引言

随着社会经济的发展和城市化进程的加快，人类活动排放大量污染物，导致大气环境污染形势严峻，部分经济活动密集地区空气污染问题日益严重。空气质量受自然和人为因素共同作用，当外界污染物排放量比较稳定时，空气污染的程度和变化特征主要取决于气象因素，研究表明^[1-4]逆温、低压、高湿、弱风、稳定大气层结、低混合层厚度和弱降水等气象条件容易造成污染物的堆积。吴兑等^[5]研究发现珠江三角洲区域霾天气过程与区域内静小风过程(即出现气流停滞区)有密切联系。杨欣等^[2]认为，在北京市2013年1月10—16日强污染过程中，连续静稳的天气形势和区域污染是其主要原因，而高湿天气则加剧了污染状况。于庚康等^[6]发现在2013年初江苏的连续性雾霾天气中，低层存在逆温，且混合层高度与空气质量指数(AQI)呈反相关关系。王晓云等^[7]认为静稳气象条件下，污染物浓度常出现高值，贴地逆温层极不利于污染物扩散。较低的边界层高度限制污染物的垂直扩散，大气环境容量的减小使污染加剧。

大气环境容量是指在某一特定区域，在一定的气象条件和排污源条件下，为满足大气环境目标值，该区域大气环境所能允许的污染物排放总量。大气环境容量估算方法主要包括A-P值法、大气扩散模型(英国ADMS^[8-9]，美国AERMOD^[10]、CALPUFF^[11]等)、多源模型法^[12]等计算模型。模型法多存在计算过程复杂、参数多、约束条件繁杂等特点，在污染源或气象资料等不够详尽的情况下，无法准确估算区域的大气环境容量。根据《制定地方大气污染物排放标准的技术方法(GB/T 3840-91)》(以下简称国标)，给出的A值法是基于箱模式计算出某一时段内大气的自净能力所能清除掉的大气污染物的总量。与模式法和规划法相比而言，A值法使用简便，可操作性强。李文慧等^[13]基于修正A值法估算了西安市各区县大气环境容量，发现除了临潼区A值较国标A值偏大外，其他各区县都偏小，并根据实际污染源排放情况，对剩余容量进行了估算。郭毅等^[14]也采用修正A值法，并将干湿沉降和化学转化引入模型预测中，对西安市辖区常规污染物的环境容量进行了估算。

关于安徽省大气环境容量系数及其与污染天气关系的研究还很少。安徽全省地形复杂多变，各地经济发展速度不一。20世纪80年代开始，受城市化进程加快、秸秆焚烧及周边大气污染输送的影响^[15-17]，霾日数急剧增加，污染天气明显增多^[17]，大气污染防治形势严峻。张浩等^[16]认为小风、高湿和偏东风条件下有利于霾的出现，而霾反映空气污染程度，随着空气污染加重，霾出现频率升高。石春娥等^[17]分析表明1980年以来，安徽省霾天气发生日数呈现明显的年代际上升趋势，其中地级市城市化和汽车拥有量激增可能是导致其霾日数增多的主要因子，而县城霾日数变化则可能是气候变化主导。在仅考虑大气通风和湿沉降等因素时，大气环境容量系数值仅涉及气象参数和地域面积，与排放源的配置参数无关，完全是自然属性量。以往对污染天气的气象条件分析多从风、湿度、气温、降水和气压场等单方面进行分析，而大气环境容量系数综合考虑了风和降水等要素，本研究利用安徽省23个地面测站的定时观测资料，以及安徽省环境保护厅的逐日观测数据，对安徽省1961—2010年大气稳定度、混合层厚度和大气环境容量系数的变化趋势及其与空气质量的关系进行了分析，为探讨安徽省污染天气可能的气象成因提供科学依据，为气候对空气质量的影响评价业务奠定基础。

1 资料与方法 1.1 资料来源

利用安徽省气象信息中心经过质量控制后的定时观测资料，选取安徽省23个气象台站1961—2010年的定时观测资料，包括风速、总云量、低云量和降水量。台站分布见图 1，在不同下垫面和空间上均匀分布，基本可代表全省的分布情况。所用环境空气质量指数来自于合肥市环境保护局，时段为2013—2015年。

1.2 大气环境容量估算方法 1.2.1 大气环境容量系数

参考国家环保局颁布的《制定地方大气污染物排放标准的技术方法(GB/T 3840-91)》中有关大气污染物排放总量估算方法，根据徐大海等^[18-20]、赵珊珊等^[21]研究，采用长时间平衡条件下的简单箱模式，仅考虑通风稀释和雨洗作用，并假定大气本底浓度相对于污染物浓度很小，对气块体积内的大气污染物平衡方程简化，最终得到大气环境容量系数计算公式：

$ A=3.1536\times {{10}^{-3}}\times \frac{\sqrt{\rm{ } \pi \rm{ }}}{2}\cdot {{V}_{\rm{E}}}+{{W}_{\rm{r}}}\times R\times \sqrt{S}，$

(1)

$ {{V}_{\rm{E}}}=\int_{0}^{H}{u\left( z \right)\rm{d}z。} $

(2)

其中，A为大气环境容量系数(10⁴ km²/a)；V_E代表通风量(m²/s)；H代表混合层厚度(m)；z表示混合层内某层距离地面的高度(m)；u(z)表示混合层内z高度上的风速(m/s)，随距离地面高度而变化；W_r代表清洗比；R代表降水率(mm/d)；S代表单位面积，本文中涉及的研究区域为城市，安徽各城市建成区在几十到几百平方公里不等，同时参照赵珊珊等^[21]的研究，此处S取100 km²。

1.2.2 大气稳定度和混合层厚度

在计算大气环境容量系数时涉及大气稳定度和混合层厚度，两者均是影响大气污染物扩散的重要因子。大气稳定度是表征气温垂直分布的重要参数，当大气层结处于稳定状态时，大气扩散能力差，污染物不易扩散。大气稳定度有多种定义和分类方法^[22]，如理查逊数、莫林-奥布霍夫长度、温差法、风速比法等，文中采用Pasquill法中的稳定度等级分类法，将大气稳定度分为强不稳定、不稳定、弱不稳定、中性、较稳定和稳定6级。

混合层是湍流特征不连续界面以下湍流较充分发展的大气层，其厚度就是混合层厚度，厚度越大，越有利于污染物的扩散和稀释。大气混合层厚度的确定^[23]有国标法^①、罗氏法、干绝热法等，干绝热法需要使用探空资料，因安徽省仅有阜阳和安庆两个探空站，为了解安徽省大气容量的分布情况，采用国标法仅需利用地面常规气象观测资料，包括太阳高度角、云量(总云量、低云量)和风速，由公式计算出混合层厚度。杨勇杰等^[24]、蔡新玲等^[25]和杨静等^[26]也分别采用国标法对上海、西安和乌鲁木齐的大气稳定度和混合层厚度进行了分析。

① 大气混合层厚度确定的国标法是指《制定地方大气污染物排放标准的技术方法(GB/T 3840-91)》的附录B及附录E中规定的方法。

2 结果与分析 2.1 大气稳定度变化特征

按照国标，采用Pasquill法中的稳定度等级分类法，对大气稳定度进行等级分类。本文把大气稳定度分为3类，即不稳定类(强不稳定、不稳定、弱不稳定)、中性类和稳定类(较稳定和稳定)。

表 1给出安徽省23个城市1961—2010年4时次各类稳定度累计出现频率，由表可见，以合肥为例，不稳定类总频率为17.4%，中性类为50.3%，稳定类为32.3%。全省多年的大气稳定度基本以中性类居多，稳定类次之，不稳定类最少。

图 2(a)给出1961—2010年3类大气稳定度逐年变化，由图可知，近半个世纪以来，安徽省平均的稳定度频率有明显的变化趋势。其中，中性类频率有较明显的下降趋势，线性倾向率为2.4%/10a；而稳定类和不稳定类则有明显的上升趋势，线性倾向率分别为1.4%/10a和0.9%/10a，且都通过0.01的显著性检验。不同时期，3类大气稳定度频率也都表现为中性类占比最高，稳定类次之，不稳定类占比最小。

3类大气稳定度频率的逐年变化在各个季节都表现为中性类减少、不稳定类和稳定类增加的趋势(图略)；除夏季不稳定类减少趋势不显著外，其他季节不同稳定度类别都有明显的变化趋势。不同季节也都表现为中性类稳定度占比最高，稳定类其次，不稳定类占比最小。

已有研究表明，中性稳定度通常表征两种大气状况，一类是大风，一类是阴天或雾天^[24]。因此，本文统计了不同时次风速段的出现频率（表 2)，可见，5 m/s以下风速频率累计占80%~90%，不同时次都有类似表现，且呈上升趋势，以0~1 m/s、1~2 m/s、2~3 m/s区间占比最高，除14时0~1 m/s占9.92%外，其他占20%以上。5 m/s以上风速频率仅占4%~13%，因此，大风可能不是中性稳定度居多的主要原因。

进一步对不同稳定度频率与各种天气情况(晴天、多云和阴天)出现频率进行相关分析(表 3)可知，中性稳定度频率与晴天、多云和阴天出现频率相关系数分别为-0.763、-0.658和0.836。从1961—2010年全省23站的晴天、多云、阴天出现频率历年演变(图 2b)来看，阴天频率占比最多，多云次之。因此可以认为，阴天频率占比最多是中性稳定度频率出现最多的可能原因。

从月际变化(图 3)来看，中性类稳定度占比最高，其次是稳定类，不稳定类占比最小。中性类稳定度的频率各月都在50%左右，10月份出现最小值(38.0%)，1月出现最大值(53.2%)。不稳定类和稳定类有明显的季节差异。不稳定类在冬季出现频率较低，1月出现最小值(9.2%)，夏、秋季相对较高，基本都在25%左右，其中10月高达27.7%，其次是9月和6月，分别为25.6%和25.3%；而稳定类则相反，在冬季的频率较高，12月出现最大值(40.9%)，春、夏季出现的频率相对较低，其中3月份为最小值(25.8%)。

从日变化曲线(图 3)可知，中性类稳定度频率日变化幅度较小，其余两类变化幅度较大。夜间湍流较弱，逆温层结出现频率高，且Pasquill稳定度分类方法也决定了02时和20时不会出现不稳定类；而白天午后对流旺盛，大气层结多为不稳定，14时不稳定类占比最大(51.6%)。这些与杨勇杰等^[24]的分析也是一致的。

2.2 混合层厚度变化特征

图 4给出1961—2010年安徽省平均的4个时次大气混合层厚度的年均变化曲线。由图可知，02时、08时、14时和20时4个时次安徽省大气混合层厚度变化规律基本一致。夜间大气多稳定层结，混合层厚度相对较小，其中02时厚度最小，1961—2010年平均值为257 m，其次是20时(289 m)；白天午后对流旺盛，14时大气混合层厚度达最大，平均为688 m，08时(402 m)次之。1961—2010年4个时次的大气混合层厚度都呈现明显下降趋势，通过0.01的显著性检验；其中以20时下降趋势最大，达16.3 m/10a，其次是08时，为11.3 m/10a，02时下降趋势为9.9 m/10a，14时为7.2 m/10a。

以14时为例，图 5分别给出了1961—2010年平均大气混合层厚度四季演变以及历年变化。春、夏季混合层厚度要高于秋、冬季，其中以冬季混合层厚度最低(1961—2010年平均为617 m)，秋季次之(686 m)，春季(737 m)、夏季(709 m)较高；2000年以前春、夏季相当，2000年以来，春季(766 m)显著高于夏季(688 m)。夏、秋、冬三季都呈现显著的下降趋势，线性减少率分别为8.4 m/10a、6.3 m/10a和19.5 m/10a，春季则在2000年之前呈阶段性下降趋势，2000年左右转变为上升趋势，平均混合层厚度从730 m上升为766 m。2000年以来，春季冷空气次数明显增多，南北气流交汇频繁，大风日数和不稳定频率的显著增加是春季混合层厚度发生转折的可能原因(图略)。

图 6给出了1961—2010年4个时次的平均大气混合层厚度逐月变化曲线。由图可知，安徽省平均的大气混合层厚度随月份变化幅度较小，在春、夏季混合层厚度较大，最大值多出现在3、4月；秋、冬季较小，最小值多出现在11月、12月和1月。因春、夏季对流性天气偏多，稳定类减少，混合层高度相对偏高；而秋、冬季大气较稳定，混合层高度相应也偏小。从平均风速的变化曲线也可以看出，在2—4月份出现全年的最大值，而在秋、冬季尤其是10—12月份出现最小值，与混合层的变化大体对应。

图 7给出了安徽省1961—2010年平均大气混合层厚度分布。沿淮中部、江淮之间、大别山区南部和沿江大气混合层厚度在700 m以上，其中大别山区南部一带超过750 m，而在大别山区北部和江南南部较低。从线性趋势来看，大别山区北部、江淮东部、沿江西部和东部混合层厚度显著下降，线性减少率超过20 m/10a，全省其他地区大部为微弱上升趋势。

2.3 大气环境容量系数变化特征

采用式(1)计算了安徽省23个台站的大气环境容量系数。全省以沿淮中部、大别山区南部和沿江中西部大气环境容量系数最大，其次是江淮之间大部，淮北大部、大别山区北部和江南南部较小(图 8a)。大气环境容量系数的空间差异与混合层厚度、风速的空间分布密切相关，风速的大值区同时也多是混合层厚度的高值区，分布在大别山区南部至沿江西部的峡谷风道、江淮丘陵地带等(图 7a，8b)。

安徽省平均大气环境容量系数的年内逐月变化呈“双峰型”分布特征(图 9)，峰值分别出现在春季3—4月和夏季7月，其中3—4月大气环境容量系数值在11以上，7月也在10以上，春、夏季对流性天气较多，湍流旺盛，大气环境容量系数为年内相对较高的时段；秋、冬季太阳辐射较弱，湍流活动较弱，大气稳定，大气容量系数较小，11月、12月和1月为全年最低，其中12月最低，仅为8.4。

1961—2010年安徽省大气环境容量系数呈现显著下降趋势，大气自净能力不断减弱。以PM2.5为例，大气环境对其可容纳量全省平均线性下降率为504 t/(km²·10a)，并通过0.01的显著性检验。同时，从各年代均值来看，安徽省大气环境容量系数具有明显的年代际下降特征，1970年之前下降趋势较为显著，1970—1990年代中期整体逐渐趋缓，90年代中期以来下降较迅速(图 10a)。从空间分布来看，全省各地大气环境容量系数呈现一致的下降趋势，其中沿江西部和沿江江南中东部最显著，而淮北东北部、江淮之间中部和江南南部不明显（图 10b)。风速是影响大气环境容量系数的主要气象因素，受仪器换型、台站迁移等因素影响，不同地区风速资料序列存在不同程度的非均一性现象；但多项研究表明，近几十年来中国绝大部分地面气象台站平均风速明显减小的趋势是明确存在的。陶寅等^[27]在研究城市化对风速的影响时发现，不论是城市站还是乡村站，不同时间尺度的平均风速也呈减小趋势，这就决定了大气环境容量系数在全省普遍存在下降趋势。总体来看，近50年全省大气稳定度显著增加，混合层厚度较为明显下降、风速快速减少是全省大气环境容量系数变小、大气自净能力减弱的最重要原因。

2.4 个例分析

在污染源近似不变的情况下，大量的污染物排放配合适当的大气容量条件是造成区域污染的主要原因。以合肥市为例，根据安徽省环境保护厅空气质量指数逐日观测数据，2013—2015年数据完整率均为100%，这3年的优良等级天数分别占61.4%、55.1%和69.0%，而中度污染及以上分别占13.4%、15.3%和8.2% (表 4)。

合肥市污染天气在年内呈“双峰型”分布，峰值出现在冬季12月或1月，次峰值出现在5—6月。从中度及以上污染天气日数来看，2013年最多出现在12月，有23 d，其次是10月和11月，均有11 d（图 11a)；2014年最多出现在1月，达22 d（图 11b)；2015年整体空气质量相对较好，峰值仅有10 d出现在1月，其次是12月出现8 d，其中7 d为重污染天气(图 11c)。冬季多静稳天气，而5—6月为安徽省油菜、小麦秸秆焚烧期，10月为水稻-玉米秸秆混合焚烧期，与逐月AQI分布高值时段吻合。图 11(d)也表明，秋、冬季尤其是12月和1月为大气环境容量系数的低值时段，6月也为低值，这在全省平均的大气环境容量系数月分布上也有所体现(图 9)，这些时段大气对污染物的容纳能力有限，气象条件比较不利于污染物的扩散和清除。而春、夏季尤其是3—4月份多对流性天气，大气混合层厚度较高，而7月合肥多降水过程，这两个时段因大气对污染物的扩散和清除能力较强，为空气质量相对较好的时段。

2013年10—12月合肥市出现多次持续污染天气过程(图 12)。其间出现74 d (80%)轻度及以上污染天气，46 d (50%)中度及以上污染天气，28 d (30%)重度至严重污染天气。严重污染时段(AQI≥300)出现在2013年12月4—8日，大气环境容量系数基本都小于5，其中12月4日AQI高达404，当日大气环境容量系数仅为1.233。当大气环境容量系数较小时，大气扩散条件差，不利于污染物扩散和清除，AQI值较高；反之，AQI值较低。因此，在一段时间内，排放源近似不变的情况，大气环境容量系数可以部分表征大气扩散条件的优劣，对预报和评估空气污染潜势有着重要的指示意义。

3 结论与讨论

本文根据国标推荐的A值法，利用安徽省23个气象测站的定时观测资料，分析了安徽省1961—2010年的大气稳定度、混合层厚度以及大气环境容量系数等的变化特征，并结合安徽省环境保护厅的逐日空气质量观测数据，对大气环境容量系数与空气质量的关系进行了初步探讨，主要结论如下。

(1) 全省平均大气稳定度在不同时间尺度上都表现为中性类占比最高，稳定类次之，不稳定类最低。从1961—2010年历年演变来看，年尺度上，中性类稳定度有较明显下降趋势，而不稳定和稳定类明显上升，且都通过0.01的显著性检验；季节尺度上，除夏季不稳定类减少趋势不显著外，其他季节各稳定度类别都有明显变化趋势。从季节变化来看，不稳定类和稳定类有明显的季节差异，不稳定类频率冬季低，夏、秋季高，稳定类则冬季高，春、夏季较低；中性类随季节变化不明显。

(2) 近50年来，4个时次的年平均混合层厚度都呈显著下降趋势。季节尺度上，春、夏季混合层厚度高于秋、冬季，冬季最低，春季最高；春季混合层厚度2000年以前阶段性下降，2000年以后转为上升趋势，夏、秋、冬三季则呈现显著下降趋势。

(3) 全省大气环境容量系数以沿淮中部、大别山区南部和沿江中西部最大，淮北大部、大别山区北部和江南南部较小。近50年来安徽省各地大气环境容量系数均呈现一致的显著下降趋势，并且具有明显的年代际下降特征；下降趋势以沿江西部和沿江江南中东部最显著。年内大气环境容量系数呈“双峰型”分布，春、夏季较高，秋、冬季较低，分别在4月和12月达最大和最小值。总的来看，近50年全省大气稳定度显著增加，混合层厚度较为明显下降、风速快速减少是全省大气环境容量系数变小、大气自净能力减弱的最主要原因。

(4) 合肥市污染天气在年内也呈“双峰型”分布，峰值出现在冬季12月或1月，次峰值在5—6月。与同时段大气环境容量系数对比来看，秋、冬季为大气环境容量系数的低值时段，大气对污染物的容纳能力较低。而春、夏季多对流性天气，大气混合层厚度较高，大气环境容量系数也较大，对污染物的扩散和清除能力也较强。

近几十年来中国东部地区较高的气溶胶排放是污染的主要原因，而从大气环境容量系数的年际和年代际分析来看，即使近50多年来人为排放不增加，由于大气环境容量系数持续下降等气象条件恶化对空气污染持续加重也应该有不可忽视的“贡献”^{[3, 17]}。当然，在一段时间内排放源可以认为近似不变的情况下，大气环境容量对空气质量优劣有一定的指示意义。然而这种指示作用并不是完全的对应关系，因为环境空气质量受自然和人为两方面因素影响，在经济活动比较密集的地区，受复杂的局地外源排放和频繁的人类活动影响，即使大气环境容量较好，空气质量也有可能受到影响，因此需要根据不同区域特点，合理利用环境资源做好城市规划布局，环境保护和经济发展并肩前行。