2. 北京航空航天大学 材料科学与工程学院, 北京 100191
2. School of Materials Science and Engineering, Beihang University, Beijing 100191, China
复合材料长桁结构复杂，具有一定曲率且存在较多角度突变位置，用传统手工成型方式会带来效率较低、成型质量不稳定等缺点[1]，因此其制备开始朝着专业化、自动化方向发展。随着复合材料自动化制造技术的进步，桁条结构的复合材料制造从原材料到成型工艺发生了极大的变化，诸如自动铺带、自动铺丝等工艺的出现推进了复合材料梁长桁结构的自动化进程[2]，提升了产品质量稳定性，但效率不高；而在成型工艺方面，热隔膜成型、拉挤成型等自动化成型方法可以在保证成型质量的前提下大幅度提高加工效率。
机械方式的复合材料长桁成型工艺最早用于制造westland 30-300直升机的热塑性复合材料水平安定面，目前空客已将机械方式的变形成型工艺运用到A350XWB机翼长桁的自动化生产线上[3]。这种工艺首先利用自动铺带技术将预浸料铺叠成平板，再在合适的温度和压力下将平板贴向具有一定曲面构型的模具，最后利用热压罐或真空固化得到制件成品。在工艺成型过程中，预浸料层板弯曲产生的拉伸和压缩应力会使层合板产生纤维褶皱和断裂，而铺层间的滑移运动又会缓解缺陷的发生，因此研究层间滑移运动的规律对于稳定制件质量、提升效率很有意义。目前，已有许多研究者对层间滑移过程进行了验证和研究。Sharma等[4]针对纤维方向对复合材料成型过程中摩擦特性的影响进行了研究, 发现取向角的增加会造成摩擦性能的降低。Larberg等[5]研究发现，预浸料层叠板在层间滑移过程中，层与层之间的摩擦行为属于水动力润滑和边界润滑的混合摩擦效应，他们认为，表面粗糙度与树脂基体的共同作用决定了该混合摩擦效应。Scherer和Friedrich[6-7]发现，在滑移可以开始前必须施加一个小的屈服应力，应力会随着纤维方向变化，范围为0.47~2.17 kPa；此应力是由临近铺层间纤维的互锁产生的，一旦开始滑移，应力随时间升高，直到达到一个与滑移速度有关的稳态。稳态应力是抽出速度粗略的线性函数，具有微小的非线性波动，与聚合物的剪切变稀规律一致。Per[8]的研究表明预浸料铺层顺序对褶皱产生有决定作用，受剪切力变形成型时的铺层易产生局部褶皱。Flanagan[9]使用加热板和机械加压等手段模拟固化过程，测量了热隔膜成型过程中预浸料和模具表面的摩擦系数。边旭霞等[10]研究了碳纤维/环氧树脂基复合材料预浸料层的层间滑移性能对制件质量的影响及成型温度对滑移能力的影响。
目前国内对于复合材料机械变形成型工艺的研究尚处于起步阶段，针对机械变形成型工艺参数对成型质量的影响及其质量表征技术的研究工作较少，因此本文研究了成型温度、成型速率及成型间距等工艺参数对于机械变形成型质量的影响，为机械变形成型工艺的优化提供科学依据，对机械变形成型工艺的质量表征技术进行探索。
1 实验部分 1.1 实验原料及设备采用台丽T300-6k碳纤维单向预浸料，树脂体系为中温固化环氧树脂，树脂含量(35±2)%，纤维面密度150g/m2，预浸料面密度224 g/m2，预浸料单层厚度约为0.164 mm。
根据长桁结构机械变形成型原理，自制了长桁结构变形成型设备，其设计示意图如图 1所示，其中图 1(a)为预成型前设备状态，对压运动机构与成型机构间的间隙为成型间距；图 1(b)为预成型时设备的运动过程。
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图 1 设备设计示意图 Fig.1 Sketch of equipment design |
对于铺层数相同的同种预浸料，仅成型间距决定制件的纤维体积含量，其理论值计算公式为
| $ V = \frac{{nw}}{{1.8 \times {{10}^3}h}} \times 100\% $ | (1) |
式中，V为纤维体积含量；n为预浸料层叠板铺层层数；w为预浸料碳纤维面密度，g/m2；h为成型间距，mm。
1.2 制件制备对于本文中所涉及的铺层方向规定如下：预浸料中纤维方向沿L-型制件长度方向的为0°铺层；纤维方向沿L-型制件缘条及腹板宽度方向的为90°铺层。L-型制件缘条、拐角及腹板部分如图 2所示，缘条为设备预压板固定部分，间隙不变，不参与变形；腹板及拐角为主要变形区域，是主要研究对象。
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图 2 L-型制件铺层方向示意图 Fig.2 Diagram of parts' ply orientation |
实验所用平板预浸料的尺寸为30 mm×60 mm。机械变形成型原理如图 1(b)所示，利用成型机构的下压运动，使预浸料平板逐步贴合对压运动机构变为L-型制件。
预成型前，调节对压运动机构与成型机构的成型间距，以控制最终L-型制件腹板的纤维体积含量。预成型后，采用80℃/30 min+130℃/60 min的固化工艺、0.1 MPa的真空压力将预成型件固化成型。
1.3 预浸料流变测试为分析树脂黏度随温度的变化，对成型工艺温度的选择范围提供指导，采用Bohlin Instrument公司生产的Gemini旋转流变仪对预浸料中树脂的流变特性进行测试。
取100 mm×100 mm单向预浸料放入烧杯，加入150 mL丙酮充分搅拌以去除碳纤维，放在室温下直至丙酮基本挥发，取出烧杯中残留树脂进行测试。测试条件为应力控制模式(stress control)，频率1 Hz，应力10 Pa，升温速率5 ℃/min。
1.4 L-型预成型制件的质量表征 1.4.1 制件尺寸表征预浸料平板厚度、制件厚度的测量采用25 mm非球面千分尺，制件拐角部分测量使用五十分度游标卡尺。厚度尺寸取5个测量点厚度值的平均值，厚度变化率c由公式(2)计算得到。
| $ c = \frac{{{{\bar h}_{\rm{b}}} - {{\bar h}_{\rm{a}}}}}{{{{\bar h}_{\rm{b}}}}} $ | (2) |
式中，hb为成型前设定间距，ha为L-型制件成型后a部分的厚度平均值(a为腹板、拐角)。
1.4.2 预成型体纤维变形量测量如图 3所示，预浸料铺叠过程中，对需要观察的预浸料层中某一束纤维用红色记号笔标记示踪，并记录标记纤维的初始排列状态；成型完成后，将制件用液氮快速冷却，将目标预浸料层分离；将成型后的标记纤维状态与其初始状态进行对比、测量，得到纤维变形量。
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图 3 纤维变形量测量示意图 Fig.3 Schematic diagram of fiber deformation measurement |
采用德国徕卡公司的LEACA DM4000光学显微镜对固化后的L-型制件变形区域(腹板及拐角)横截面金相试样进行观察并拍照。
1.4.4 纤维体积含量及孔隙率计算按照GB/T3365—2008，利用金相照片及Sisc IAS分析软件计算固化L-型制件的纤维体积分数以及孔隙率。每个试样选取不小于10组的观测面内无孔隙的500倍显微放大金相照片进行纤维体积分数测量。计算孔隙率时，每根试样至少选取5个点进行拍照测量。
2 结果与讨论测得的预浸料所用树脂的温度-黏度曲线如图 4所示。选取树脂黏度较低且有代表性的3个树脂黏度所对应的温度来探索成型温度对制件质量的影响，这3个温度分别为流变曲线转角区域(树脂黏度25.15 Pa·s)所对应的60 ℃，流变曲线转角区域前黏度较高(253.79 Pa·s)时所对应的45 ℃，平台区域(树脂黏度3.13 Pa·s)所对应的80 ℃。
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图 4 预浸料树脂流变曲线 Fig.4 Rheologic curve of prepreg resin |
复合材料机械变形成型过程中的成型间距决定了预成型制件腹板的纤维体积分数及制件拐角的压实程度。若选取较小的成型间距将导致腹板纤维体积分数过高，影响热压罐中纤维在高压下的微变形，导致制件在拐角附近产生褶皱；而选取较大的成型间距则会导致制件在高压下的微变形不足以完全消除层间孔隙，导致纤维分层，制件性能下降。
采用铺层方式为[0°/45°/90°/-45°]4s的准各向同性32层预浸料平板，在60 ℃、3 mm/min的成型条件下以3.43 mm(纤维被挤出破坏的极限间距)和4.74 mm(0.1 MPa压力下32层预浸料平板的平均厚度)为成型间距制备制件，对比成型后制件外观及纤维变形量。
图 5所示为3.43 mm和4.74 mm成型间距下成型的32层L-型制件腹板外观状态。可以看出，成型间距较小的L-型制件在腹板处出现明显的制件变形和纤维挤出(图 5(a))，而成型间距较大的L-型制件表面平整，外观状态良好(图 5(b))。
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图 5 3.43 mm和4.74 mm间距成型制件的腹板外观状态 Fig.5 Appearance of parts preforming under forming spacings of 3.43 mm and 4.74 mm |
图 6、7所示为3.43 mm及4.74 mm成型间距制件内部纤维的排列状态。成型间距为3.43 mm的L-型预成型体内部各层纤维均出现了不同程度的屈曲和变形。这是由于在成型压力较大时，纤维和树脂的承载作用以及内层预浸料错动较小，L-型制件外层纤维受力较大，而内层纤维受压小，因而内层纤维产生的变形和屈曲程度较小；成型间距为4.74 mm的L-型预成型体内部第3层及第6层(从外表面铺层数起)纤维排列规整、无变形，可以推断其内层纤维也不存在变形，与成型前状态基本一致。以上对比表明，成型间距过小，会造成纤维角度的转动和变形，影响制件外观及力学性能；成型间距过大，则不能为树脂流动提供足够的驱动力，影响制件压实和孔隙的消除。成型间距过小或过大都不利于获得质量较好的制件，因此以不引起制件纤维变形的最小间距为最优选择。故在60 ℃、3 mm/min成型条件下，分别以3.6 mm、3.8 mm、4.3 mm、4.5 mm及4.8 mm的成型间距制备铺层方式为[0°/45°/90°/-45°]4s的准各向同性L-型制件，对比制件厚度变化率及纤维排布状态，确定较优的成型间距。
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图 6 成型间距为3.43 mm的制件内部纤维排列状态 Fig.6 Fiber arrangement inside the part preforming under forming spacing of 3.43 mm |
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图 7 成型间距为4.74 mm的制件内部纤维排列状态 Fig.7 Fiber arrangement inside the part preforming under forming spacing of 4.74 mm |
不同成型间距下L-型制件各部分的厚度变化率如图 8所示。结果表明，成型制件腹板的厚度变化率随着成型间距的增加明显下降；拐角厚度变化率随成型间距增加也呈下降趋势，与腹板变化趋势相近。成型间距主要决定了成型过程中设备对制件腹板的压力，影响预浸料的层间滑移及压实过程。成型间距较大时，设备对制件腹板的压力较小，腹板压实程度低，因而厚度变化率低；成型间距为4.3 mm和4.5 mm时腹板厚度变化率差别较小，说明在4.3 mm到4.5 mm的间距范围内，设备对腹板的压实基本达到最大；随着成型间距进一步减小，预浸料层在较大压力下开始发生变形，厚度变化率明显增加。适当的成型间距有助于预浸料层在成型过程中保持张力，防止成型过程中在拐角处产生纤维屈曲[11]的同时对拐角处厚度变化产生影响。成型间距较小时，张力较大，拐角更易压实。因此拐角厚度变化率受张力的影响，随间距的增大呈下降趋势，但由于预浸料的层间滑移行为也会影响拐角的密实，故拐角厚度变化较为复杂，并非单调递减。
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图 8 不同间距成型制件各部分的厚度变化率 Fig.8 Thickness variation of each part of parts preforming under diverse forming spacings |
由于纤维的承载作用，各层纤维的变形量由外层向内层递减，因而本文仅对各制件从外表面起的第二层预浸料铺层(纤维方向45°)进行了表征。不同间距成型的L-型制件预成型体第二层预浸料中腹板区域纤维变形量结果列于表 1。结果显示，成型间距较小的制件腹板处纤维变形严重，成型间距为4.3 mm时纤维变形程度较小，成型间距大于等于4.5 mm时，制件腹板处纤维基本无变形。这与制件腹板处厚度变化规律基本一致。
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下载CSV 表 1 不同间距成型制件第二层预浸料纤维变形量 Table 1 Fiber deformation of the second prepreg of parts preforming under diverse forming spacings |
综合考虑以上实验结果，成型间距在4.3~4.5 mm范围内时，制件厚度变化小，腹板变形程度小。
2.2 成型温度及速率对L-型预成型制件的影响在成型间距4.3 mm，成型温度45 ℃、60 ℃和80 ℃的条件下，分别以1 mm/min、3 mm/min、5 mm/min和7 mm/min的成型速率制备了铺层方式为[0°/45°/90°/-45°]4s的准各向同性L-型制件预成型体。
2.2.1 外形尺寸45 ℃、60 ℃及80 ℃成型温度下成型制件外观分别如图 9、10、11所示。45 ℃下，预成型制件形状规整，表面无纤维弯曲和褶皱，无纤维挤出；60 ℃下，制件形状规整，表面无纤维弯曲和褶皱，但有轻微的纤维挤出，在成型速率为1 mm/min时较为明显；80 ℃下，随成型速率增大，制件腹板变形程度及纤维挤出程度加剧。
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图 9 45 ℃、不同成型速率下成型的制件外观 Fig.9 Appearance of parts preforming under 45 ℃ and diverse forming rates |
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图 10 60 ℃、不同成型速率下成型的制件外观 Fig.10 Appearance of parts preforming under 60 ℃ and diverse forming rates |
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图 11 80 ℃、不同成型速率下成型的制件外观 Fig.11 Appearance of parts preforming under 80 ℃ and diverse forming rates |
随成型温度的升高，各成型速率下制备的制件腹板部分厚度变化率均有所增加，如图 12所示。这主要是因为温度升高时，树脂黏度减小，流动性增加，在成型压力作用下流动应变增大且不可恢复，使得厚度变化率增大。拐角部分在不同温度下的厚度变化率有一定差别，但受成型温度影响相对较小。
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图 12 不同温度及速率下成型制件各部分的厚度变化率 Fig.12 Thickness variation of each part of parts preforming under diverse forming temperatures and rates |
随成型速率的增大，对于制件腹板部分，其厚度变化率均呈现出先减小后略有增加的趋势，成型速率在3~5 mm/min范围内，制件腹板厚度变化率较小。制件拐角部分厚度变化率随速率的增加有减小趋势，主要是由于拐角部位未直接受到加热，受作用时间影响较大，故成型速率增加(作用时间短)厚度变化率倾向于减小。
2.2.2 纤维变形量在机械成型过程中，预浸料铺层纤维变形量主要受两个因素影响，即层间剪切作用力及树脂黏弹性。
Scherer和Friedrich[6]在对热塑性预浸料层间滑移行为的研究中指出，随着层间滑移速率的增加，层间滑移阻力会增大。因此，在成型速率较快时，层间滑移速率较快，层间剪切作用力增大。层间剪切作用力对45°方向纤维的作用如图 13所示，其中F为层间剪切作用力，可分解为平行于纤维方向的F2和垂直于纤维方向的F1。当层间剪切作用力分力F1大于纤维层间转动或变形所需的作用力时，纤维即发生转动或变形。纤维层间转动或变形所需的作用力主要受树脂黏度影响，黏度越大，所需作用力越大。
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图 13 纤维方向为45°的预浸料铺层受力图 Fig.13 Force diagram of the prepreg with 45° fiber orientation |
预浸料中的树脂具有黏弹性，这使得树脂对于外力的响应存在一定的滞后，即响应时间。这就导致在纤维受层间剪切作用力变形时，如果作用时间小于树脂的响应时间，纤维变形不会达到平衡状态，即小于最大纤维变形量。响应时间受树脂黏度影响，黏度越大，响应时间越长。随成型速率的增大，层间剪切作用力增大，但作用时间变短，两个变化趋势对于纤维变形量的影响相反。
不同成型温度及成型速率下预成型制件第二层纤维变形量如表 2所示。成型温度为45 ℃时，各成型速率下制件第二层纤维变形量基本为0。在45 ℃成型温度下，树脂黏度较大，纤维变形所需的作用力较大，且响应时间较长，层间剪切作用力小于纤维转动和变形所需作用力，不足以使预浸料层发生纤维层间转动和变形。成型温度为60 ℃时，纤维变形量随成型速率增大基本上呈减小趋势，此时树脂黏度较低，树脂变形响应时间较短，与作用时间相当。成型速率为1~5 mm/min时，作用时间比层间剪切作用对纤维变形量的影响大，故随成型速率的增大，纤维变形量减小；成型速率为5~7 mm/min时，高速率下作用时间短，层间剪切作用力变大，而成型速率的作用时间变短，层间剪切作用力大于纤维转动和变形所需作用力，因此7 mm/min下的纤维变形量要大于5 mm/min。成型温度为80 ℃时，树脂黏度极低，其变形响应时间极短，纤维变形量主要受层间剪切作用力影响，故随成型速率的增大，纤维变形量呈增大趋势。
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下载CSV 表 2 不同成型温度及成型速率下制件第二层纤维变形量 Table 2 Fiber deformation of the second prepreg of parts preforming under diverse forming temperatures and rates |
由以上分析可知，成型间距一定时，80 ℃成型温度下，制件纤维变形程度较大，不利于L-型制件的机械变形成型，因而以下仅对45 ℃及60 ℃两个成型温度下的预成型制件进行金相分析。
2.3 金相结构图 14、15为成型温度45 ℃和60 ℃时各速率下成型的L-型制件腹板金相图片。这里为了方便制样以及保证测量孔隙率时显微镜视野尽可能多地覆盖试样的整个厚度，采用预浸料层数为8层[90°/45°/0°/-45°]4s、相同成型条件下成型的L-型制件进行测试。对比可发现，各试样的腹板缺陷均出现在层间，45 ℃成型制件腹板缺陷多、连续而狭长，60 ℃成型制件腹板缺陷相对较少且较为分散，即60 ℃下成型质量优于45 ℃。图 16为45 ℃和60 ℃成型温度下，3 mm/min和7 mm/min成型速率下成型制件拐角的金相图片。对比发现，成型速率为7 mm/min时，制件拐角缺陷大而多，而成型速率为3 mm/min时制件拐角缺陷较少，说明成型速率过快不利于拐角缺陷的消除。
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图 14 45 ℃、不同成型速率下制件腹板金相照片 Fig.14 Metallographic micrographs of the web of parts preforming under 45 ℃ and diverse forming rates |
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图 15 60 ℃、不同成型速率下制件腹板金相照片 Fig.15 Metallographic micrographs of the web of parts forming preforming under 60 ℃ and diverse forming rates |
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图 16 3 mm/min及7 mm/min下成型制件拐角金相照片 Fig.16 Metallographic micrographs of the corner of parts under 3 mm/min and 7 mm/min forming rates |
两个温度、不同成型速率下制件的孔隙率如图 17所示。图 17(a)中，60 ℃下成型制件腹板孔隙率小于45 ℃下成型制件，主要原因是温度升高使树脂黏度减小，流动性增强，有利于气泡的排出和孔隙的消除。而在相同成型温度下，成型速率增大会使预浸料变形时间变短，导致预浸料层间气泡无法排出，因而随成型速率的增大，制件腹板处的孔隙率有增加趋势。图 17(b)中，60 ℃成型制件拐角的孔隙率较高，可能是由于温度较高时，制件腹板处厚度变化率大，设备对腹板部分的压实较为充分，造成气孔通道的阻塞[12]。两个成型温度下，成型速率为3 mm/min和5 mm/min时制备的制件拐角处的孔隙率均较低，说明3 mm/min和5 mm/min的成型速率均更有利于制件拐角孔隙的消除。
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图 17 不同成型温度及成型速率下制件腹板及拐角孔隙率 Fig.17 Void contents of the web and the corner of parts preforming under diverse forming temperatures and rates |
(1) 成型温度、成型速率及成型间距3个成型工艺参数对于复合材料机械变形成型制件的质量都有明显影响。成型间距越小、成型速率越高，制件内部纤维越容易变形；成形间距和速率一定时，温度越高制件越容易变形，但温度过高将导致纤维排列发生变化。
(2) 采用本文的材料体系，制备铺层方式为[0°/45°/90°/-45°]4s的L-型制件较优的成型间距为4.3~4.5 mm，较优的成型温度为45~60 ℃，较优的成型速率为3~5 mm/min。
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