 装入密实聚乙烯塑料袋。

水样运回实验室后立即进行硝酸(pH值＜2) 处理, 同时用0.45 μm孔径微孔滤膜过滤, 4 ℃条件下保存待进行可溶性微量元素分析。沉积物运回实验室后放入-20 ℃冰箱中冷冻保存, 取200 g样品冷冻干燥, 剔除杂物, 用研钵磨碎过0.147 mm孔径筛后用密实袋封装待用。样品的采集、运输、保存参照《湖泊富营养化调查规范》。

1.3 样品测试

沉积物样品在硝酸-氢氟酸-高氯酸及Berghof MWS-3微波消解系统中反应待测。Cr、Cu、Zn、As、Cd和Pb含量采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS 7700x, 美国)测定, Hg含量采用CVAAS方法(Hydra-C直接汞分析仪, 美国)测定。

1.4 数据分析

采用潜在生态风险指数法评价太湖流域沉积物重金属污染程度^[12]。E_r，i为单一重金属潜在生态风险参数, I_R为多种重金属潜在生态风险指数。潜在生态风险指数等级划分如表 1所示^[9]。

表 1 潜在生态风险指数等级划分 Table 1 Grading of potential ecological risk indices

E_r，i和I_R的计算公式如下:

$ {C_{{\rm{f, }}{i}}} = {C_{{\rm{D}}, i}}/{{C}_{{\rm{R, }}{i}}}, $

(1)

$ {E_{{\rm{r}}, {i}}} = {T_{{\rm{r}}, i}} \times {{C}_{{\rm{f, }}{i}}}, $

(2)

$ {{I}_{\rm{R}}} = \sum {{E_{{\rm{r, }}{i}}}}。$

(3)

式(1)~(3) 中，C_f，i为某一金属的污染参数; C_D，i为沉积物中重金属的实测含量, mg·kg^-1; C_R，i为计算所需的参比值(采用江苏省土壤重金属背景值作为参比); E_r，i为单一重金属潜在生态风险参数; T_r，i为单一重金属的毒性响应参数(Cr、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的毒性响应参数分别为2、5、1、10、30、5和40); I_R为多种重金属潜在生态风险指数。

采用金属的分配系数lgK_d值来评价重金属在水相和颗粒物之间的迁移能力及可能的潜在生态危害。分配系数的表达式为:

$ {{K}_{\rm{d}}} = {C_{\rm{s}}}/{C_{\rm{v}}}。$

(4)

式(4) 中, C_s和C_w分别为体系达平衡状态时固相(沉积物)和液相(溶解态)中重金属含量, mg·kg^-1。

采用SPSS 20.0和Origin 8.0软件处理分析数据, 用Acrgis 9.3软件作图。

2 结果与分析 2.1 太湖流域水体重金属的分布特征

从图 2可知, 7种重金属浓度从大到小依次为Zn、As、Cu、Cr、Pb、Hg和Cd, 均没有超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅰ类标准。平水期水体ρ(Cr)和ρ(Cu)分别达1.26和4.27 μg·L^-1, 均高于枯水期和丰水期。ρ(Zn)和ρ(As)则以丰水期为最大, 达18.11和3.63 μg·L^-1。ρ(Cd)、ρ(Pb)和ρ(Hg)稳定, 没有显著的时期变化。从全年均值上看, 运河水系ρ(As)、ρ(Cd)、ρ(Cr)、ρ(Cu)和ρ(Hg)均显著高于其他水系(图 2, P＜0.05), 其中ρ(Cr)为其他水系的5倍以上, ρ(Cu)、ρ(As)和ρ(Cd)均为其他水系的2倍左右。苕溪水系ρ(Pb)显著低于其他水系(P＜0.01)。太湖各重金属含量处于中等值。

图 2 各水系水体中重金属浓度随时间的变化 Figure 2 Temporal variation of heavy metal concentrations in the water systems

在107个监测点位中Cr浓度高于地表水环境质量一类标准的有4个点位, 最高超标4.6倍, 主要位于运河水系上。Cu超标点位为10个, 最高超标为6.5倍, 主要位于运河水系上。Zn超标点位只有4个, 最高超标约2倍, 主要分布于运河水系、宜溧河水系及太湖。图 3为太湖流域水体中Cr、Cu、Zn和As这4种重金属在枯水期、平水期及丰水期的空间分布, 由于Cd、Hg和Pb含量在流域中普偏极低, 未列出。从图 3明显看出, 重金属超标点位主要分布在工业发达的常州、无锡、苏州等地。从水系划分来看, 运河水系和出湖水系这4种重金属含量远远高于宜溧河水系以及山区苕溪水系。这2条水系中发达的航运、东部湖区的养殖业、北部城镇和工业区的工业及生活污水, 特别是金属电镀污水排放, 对引发重金属污染影响极大。湖泊沉积物可以通过水生植被的生物化学过程将排放到水体中的重金属吸附, 腐败后在底泥中沉积和富集, 造成持续的、潜在的危害^[13-14]。

图 3 水体中4种重金属浓度时空分布特征 Figure 3 Temporal and spatial distribution of four heavy metal concentrations in surface water

2.2 太湖流域沉积物中重金属的分布特征

沉积物中7种重金属含量从大到小依次为Zn、Cr、Cu、Pb、As、Hg和Cd(图 4), 这与7种重金属元素在地壳上的丰度值相一致, 说明太湖流域沉积物中各重金属元素的分布主要受地壳元素分布的控制。由于缺乏太湖流域沉积物中重金属的背景值, 目前也没有明确的沉积物环境质量标准, 因而把测定结果与中国土壤环境质量一级标准进行比较, 发现Cr、Cu、Zn、Cd、Pb元素均超过标准值, 其中Cd超标最为严重, 达到标准的4.7倍; As和Hg只有标准值的65.8%和71.3%。

从全年均值(图 4)上看, 沉积物中出湖水系和运河水系Cu含量显著高于其他水系(P＜0.01), 太湖水系和苕溪水系As含量显著高于其他水系(P＜0.01)。运河水系和出湖水系沉积物中Cr、Cu、Pb含量明显超出标准值, 而其他水系低于或者接近标准值。沉积物中Zn含量较高的为出湖水系和运河水系, 而Cd含量较高的为宜溧河水系和太湖。沉积物中Cr、Cu、Zn、Pb超标点主要位于运河水系和出湖水系(图 5), 这里人口密集，工业发达。太湖西部的宜溧河水系沉积物中Cd超标, 这里主要包括南京高淳、溧水, 常州溧阳, 无锡宜兴等地。而沉积物中As和Hg含量较高, 没有明显的水系区分, 这可能主要受地壳含量的影响。太湖流域Cr、Cd、Cu、Pb含量明显高于国内其他流域, 如巢湖、海河和辽河流域(表 2^[15-17])。

图 4 各水系沉积物中重金属浓度变化 Figure 4 Variation of heavy metal concentrations in sediments of the water systems

图 5 沉积物中7种重金属含量的时空分布特征 Figure 5 Temporal and spatial distribution of the seven heavy metal concentrations in the sediments

表 2 国内主要流域重金属含量 Table 2 Contents of studied metals in major basins of China

2.3 太湖流域重金属生态风险评价 2.3.1 太湖流域沉积物重金属潜在生态风险评价

太湖流域沉积物中重金属超标会引发潜在的生态危险, 通过计算单一元素生态风险指数(E_r，i)和综合生态风险指数(I_R)可以评价太湖流域沉积物重金属的生态风险。如表 3所示，太湖流域沉积物中7种重金属的E_r，i值大小顺序为Cd＞ Hg＞ Cu＞ As＞Pb＞ Cr＞ Zn, 其中Cd是最主要的生态风险贡献因子, 太湖水系和宜溧河水系Cd的E_r，i值分别达169.06和225.17, 风险程度为生态危害很强, 出湖水系、苕溪水系和运河水系为生态危害中等。尽管太湖流域沉积物中Cr、Zn、Pb、Cu均超标, 但生态危害较低, 不是主要的生态风险因子。Hg虽然没有超过标准值, 但其生态影响较强, 成为太湖流域仅次于Cd的主要生态风险贡献因子。

表 3 太湖流域沉积物单一元素生态风险指数(E_r，i)和综合生态风险指数(I_R) Table 3 Potential ecological risk factor, and integrated ecological risk index of each individual heavy metal element in the sediment of the Lake Taihu Basin

宜溧河I_R值为278.13, 属于重生态危害。出湖水系、太湖、苕溪水系和运河水系均为中等生态危害, I_R值分别为175.54、211.75、146.24和166.88。对比邴海健等^[18]对西氿、毛志刚等^[9]对东太湖进行的潜在生态风险评价结果发现, 2010年西氿各重金属的E_r，i值均大于该研究中的宜溧河水系, 说明经过多年的治理, 生态风险确呈下降趋势。2014年东太湖Cr、Cd、Pb、Hg的E_r，i值均明显低于该研究结果, 说明草型湖区生态系统结构和功能的完善将有助于降低水环境的重金属潜在生态风险^[9]。

2.3.2 太湖流域沉积物与水体重金属的分配系数

污染物质在颗粒物-水相间的分配系数指在水-颗粒物两相体系达平衡状态时, 污染物在颗粒物和水中浓度的比值是描述污染物质在水环境中行为的重要物理化学特征参数。直接计算天然水体物理化学条件下污染物在沉积物-水间的分配系数, 更能反映污染物质在水相和颗粒物相间的迁移能力及可能的潜在生态危害^[19]。表 4和图 6统计了不同时期太湖流域及各水系中7种重金属在固-水两相中的分配系数。

表 4 太湖流域不同时期水体沉积物中重金属分配系数 Table 4 Partition coefficients (lg K_d) of the heavy metals between water and sediment of the Lake Taihu Basin relative to water season

图 6 各水系中重金属分配系数 Figure 6 Partition coefficient of heavy metals between different water systems

分析结果表明, 各重金属在水体和沉积物中的分配系数均不相同, 原因可能是各元素化学性质和吸附特征各不相同, 从而造成各污染物在两相中分配的差异。平水期时, Cr、Cu分配系数明显低于枯水期和丰水期, Zn、As、Cd、Pb在丰水期时分配系数低于枯水期和平水期, 因而存在较大的生态危害。Cr、As、Cd、Hg这4种重金属的分配系数在运河水系最低, 而Cr、Cu、As、Pb这4种重金属分配系数在太湖西南部山区的苕溪水系中最大。相比太湖流域其他水系, 苕溪水系受人为干扰较少, 水体扰动较小, 而运河水系承担着水利运输功能, 受人类活动影响较大, 水体扰动明显增大, 这导致重金属分配系数的改变。总体上, 各重金属的分配系数与水量及水体扰动存在明显关系, 丰水期水量充足, 使得重金属分配系数降低, 同时人为扰动的增加加强了重金属潜在的生态危害。

3 结论

(1) 太湖流域7种重金属含量年均值均未超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》一类标准, 水环境质量较好。不同水期偶有超标现象, 超标点位主要分布在工业发达的常州、无锡、苏州等区域。从水系划分来看, 运河水系和出湖水系Cr、Cu、Zn和As 4种重金属含量远高于宜溧河水系以及山区苕溪水系, 这与水系发达的航运, 东部湖区的养殖业, 北部城镇和工业区的工业及生活污水, 特别是金属电镀污水排放等因素息息相关。

(2) 太湖流域沉积物Cr、Cu、Zn、Cd、Pb含量年均值均超出GB 15618—1995 《土壤环境质量标准》一类标准。其中Cd超标最严重, 为标准值的4.7倍。Cr、Cu、Zn、Pb超标点位主要位于运河水系和出湖水系; Cd超标点位主要位于太湖西部的宜溧河水系; As和Hg含量普遍较高。此外, 太湖流域Cr、Cd、Cu、Pb含量常年均值明显高于巢湖、海河和辽河等流域。

(3) 太湖流域沉积物中7种重金属的潜在生态风险因子从大到小依次为Cd、Hg、Cu、As、Pb、Cr和Zn。Cd是最主要的生态风险贡献因子, 这与其严重超出标准值密切相关, 在太湖流域各水系中, 其生态风险参数极高, 存在较高的生态危害。尽管太湖流域沉积物中Cr、Zn、Pb、Cu均超标, 但由于其相对低的生态影响使其在太湖流域沉积物中并不是主要的生态风险因子。而沉积物中Hg含量没有超过标准值, 但其较强的生态影响, 使其成为太湖流域沉积物中仅次于Cd的主要生态风险贡献因子。从多种金属潜在生态风险指数来看, 宜溧河水系生态风险指数为278.13, 属于重生态危害, 而其他水系处于中等生态危害水平。

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