2. 核工业北京地质研究院 北京 100029;
3. 中国核工业地质局 北京 100013
黄峰岭地区位于湘、赣、粤三省接壤地带,南岭大火成岩省诸广山复式岩体的中段。该区产铀花岗岩的成因问题备受学术界关注,前人针对其中的“红化”中粗粒似斑状黑云母花岗岩开展了大量研究(沈吉等,1991;刘广民等,1995;吴俊奇等,1998;李先福等,1999;Min et al., 1999;张振华等,1999;杜乐天,2001;覃金宁等,2003;韩娟等,2011),发现其中存在“红化”似伟晶花岗岩和“红化”细粒黑云母花岗岩组合,两者形影不离,往往呈不规则团块状产出,为主要的产铀岩石。研究表明,除岩浆结晶分异作用外,花岗岩浆的液态不混溶作用也是岩体形成的重要机制(Kovalenko et al., 1996;Webster et al., 1997,2004;Thomas et al., 2000,2006;李建康等,2008)。
岩浆液态不混溶作用是指原来均一的一种岩浆(或熔体),演化到一定温度、压力条件下不再稳定,分成两种或两种以上成分不同、互不混溶的岩浆(或熔体)(金志升等,1997)。该成因模式目前集中应用于Li-F花岗岩、伟晶岩成因讨论以及高场强亲氟元素的热液成矿效应研究等方面(王联魁等, 1999,2000;Veksler,2004;Veksler et al., 2007;李建康等,2008;顾雪祥等,2010;王艳丽等,2013;赵博等,2015)。依据最大硬度原则(Vigneresse,2009),长英质岩浆中氟含量的增加有利于硬金属阳离子(包括UO22+)从熔体中分离而进入流体相,导致晚期花岗岩或流体中成矿元素初始富集(Förster et al., 2004),但氟铀相关性的实例研究尚不多见。
本文旨在野外地质调查的基础上,结合前人研究成果,对黄峰岭地区的花岗岩类进行重新分类;同时利用LA-ICP-MS锆石U-Pb年代学、矿物学、热力学、元素地球化学等手段对岩石成因进行剖析,研究该区产铀花岗岩的成因与富氟岩浆液态不混溶作用的相关性,以期为深入认识黄峰岭乃至整个华南地区产铀花岗岩的成因提供参考。
1 地质背景黄峰岭地区位于华夏褶皱带武功—诸广断隆区遂川—热水断裂与诸广山复式岩体中段的相交部位(图 1)。出露寒武系、白垩系—第三系。黄峰岭地区位于印支期文英—热水岩体内,发育晚期辉绿岩、煌斑岩、石英斑岩、伟晶岩、细粒花岗岩岩脉。遂川—热水断裂呈北东向纵贯全区,为一组左行左列断裂系,其次级及派生断裂控制铀矿床(点、带)分布。
印支期文英—热水岩基为中粗粒似斑状黑云母花岗岩,属于高钾钙碱性及过铝质花岗岩。燕山期花岗岩为中细粒二云母二长花岗岩,呈岩株状分布于黄峰岭地区西南部及北部,与印支期岩体呈侵入接触。黄峰岭地区见“红化”似伟晶花岗岩和细粒黑云母花岗岩,其中似伟晶花岗岩中石英含量低,长石以碱性长石为主,见钠长石岩(吴俊奇等,1998)及片状黑云母,黄蜂岭地区周边见晚期Li-F花岗斑岩脉及多处萤石矿床(点)(图 1),偶见富黑云母花岗岩及伟晶岩脉。据此,将区内花岗岩细分为5类,包括:1)“红化”细粒黑云母花岗岩(图 2a~ 图 2d)。通常与“红化”似伟晶花岗岩伴生,偶见白云母,区别于呈岩株或岩枝状产出的燕山晚期岩体(岩性为灰白色细粒黑云母花岗岩);2)“红化”似伟晶花岗岩(图 2a~ 图 2c、图 2f)。碱性长石含量高,石英含量少,见片状黑云母,局部白云母化。长石及云母矿物颗粒相对较粗,呈似伟晶状,长期认为是碱交代作用的产物;3)“红化”中粗粒似斑状黑云母花岗岩(图 2e)。岩石特征与印支期花岗岩基本类似,但存在赤铁矿化,黄峰岭周边均可见;4)印支期灰白色中粗粒似斑黑云母花岗岩。较为常见,见长石斑晶。与前人提到的印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩一致(吴俊奇等,1998;韩娟等,2011);5)燕山晚期细粒黑云母花岗岩。蚀变不明显,呈岩株、岩枝状产出。成岩年龄为155.2±5.45 Ma(吴俊奇等,1998)。定义黄峰岭地区产铀岩石为铀含量大于100×10-6,且为黄峰岭地区主要赋矿围岩,主要包括“红化”细粒黑云母花岗岩和“红化”似伟晶花岗岩。
样品为黄峰岭及诸广地区代表性岩石(图 1,表 1)。其中“红化”细粒黑云母花岗岩(样品LYP-20、LYP-22,图 3a)与似伟晶花岗岩(样品LY-P21,图 3b)空间共生,赤铁矿呈云雾状分布于长石表面,花岗结构保存完整。钠长石花岗岩型铀矿石(样品LYP-28)中的长石具钠长石双晶,自形,见少量石英及伊利石(图 3c)。钠交代花岗岩样品(LYP-65)位于诸广岩体南部九龙江地区,镜下见钠交代净边结构,残余石英矿物呈圆—次圆状分布于长石单矿物中(图 3d)。
“红化”细粒黑云母花岗岩(样品LYP-20、LYP-22)和“红化”似伟晶花岗岩(样品LYP-21)中的单颗粒锆石U-Pb定年样品在廊坊诚信地质服务有限公司分选,双目镜下挑选晶型完好、无矿物包裹体和无裂隙、有代表性的锆石颗粒(每个样品大于50颗)制靶。CL拍照在北京锆年领航科技有限公司完成,继而在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室用LA-ICP-MS进行锆石的U-Pb同位素定年。激光剥蚀系统为New Wave公司生的UP213,ICP-MS型号为Agilent 7500a,采用He作为剥蚀物质的载气,通过直径3 mm的PVC管将剥蚀物质传送到ICP-MS,并在进入ICP-MS之前与Ar气混合,形成混合气。实验中采用剥蚀直径为18 μm或25 μm的激光束斑。质量分馏校正采用标样GEMOC/GJ-1(608 Ma),每组样品包括一个已知年龄锆石Mud Tank(735 Ma)。样品的同位素比值以及元素含量计算采用Glitter 4.0软件,并且运用Andersen(2002)介绍的方法对Pb同位素进行普通Pb校正。年龄计算以及谐和图的绘制采用ISOPLOT 3.23程序(Ludwig,2003)。
在薄片观察基础上挑选全岩或长石单矿物样品于玛瑙钵中粉碎至200目,以便开展X粉末衍射及元素含量分析。X粉末衍射分析由长沙矿冶研究院X衍射实验室完成,元素含量测试由中核集团南方分析测试中心完成。Si、Al、Fe(包括了FeO和Fe2O3)含量采用滴定法,检测限为0.1%,误差为2%;K2O、Na2O用6400A型火焰光度计—原子吸收光度法测定,检测限为0.01%;Th由UV-2102PC光度计测定,常量U通过滴定法完成,微量U由紫外脉冲荧光微量U分析仪测定,标准偏差少于5%;F、Zr、Hf、Nb、Ta、Sn、Hg元素单独熔(溶)样分析,其中样品F含量通过氢氧化钾熔解后用水浸取,过滤后分取部分溶液加入柠檬酸钠—硝酸钾离子缓冲溶液,结果由离子选择性电极法获得(仪器型号:PXS-270型离子活度计),相对标准偏差小于2%。Nb、Ta通过氢氟酸介质溶解,Zr、Hf通过盐酸介质溶解,Sn通过过氧化钠溶解,Hg通过逆王水溶解,与Mg、Ca等其他元素由PE公司制造的Nexion 300X型电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)获得含量,检测限低于0.5×10-9,相对标准偏差小于5%。
研究表明,锆石幔部测年数据在参考Th/U比值基础上,除去高误差率的谐和年龄能代表结晶年龄(Hoskin et al., 2000;Rubatto et al., 2000;Belousova et al., 2002;谢晓华等,2008),本次测试部位主要为锆石幔部,并选择性地对边部及核部进行了测试,锆石阴极发光(CL)照片及U-Pb定年的分析点和206 Pb/238 U年龄值见 图 4所示,测试数据见 表 2。阴极发光照片显示花岗岩样品的锆石都具有比较清晰的韵律振荡环带结构,为典型的岩浆结晶锆石(吴元保等,2004)。在206 Pb/238 U-207Pb/235 U谐和图上,样品点不同程度地沿水平方向偏离谐和线(图 4),这一分布形式在相对年轻的锆石中比较常见,主要原因是由于年轻锆石中207 Pb丰度较低而难以测准,另一方面也可能与锆石中存在微量普通铅有关。由于年轻锆石定年主要采用精度较高的206 Pb/238 U年龄,这一沿水平方向的漂移不会对定年结果产生显著影响(Yuan et al., 2003)。
“红化”细粒黑云母花岗岩中,样品LYP-20共分析了20个点(表 2),除3个点给出较年轻的年龄(152 Ma、158 Ma和164 Ma,可能代表后期热事件)和另外5个点给出较老的年龄(278 Ma、323 Ma、836 Ma、985 Ma和1 254 Ma,可能代表捕获或继承锆石年龄)外,其余12个点的年龄比较一致,206 Pb/238 U年龄变化在234~215 Ma之间,落在谐和线上或其附近,给出加权平均年龄为222.2±2.2 Ma(n=12,MSWD=1.6)。
样品LYP-22分析了20个点(表 2),除3个点给出较年轻的年龄(94.7 Ma、160 Ma和196 Ma)和4个点给出较老的年龄(319 Ma、331 Ma、396 Ma和748 Ma)外,其余13个点的年龄比较一致,206 Pb/238 U年龄变化在237~206 Ma之间,落在谐和线上或其附近,给出加权平均年龄为226.9±2.7 Ma(n=13,MSWD=2.4)。
“红化”似伟晶花岗岩中(样品LYP-21)共分析了20个点(表 2),除两个点给出较年轻的年龄(159 Ma和178 Ma)和一个点给出较老的年龄(420 Ma)外,其余17个点的年龄比较一致,206 Pb/238 U年龄变化在229~211 Ma之间,落在谐和线上或其附近,给出加权平均年龄为225.4±1.7 Ma(n=17,MSWD=1.7)。
3.2 X射线粉晶衍射结果长石单矿物的X射线粉晶衍射结果表明(表 3,图 5),黄峰岭地区长石属于高度有序最大微斜长石(PDF76-0918)和低钠长石(PDF76-1819)系列,代表性X射线粉晶衍射图谱如 图 5所示。“红化”似伟晶花岗岩样品LYP-21中见两个衍射峰值,分别代表了微斜长石和钠长石衍射峰(d值为3.244 5和3.192 2)。以低钠长石为主的LYP-28中的主衍射峰d值为3.194 0,接近似伟晶花岗岩样品LYP-21中的3.192 2,其他矿物含量极少,异常“干净”。钠交代花岗岩(样品LYP-65)中(heat-treated,PDF89-6427;Meneghinello et al., 1999),钠长石040面网间距为3.187 3,2θ值为27.97,002的面网间距为3.193 9,2θ值为27.11,同时可以看出存在面网间距为3.342 0(对应的2θ值为26.64)的峰值,为石英矿物特征峰值,表明长石中存在石英残余,与镜下鉴定吻合,记录了钠交代事件(图 5)。长石有序度计算结果表明,黄峰岭地区的钠长石及微斜长石有序度均接近1,具有高度有序特征。钠交代花岗岩样品LYP-65中的微斜长石有序度相对较低,为0.92,钠长石有序度为0.68。上述特征表明,黄峰岭地区微斜长石及钠长石可能为成岩期产物。
热力学上的化学反应吉布斯自由能增量(ΔrG)可作为热力学过程的方向和不可逆性大小的量度。任何自动进行的过程都必须满足ΔrG<0,同时ΔrG值越低,说明自动过程越容易发生。钠交代属于固体—流体相反应,其计算公式为:
ΔrG=ΔrHθ(298.15K)-TΔrSθ(298.15K)+
$\int\limits_{298.15K}^{T}{{}}$ΔrCpdT-T$\int\limits_{298.15K}^{T}{{}}\frac{{{\Delta }_{r}}{{C}_{p}}}{T}$dT+ΔrVsθ(P-105)+υB$\int\limits_{{{10}^{5}}}^{P}{{}}$ΔrVmdP
(1)
KAlSi3O8+Na+=NaAlSi3O8+K+
(2)
(1) 主量元素及挥发份。产铀花岗岩中,“红化”细粒黑云母花岗岩与似伟晶花岗岩岩石化学组分表现出共轭特征。细粒黑云母花岗岩具有高SiO2、低Al2O3含量(表 5,图 6a),样品LYP-22中SiO2含量为79.23%,Al2O3含量为10.62%,明显区别于似伟晶花岗岩(SiO2和Al2O3含量分别为71.22%和14.58%)及非产铀细粒黑云母花岗岩(SiO2最高含量为74.48%,Al2O3最低含量为13.01%)。花岗岩中K2O和Na2O含量总体变化为7.19%~7.56%,但“红化”的似伟晶花岗岩(样品LYP-21)具有最高的K2O含量,达6.08%,钠长石花岗岩样品LYP-28中Na2O含量为9.39%。挥发份组分表现为P2O5和F含量具有正相关性(图 6b),似伟晶花岗岩样品LYP-21中P2O5和F含量相对细粒黑云母花岗岩偏高,分别为0.118%和0.106%,但低于燕山晚期细粒黑云母花岗岩及印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩,表明似伟晶花岗岩的形成与F含量增加有关,且岩石中存在F的迁出。U含量表现出产铀花岗岩均大于0.01%,最高为0.084%(样品LYP-20),非产铀花岗岩中最高为0.006%(样品LYP-23)。
(2) 碱性元素与碱土元素。碱性元素方面,Li、F元素含量具有正相关性(图 6c),产铀岩中Li含量相对较低,最高仅为49.1×10-6。而晚期岩体(九岭洞地区,样品LYP-08)中最高可达225×10-6,北东部晚期花岗斑岩脉中Li含量达5073×10-6(F含量为2.17%,U含量为80×10-6,未公布数据)。产铀“红化”似伟晶花岗岩(样品LYP-21)相对于产铀细粒黑云母花岗岩而言,具有相对较高的Ba、Rb、Sr含量(分别为375×10-6、543×10-6和65.3×10-6),Be含量为8.18×10-6,略高于样品LYP-22、LYP-08和LYP-29(最高值为6.35×10-6),但明显低于中粗粒似斑状黑云母花岗岩样品(LYP-23和LYP-39),表明周边花岗岩和晚期岩体中相对富集碱土元素。重稀碱元素Sc含量表明,“红化”细粒黑云母花岗岩样品LYP-22中的Sc含量为6.62×10-6,高于产铀细粒黑云母花岗岩,但低于“红化”中粗粒似斑状黑云母花岗岩(样品LYP-23)及印支期花岗岩(样品LYP-29),同时具有较低的Lu和Y含量(见 表 5)。上述元素的分异,其本质是各元素的Z/r(电荷数/离子半径)不同的结果(Veksler et al., 2004;陈国能,2011)。在岩浆液态不混溶作用中,共轭两相的分离导致了岩石中元素含量的差异。但产铀花岗岩的总碱量并无明显变化,暗示产铀花岗岩熔体是一次性侵入的。
(3) 常微量元素对特征。元素对特征表明,在产铀花岗岩中,具有相同半径、相同电荷的Nb-Ta、Zr-Hf等元素对发生分异。印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩(样品LYP-29)中具有最高的Zr/Hf值(28.56)和相对较高的Nb/Ta值(仅次于样品LYP-20,为6.76;表 5,图 6e),燕山期细粒黑云母花岗岩较低,分别为13.84和4.21(F含量为0.232%,样品LYP-08)。产铀花岗岩位于两者的过渡部位,其中“红化”细粒黑云母花岗岩(样品LYP-22)中的值分别为19.8和4.01,相对于印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩富集Hf、Ta,表明产铀花岗岩经历过富挥发份组分阶段。产铀花岗岩相对印支期中粗粒黑云母花岗岩而言具有的低K/Rb、低Ba/Rb值和高Rb/Sr值特征(表 5,图 6f),相对燕山期细粒黑云花岗岩则相反。产铀岩中的“红化”细粒黑云母花岗岩相对于似伟晶花岗岩或印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩而言,总体具有低K/Rb、Ba/Rb值和高Rb/Sr值特征,并具有较高的初始铀含量,这一特征表明“红化”细粒黑云母花岗岩具有有利产铀花岗岩标志(邹明亮等,2011),同样反映出黄峰岭地区产铀花岗岩与燕山期花岗岩的成因差异。
(4) 稀土元素地球化学特征。稀土元素分析结果表明,花岗岩中 Σ REE 为13.15×10-6~169.13×10-6,其中以印支期花岗岩最高,燕山期花岗岩最低,总体呈现正向演化趋势(表 5)。产铀细粒黑云母花岗岩中 Σ REE 为75.79×10-6~133.66×10-6,样品LYP-20与似伟晶花岗岩样品LYP-21及中粗粒似斑状黑云母花岗岩样品LYP-29接近。稀土元素配分模式图具有向右倾M型(图 7a),轻稀土相对富集,LREE/HREE为1.68~4.37,产铀花岗岩中“红化”细粒黑云母花岗岩与似伟晶花岗岩以“红化”中粗粒似斑状黑云母花岗岩为参照表现出共轭特征(图 7b),且与燕山期花岗岩呈突变关系(图 7a)。样品LYP-20中LREE/HREE为1.68,样品LYP-21中LREE/HREE为4.37。轻重稀土分异明显,(La/Yb)N为3.96~13.38;轻稀土分异相对显著,(La/Sm)N为1.51~5.10;重稀土之间分异相对较弱,(Gd/Yb)N为0.87~1.68。Eu亏损明显,δEu为 0.18~0.49。四分组效应量化指标TE1,3 为0.97~1.01,四分组效应相对明显。产铀岩中,似伟晶花岗岩具有最高的LREE/HREE、(La/Yb)N、(La/Sm)N、δEu。样品LYP-20具有最低的LREE/HREE、(La/Yb)N、δEu,两者表现出共轭性。不同岩石类型中的 Σ REE-(La/Yb)N和La/Sm-La投影散点图表明(图 8a、图 8b),印支期—燕山期花岗岩主演化方向线与次演化方向线或与成分点呈分离特点,而产铀“红化”似伟晶花岗岩与细粒黑云母花岗岩同样呈现出一高一低的共轭特征。
区内“红化”似伟晶花岗岩和“红化”细粒黑云母花岗岩开展的LA-ICP-MS锆石U-Pb法测年结果表明,两者的形成年龄在222.2±2.2 Ma~226.9±2.7 Ma之间,成岩年龄接近(图 4,表 2),与前人关于“红化”中粗粒似斑状黑云母花岗岩形成年龄为235.4±1.1 Ma(韩娟等,2011)以及“红化”细粒黑云母花岗岩形成于燕山晚期(Rb-Sr年龄为155.2 Ma,K-Ar年龄为140 Ma)的认识存在差异。由于侵入体较大的年龄间隔(约为10 Ma)说明可能是从源区上升的不同批次岩浆就位的结果(Glazner et al., 2004;吴福元,2007)。因此,推测印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩形成之后(235.4±1.1 Ma),黄峰岭地区存在一期岩浆活动(222.2±2.2 Ma~226.9±2.7 Ma)。X射线粉晶衍射及热力学计算结果表明(表 3,表 4,图 5),“红化”似伟晶花岗岩中的钾、钠长石为成岩期的产物,且缺乏晚期钠交代作用,这与长期认为的“红化”似伟晶花岗岩形成于碱交代作用的观点存在差异。主微量及稀土元素分析结果表明,存在Si-Al、K-Na的分离(表 5),强烈富集Na、Li和碱土元素(Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Ra),交换K和重稀碱元素(Lu、Sc、Y)(表 5,图 6),产铀花岗岩中的Li、F含量相对于印支期中粗粒似斑状黑云母和燕山晚期细粒黑云母花岗岩偏低。稀土元素含量的突变性表明与燕山期细粒花岗岩存在差异(图 7),Σ REE-(La/Yb)N和La/Sm-La投影散点图中(图 8),产铀“红化”似伟晶花岗岩与细粒黑云母花岗岩呈一高一低的共轭特征。这些元素的分异,归根结底是各元素的Z/r(电荷数与离子半径比)不同的结果(陈国能,2011),针对这一现象,正常的岩浆结晶分异作用无法做出合理解释(王联魁等,1999)。本文认为,这更像是富氟岩浆液态不混溶作用的结果,且属于演化的早期阶段,仅出现了K、Na分离现象,未达到完全的Li-F花岗岩阶段。
4.2 黄峰岭地区岩浆液态不混溶作用形成机制元素地球化学特征表明,产铀花岗岩在成因上与印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩存在联系,表现为以印支期花岗岩为中心呈现出共轭特征(表 5,图 6~ 图 8),并区别于燕山期细粒黑云母花岗岩。而产铀花岗岩中Li、F含量显然低于印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩及燕山晚期细粒黑云母花岗岩,显示出成岩过程中存在Li、F元素带出作用。因而黄峰岭地区产铀花岗岩的形成与印支期中粗粒似斑状黑云母花岗岩的重熔作用有关,该过程形于在印支期主岩体形成之后,大致区间为226.9±2.7~222.2±2.2 Ma,其不混溶作用形成的触发机制为地质事件中氟等挥发分组分的大量加入,而似伟晶花岗岩的成因即与氟含量的增加有关。黄峰岭地区花岗岩体内部、外带及矿床周边分布的诸多萤石矿床(点)、晚期Li-F脉岩以及燕山期富氟岩体等现象表明黄峰岭地区存在大量氟元素。元素组合特征表明,黄峰岭地区经历了富挥发份组分阶段,但岩石中低氟含量的原因可能是残留花岗岩浆液态不混溶作用发生于构造较活跃期,常表现为多期构造活动特征,这些条件制约了氟等挥发份组分在熔体中的保留,使之较早地从熔体中分离,进入到流体相中,形成了似伟晶花岗岩及不混溶岩浆系统。同样在这套富氟的酸性环境下,岩石内部的磁铁矿由于H+的加入发生了向赤铁矿的非氧化还原转变(Ohmoto,2003;Mücke and Cabral, 2005;Otake et al., 2007),进而导致了仅在长石矿物中形成云雾状赤铁矿化现象,这一推论可解释导致黄峰岭地区花岗岩大面积赤铁矿化的原因。
4.3 岩浆液态不混溶成因花岗岩与铀成矿关系铀矿物趋向于岩浆晚期(熔体残留相)或熔融过程中形成的液相中富集,多期次的岩浆演化更有利于岩浆中铀的初始富集。相对于未存在氟参与的岩浆体系而言,黄峰岭地区在印支期主岩体形成之后可能又经历了岩浆重熔作用(沈吉等,1991),且该过程中存在富氟等挥发分作用的参与,萃取了当前岩浆体系中包括惰性铀在内的铀元素并重新集结。这一推论得到了元素地球化学特征支持,产铀岩中的“红化”细粒黑云母花岗岩相对于似伟晶花岗岩或印支期花岗岩而言总体具有低K/Rb、Ba/Rb值和高Rb/Sr值特征,并具有较高的初始铀含量(最高为0.084%),燕山期细粒黑云母花岗岩虽然具有相对更低的K/Rb、Ba/Rb值和更高Rb/Sr值,显示经历了更高程度的岩浆演化作用(邹明亮等,2011),但岩石中的铀含量并未明显增加(0.002%)。富氟岩浆体系具有成矿专属性的原因之一仍在于,氟首先通过对熔体物理化学性质的影响间接支配着高场强亲氟元素如钨、锡、铌、钽、稀土、铀等的成矿效应(赵博等,2015),含氟等挥发分组分似乎能够萃取花岗岩浆中的铀(Agangi et al., 2010)。同时,依据最大硬度原则(Vigneresse,2009),活动态氟可以分配进入水盐溶液,极大提高了亲氟元素如W-Sn、REE、U、Nb、Mo、Be、Li等的萃取效率(Borodulin et al., 2009;赵博等,2015),有利于硬阳离子UO22+ 从熔体中分离而进入流体相,并导致晚期花岗岩中铀元素初始富集(Förster et al., 2004)。然而,由于受离子电位制约,随花岗岩浆液态不混溶作用持续演化,残余熔体中的铀含量亦会呈现逐渐降低趋势。但由于黄峰岭地区产铀岩形成于构造较活跃期,制约了氟等挥发份组分在熔体中的保留,在演化中—低阶段逸出,在萃取铀的同时保证了残留岩浆中存在足够的铀含量进而形成富铀岩体。因此,黄峰岭地区产铀岩成岩期存在的富氟等挥发分组分的参与及逸出作用所形成的岩浆液态不混溶作用体系,造就了共生的“红化”似伟晶花岗岩与细粒黑云母花岗岩具有相对较高的初始铀含量,局部甚至可达到低品位矿石,为后期成矿奠定了基础。同时富氟花岗岩浆液态不混溶作用体系对解释铀与钨、钼、锂矿等空间分布关系以及深入认识碱交代及伟晶岩型铀矿床(如南岳岩体周边)成因等具有借鉴价值。
5 结 论(1) 通过LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素定年、矿物、岩石、热力学及地球化学研究表明,黄峰岭地区产铀花岗岩的形成与富氟花岗岩浆液态不混溶作用有关,且属于富氟岩浆液态不混溶作用演化的中—低阶段,仅出现了K、Na分离现象,未达到完全的Li-F花岗岩阶段。
(2) 产铀花岗岩的岩浆液态不混溶作用形成机制为印支期主岩体形成之后,氟等挥发份组分的大量加入,主岩体部分重熔,形成了“红化”细粒黑云母花岗岩和似伟晶花岗岩的伴生现象。
(3) 富氟等挥发分组分的参与及逸出作用所形成的岩浆液态不混溶作用体系,造就了共生的“红化”似伟晶花岗岩与细粒黑云母花岗岩具有相对较高的初始铀含量,为后期成矿奠定了基础。
致谢 野外工作中得到了核工业七一九矿部陶万才高级工程师、卢亮工程师的热心帮助,两位匿名审稿专家对本文提出了富有建设性意见,使笔者受益匪浅,在此一并致以诚挚谢意。
[1] | 陈国能. 2011. 成矿元素的离子结构及其在花岗岩成矿过程中的行为. 地学前缘,18 (1): 89-94. |
[2] | Chen Guoneng. 2011. Ionic structure of ore-forming elements and their behaviors in mineralization related to granite formation. Earth Science Frontiers,18 (1): 89-94. |
[3] | 杜乐天. 2001. 中国热液铀矿基本成矿规律和一般热液成矿学. 北京: 原子能出版社. 26-29. |
[4] | Du Letian. 2001. Hydrothermal Uranium Metallogenic Regularity and Hydrothermal Metallogeny of China. Beijing: Atomic Press. 26-29. |
[5] | 顾雪祥, 刘丽, 董树义等. 2010. 山东沂南金铜铁矿床中的液态不混溶作用与成矿: 流体包裹体和氢氧同位素证据. 矿床地质,29 (1): 43-57. |
[6] | Gu Xuexiang, Liu Li, Dong Shuyi et al. 2010. Immiscibility during mineralization of Yinan Au-Cu-Fe deposit, Shandong Province: Evidence from fluid inclusions and H-O isotopes. Mineral Deposits,29 (1): 43-57. |
[7] | 韩娟, 王彦斌, 王登红等. 2011. 江西黄蜂岭铀矿床花岗岩时代、 成因: 锆石U-Pb年龄和Hf同位素证据. 地质与勘探,47 (2): 284-293. |
[8] | Han Juan, Wang Yanbin, Wang Denghong et al. 2011. Age and genesis of the granite in the Huangfengling uranium deposit, Jiangxi Province: Evidence from zircon U-Pb dating and Hf isotopes. Geology and Exploration,47 (2): 284-293. |
[9] | 金志升, 黄智龙, 朱成明. 1997. 硅酸盐熔体结构与岩浆液态不混溶作用. 地质地球化学, (1): 60-64. |
[10] | Jin Zhisheng, Huang Zhilong and Zhu Chengming. 1997. Silicate melt texture and liquid immiscibility. Geology Geochemistry, (1): 60-64. |
[11] | 李建康, 张德会, 王登红等. 2008. 富氟花岗岩浆液态不混溶作用及其成岩成矿效应. 地质论评,54 (2): 175-183. |
[12] | Li Jiankang, Zhang Denghui, Wang Denghong et al. 2008. Liquid immiscibility of fluorine-rich granite magma and its diagenesis and metallogeny. Geological Review,54 (2): 175-183. |
[13] | 李先福, 李建威, 傅昭仁. 1999. 湘赣边鹿井矿田与走滑断层有关的铀矿化作用. 地球科学,24 (5): 476-479. |
[14] | Li Xianfu, Li Jianwei and Fu Zhaoren. 1999. Uranium mineralization related to strike-slip faults, Lujing orefield, border region between eastern Hunan and western Jiangxi. Earth Science,24 (5): 476-479. |
[15] | 刘广民, 薛良伟. 1995. 湖南三二五铀矿床的钾交代与铀矿化. 江苏师范大学学报(自然科学版),13 (3): 64-67. |
[16] | Liu Guangming and Xue Liangwei. 1995. The relations between the metasomatism of K-feldspar and uranium mineralization in 325th uranium deposit in Hunan Province. Journal of Jiangsu Normal University(Natural Science Edition),13 (3): 64-67. |
[17] | 沈吉, 赵懿英, 刘道忠. 1991. 华南诸广山花岗岩体中段锶氧铅硫同位素研究. 岩石学报,7 (2): 38-42. |
[18] | Shen Ji, Zhao Yiying and Liu Daozhong. 1991. Study on strontium, oxygen, lead and sulphur isotopes of granitic body in Zhuguangshan, South China. Acta Petrological Sinica,7 (2): 38-42. |
[19] | 覃金宁, 刘红兵, 何春明等. 2003. 湖南鹿井铀矿田黄高地区成矿断裂构造地球化学特征及找矿意义. 华东地质学院学报,26 (3): 254-258. |
[20] | Qin Jinning, Liu Hongbin, He Chunming et al. 2003. Characteristics of tectonic-geochemistry in the metallogentic fault and its prospecting potential in Huanggao district, Lujing uranium ore field. Journal of East China Geological Institute,26 (3): 254-258. |
[21] | 王联魁, 王慧芬, 黄智龙. 1999. Li-F花岗岩液态分离的稀土地球化学标志. 岩石学报,15 (2): 170-180. |
[22] | Wang Liankui, Wang Huifen and Huang Zhilong. 1999. The geochemical indicatrixes of the REE in Li-F granite liquid segregation. Acta Petrologica Sinica,15 (2): 170-180. |
[23] | 王联魁, 王慧芬, 黄智龙. 2000. Li-F花岗岩液态分离的微量元素地球化学标志. 岩石学报,16 (2): 145-152. |
[24] | Wang Liankui, Wang Huifen and Huang Zhilong. 2000. Geochemical indicators of trace element in Li-F granite liquid segregation. Acta Petrologica Sinica,16 (2): 145-152. |
[25] | 王艳丽, 彭齐鸣, 祝新友等. 2013. 广西栗木锡钨铌钽矿床岩浆液态不混溶作用及其与矿化的关系. 地质与勘探,49 (6): 1046-1055. |
[26] | Wang Yanli, Peng Qiming, Zhu Xinyou et al. 2013. Liquid immiscibility of granitic magma and its relationship with the mineralization in the Limu Sn-W-Nb-Ta ore deposit, Guangxi Province. Geology and Exploration,49 (6): 1046-1055. |
[27] | 吴福元, 李献华, 杨进辉等. 2007. 花岗岩成因研究的若干问题. 岩石学报,23 (6): 1217-1238. |
[28] | Wu Fuyuan, Li Xianhua, Yang Jinhui et al. 2007. Discussions on the petrogenesis of granites. Acta Petrologica Sinica,23 (6): 1217-1238. |
[29] | 吴俊奇, 闵茂中, 翟建平等. 1998. 华南诸广山复式岩体中段花岗岩的碱交代蚀变. 岩石学报,14 (1): 90-98. |
[30] | Wu Junqi, Min Maozhong, Zhai Jianping et al. 1998. Alkali metasomatie alteration of the granite in Middle Chuguang Mountain, South China. Acta Petrologica Sinica,14 (1): 90-98. |
[31] | 吴元保, 郑永飞. 2004. 锆石成因矿物学研究及其对U-Pb年龄解释的制约. 科学通报,49 (16): 1589-1604. |
[32] | Wu Yuanbao and Zheng Yongfei. 2004. Genesis of zircon and its constraints on interpretation of U-Pb age. Chinese Science Bulletin,49 (15): 1554-1569. |
[33] | 谢晓华, 陈卫锋, 赵葵东等. 2008. 桂东北豆乍山花岗岩年代学与地球化学特征. 岩石学报,24 (6): 1302-1312. |
[34] | Xie Xiaohua, Chen Weifeng, Zhao Kuidong et al. 2008. Geochemica characteristies and geochronology of the Douzhashan granite, northeastern Guangxi Province, China. Acta Petrologica Sinica,24 (6): 1302-1312. |
[35] | 叶大年, 金成伟. 1984. X射线粉末法及其在岩石学中的应用. 北京: 科学出版社. 222-265. |
[36] | Ye Danian and Jin Chengwei. 1984. X-ray Powder Method and Its Application in Petrology. Beijing: Science Press. 222-265. |
[37] | 袁玉松, 马永生, 胡圣标等. 2006. 中国南方现今地热特征. 地球物理学报,49 (4): 1118-1126. |
[38] | Yuan Yusong, Ma Yongsheng, Hu Shengbiao et al. 2006. Present-day geothermal characteristics in South China. Chinese Journal of Geophysics,49 (4): 1118-1126. |
[39] | 张振华, 李顺初, 翦勋平. 1999. 鹿井铀矿田空间定位条件分析. 铀矿地质,15 (6): 338-343. |
[40] | Zhang Zhenhua, Li Shunchu and Jian Xunping. 1999. Analysis on space emplacement condition of Lujing uranium ore field. Uranium Geology,15 (6): 338-343. |
[41] | 赵博, 张德会, 张荣臻等. 2015. 富F熔体-溶液流体体系的地球化学性状及成矿效应研究进展. 地质科学,50 (1): 222-240. |
[42] | Zhao Bo, Zhang Dehui, Zhang Rongzhen et al. 2015. The progress of geochemical properties and metallogenic effect of F-rich silicate melt-solution fluid system. Chinese Journal of Geology,50 (1): 222-240. |
[43] | 邹明亮, 何大芳, 梁永东等. 2011. 钾交代的热力学计算及其与铀成矿关系讨论. 铀矿地质,27 (1): 36-45. |
[44] | Zou Mingliang, He Dafang, Liang Yongdong et al. 2011. Thermodynamic calculation of feldsparzation and its relationship with uranium mineralization. Uranium Geology,27 (1): 36-45. |
[45] | 邹明亮, 舒孝敬, 范立亭等. 2011. 桂北摩天岭含铀花岗岩体岩石地球化学特征. 矿物岩石地球化学通报,30 (4): 415-422. |
[46] | Zou Mingliang, Shu Xiaojing, Fan Liting et al. 2011. Petrography and geochemistry of uranium-bearing granite mass in the Motianling area, northern Guangxi. Bulletin of Mineralogy, Petrology and Geochemistry,30 (4): 415-422. |
[47] | Agangi A, Kamenetsky V S and McPhie J. 2010. The role of fluorine in the concentration and transport of lithophile trace elements in felsic magmas: Insights from the Gawler range volcanics, South Australia. Chemical Geology,273 (3): 314-325. |
[48] | Andersen T. 2002. Correction of common lead in U-Pb analyses that do not report 204Pb. Chemical Geology,192 (1-2): 59-79. |
[49] | Belousova E A, Griffin W L, O'Reilly S Y et al. 2002. Igneous zircon: Trace element composition as an indicator of source rock type. Contributions to Mineralogy and Petrology,143 (5): 602-622. |
[50] | Borodulin G P, Chevychelov V Y and Zaraysky G P. 2009. Experimental study of partitioning of tantalum, niobium, manganese, and fluorine between aqueous fluoride fluid and granitic and alkaline melts. Doklady Earth Sciences,427 (1): 868-873. |
[51] | Förster H J, Tischendorf G, Trumbull R B et al. 2004. Late-collisional granites in the Variscan Erzgebirge, Germany. Journal of Petrology,40 (11): 1613-1645. |
[52] | Glazner A F, Bartley J M, Coleman D S et al. 2004. Are plutons assembled over millions of years by amalgamation from small magma chambers. GSA Today,14 (4-5): 4-11. |
[53] | Henderson P. 1984. Rare Earth Element Geochemistry. Amsterdam; New York: Elsevier.1-510. |
[54] | Hoskin P W O and Black L P. 2000. Metamorphic zircon formation by solid-state recrystallization of protolith igneous zircon. Journal of Metamorphic Geology,18 (4): 423-439. |
[55] | Kovalenko V I, Tsaryeva G M, Naumov V B et al. 1996. Magma of pegmatites from Volhynia: Composition and crystallization parameters determined by magmatic inclusion studies. Petrology,4 (3): 277-290. |
[56] | Ludwig K R. 2003. User's Manual for Isoplot 3. 00: A Geochronological Toolkit for Microsoft Excel. Berkeley: Berkeley Geochronology Centre Special Publication.1-74. |
[57] | Meneghinello E, Alberti A and Cruciani G. 1999. Order-disorder process in the tetrahedral sites of albite. American Mineralogist,84 (7-8): 1144-1151. |
[58] | Min M Z, Luo X Z, Du G S et al. 1999. Mineralogical and geochemical constraints on the genesis of the granite-hosted Huangao uranium deposit, SE China. Ore Geology Reviews,14 (2): 105-127. |
[59] | Mücke A and Cabral A R. 2005. Redox and nonredox reactions of magnetite and hematite in rocks. Chemie der Erde-Geochemistry,65 (3): 271-278. |
[60] | Ohmoto H. 2003. Nonredox transformations of hematite-magnetiet in hydrothermal systems. Economic Geology,98 (1): 157-161. |
[61] | Otake T, Wesolowski D J, Anovitz L M et al. 2007. Experimental evidence for non-redox transformations between magnetite and hematite under H2-rich hydrothermal conditions. Earth and Planetary Science Letters,257 (1-2): 60-70. |
[62] | Rubatto D and Gebauer D. 2000. Use of cathodoluminescence for U-Pb zircon dating by ion microprobe: Some examples from the western Alps. In: Pagel M(Ed.). Cathodoluminescence in Geoscience. Berlin; New York: Springer.373-400. |
[63] | Thomas R, Webster J D and Davidson P. 2006. Understanding pegmatite formation: The melt inclusion approach. Melt inclusion in Plutonic rocks, MAC Short Course,36 : 189-210. |
[64] | Thomas R, Webster J D and Heinrich W. 2000. Melt inclusions in pegmatite quartz: Complete miscibility between silicate melts and hydrous fluids at low pressure. Contributions to Mineralogy and Petrology,139 (4): 394-401. |
[65] | Veksler I V, Dorfman A M, Borisov A A et al. 2007. Liquid immiscibility and the evolution of basaltic magma. Journal of Petrology,48 (11): 2187-2210. |
[66] | Veksler I V. 2004. Liquid immiscibility and its role at the magmatic-hydrothermal transition: A summary of experimental studies. Chemical Geology,210 (1): 7-31. |
[67] | Vigneresse J L. 2009. Evaluation of the chemical reactivity of the fluid phase through hard-soft acid-base concepts in magmatic intrusions with applications to ore generation. Chemical Geology,263 (1): 69-81. |
[68] | Webster J D, Thomas R, Förster H J et al. 2004. Geochemical evolution of halogen-enriched granite magmas and mineralizing fluids of the Zinnwald tin-tungsten mining district, Erzgebirge, Germany. Mineralium Deposita,39 (4): 452-472. |
[69] | Webster J D, Thomas R, Rhede D et al. 1997. Melt inclusions in quartz from an evolved peraluminous pegmatite: Geochemical evidence for strong tin enrichment in fluorine-rich and phosphorus-rich residual liquids. Geochimica et Cosmochimica Acta,61 (13): 2589-2604. |
[70] | Yuan H L, Wu F Y, Gao S et al. 2003. Determination of U-Pb age and rare earth element concentrations of zircons from Cenozoic intrusions in northeastern China by laser ablation ICP-MS. Chinese Science Bulletin,48 (22): 2411-2421 . |
2. Beijing Research Institute of Uranium Geology, CNNC, Beijing 100029;
3. China Nuclear Geology, Beijing 100013